氧化石墨烯(GO)及氧化石墨烯量子點(diǎn)(GOQD)的廣泛應(yīng)用增加了其進(jìn)入到生態(tài)環(huán)境特別是水環(huán)境中的機(jī)會(huì)。為了更好地了解GO及GOQD的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),需要對(duì)其水生行為及不利影響和可能的毒性效應(yīng)進(jìn)行研究。本研究以GO及GOQD作為受試納米材料,首先探究了它們?cè)谛蚊步Y(jié)構(gòu)及組成上的物理化學(xué)性質(zhì)區(qū)別。接著比較了pH值、電解質(zhì)及腐殖酸對(duì)GO及GOQD在水中穩(wěn)定性的影響。最后以銅綠微囊藻作為受試生物,分析了GO及GOQD的生物毒性。通過(guò)傅里葉紅外光譜及x射線光電子能譜分析表明,GO及GOQD表面均含有大量的含氧官能團(tuán)。相比GOQD,GO表面含氧官能團(tuán)總含量更高,且羥基比例較大,而羰基及羧基含量較少。通過(guò)測(cè)定納米材料的zeta電位及水合粒徑考察了pH值、天然有機(jī)物及Ca~(2+)、Mg~(2+)、K~+、Na~+四種陽(yáng)離子對(duì)GO及GOQD穩(wěn)定性的影響以預(yù)測(cè)其在水環(huán)境中的遷移規(guī)律。隨著pH值的增加zeta電位降低,在pH值為6-9范圍內(nèi),zeta電位變化較小且維持在-20mV~-25mV之間,由于表面靜電斥力在該pH值范圍內(nèi)體系相對(duì)穩(wěn)定。四種陽(yáng)離子對(duì)GO及GOQD穩(wěn)定性均產(chǎn)生一定程度的影響,氧化石墨烯及氧化石墨烯量子點(diǎn)水合粒徑及zeta電位隨著電解質(zhì)濃度增加而升高。四種陽(yáng)離子對(duì)GO及GOQD的凝聚促進(jìn)作用由強(qiáng)到弱分別是:Ca~(2+)、Mg~(2+)、K~+、Na~+。其中二價(jià)陽(yáng)離子對(duì)GO及GOQD凝聚作用大于一價(jià)陽(yáng)離子,同一價(jià)態(tài)原子量大的陽(yáng)離子促進(jìn)作用大于原子量小的陽(yáng)離子。腐殖酸提高了GO及GOQD在水中穩(wěn)定性,水合粒徑降低,zeta電位絕對(duì)值升高。本文研究了GO及GOQD對(duì)銅綠微囊藻藻細(xì)胞生理生態(tài)特性的影響。通過(guò)測(cè)定蛋白質(zhì)、葉綠素、抗氧化物質(zhì)含量及抗氧化酶活性以探究GO及GOQD對(duì)銅綠微囊藻的致毒機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)GO及GOQD對(duì)銅綠微囊藻均產(chǎn)生抑制作用,且藻密度與染毒濃度成負(fù)相關(guān)。暴露在不同濃度的GO及GOQD中使得銅綠微囊藻蛋白質(zhì)合成受到抑制。由于藻細(xì)胞內(nèi)活性氧(ROS)含量增加,需要更多的能量來(lái)維持保護(hù)性基因的表達(dá)及抗氧化系統(tǒng)的正常工作,因此觀察到酯酶活性、葉綠素含量及胞內(nèi)多糖含量增加。實(shí)驗(yàn)觀察到銅綠微囊藻細(xì)胞內(nèi)抗氧化酶活性普遍升高,抗氧化物質(zhì)、脂質(zhì)過(guò)氧化產(chǎn)物含量均增加,結(jié)果表明GO及GOQD對(duì)銅綠微囊藻的毒性效應(yīng)與氧化損傷息息相關(guān)。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X171.5

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1 武e

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