【摘要】：有機(jī)磷酸酯阻燃劑(organophosphate flame retardants,OPFRs)是一類常用的阻燃劑,由于OPFRs容易被釋放到環(huán)境中且具有毒性效應(yīng),對(duì)環(huán)境和人體健康構(gòu)成了潛在的威脅,近年來已受到人們的普遍關(guān)注。然而目前關(guān)于OPFRs的微生物降解性能和機(jī)制的研究還相對(duì)較少。本文以磷酸三甲苯酯(tricresyl phosphates,TCPs)作為OPFRs的代表污染物,以短短芽孢桿菌(Brevibacillus brevis)為實(shí)驗(yàn)菌株,研究了B.brevis對(duì)TCPs的降解特性和降解機(jī)制,并分析了TCPs及其降解產(chǎn)物的細(xì)胞毒性效應(yīng)和作用機(jī)理。主要研究結(jié)果如下:(1)B.brevis可高效降解TCPs,當(dāng)溫度為30℃,pH值為7.0時(shí),2 g/L的B.brevis在5 d內(nèi)對(duì)TCPs(1 mg/L)的降解率達(dá)到86.5%。B.brevis降解TCPs的過程中,細(xì)胞形態(tài)發(fā)生變化,細(xì)胞官能團(tuán)羥基(-OH)、脂肪酸、有機(jī)磷酸鹽等可能影響菌體對(duì)TCPs的降解。高濃度的TCPs誘導(dǎo)菌體發(fā)生氧化應(yīng)激反應(yīng),引起細(xì)胞內(nèi)ROS含量的增加。細(xì)胞色素P450酶抑制劑顯著抑制了B.brevis對(duì)TCPs的降解效果。利用B.brevis生物強(qiáng)化修復(fù)河水體系中的TCPs,處理120 h后TCPs的降解率達(dá)到91.3%。(2)反應(yīng)5 d后,分別有93.9%、82.9%、53.9%的磷酸三對(duì)甲苯酯(tri-para-cresyl phosphate,TpCP)、磷酸三間甲苯酯(Tri-meta-cresyl phosphate,TmCP)、磷酸三鄰甲苯酯(tri-ortho-cresyl phosphate,ToCP)被B.brevis降解,且胞內(nèi)酶在降解過程中起關(guān)鍵作用。在B.brevis降解TCPs的過程中,利用LC-Q-TOF-MS高分辨質(zhì)譜共檢測(cè)到12種TCPs的代謝產(chǎn)物,代謝過程主要涉及到水解和羥基化過程。B.brevis向胞外釋放了Cl~-、Na~+,吸收了一定量的PO_4~(3-)、SO_4~(2-)、K~+和Mg~(2+),并在降解體系中檢測(cè)到了乙酸、檸檬酸、草酸、丙二酸四種小分子有機(jī)酸。(3)TmCP和ToCP對(duì)A549細(xì)胞活力產(chǎn)生了抑制,破壞了線粒體膜的完整性,引起細(xì)胞發(fā)生氧化應(yīng)激反應(yīng),細(xì)胞線粒體膜電位下降,從而誘導(dǎo)A549細(xì)胞凋亡。高濃度的TmCP和ToCP導(dǎo)致A549細(xì)胞發(fā)生了G0/G1期阻滯,減少了S期細(xì)胞的比例。TpCP以及TCPs的降解產(chǎn)物對(duì)A549細(xì)胞的毒性效應(yīng)均不明顯。本研究揭示了微生物對(duì)TCPs的降解轉(zhuǎn)化機(jī)制,并分析比較了TCPs及其降解產(chǎn)物可能對(duì)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生的毒害作用,為開發(fā)OPFRs污染的微生物修復(fù)技術(shù)提供了理論支持。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X592;X172
【圖文】：

2-氯）乙基酯（tris(2-chloroeth聚苯乙烯、聚氯乙烯等產(chǎn)品中。TCP）等被用作增塑劑、阻燃劑多溴聯(lián)苯醚（polybrominated denyls，PCBs）等阻燃劑，由于其的風(fēng)險(xiǎn)，目前已在全球范圍內(nèi)量和消費(fèi)量在逐年增加[4]。然而，并沒有與材料形成化學(xué)鍵相結(jié)介質(zhì)中，并通過呼吸、消化、皮[7]、土壤[8]、沉積物[9]以及生物殖毒性以及致癌性逐漸為人所知問題逐漸引起了研究者的廣泛

第一章 緒論降解產(chǎn)物及途徑降解特性 降解機(jī)理環(huán)境因素對(duì) TCP短短芽孢桿菌對(duì)磷酸三甲苯酯的降解機(jī)理及其降解產(chǎn)物毒性研究TCPs 及其降解產(chǎn)物的細(xì)胞毒性細(xì)胞活力

圖 2-1 投菌量對(duì) B. brevis 降解 TCPs 的影響Fig. 2-1 Effect of bacteria dosage on TCPs degradation by B. brevi pH 對(duì) B. brevis 降解 TCPs 的影響溫度和 pH 不僅會(huì)影響菌體的生長(zhǎng)代謝，還會(huì)影響菌體，因此溫度和 pH 是微生物降解有機(jī)污染物的重要影響CPs 的影響如圖 2-2a 所示，當(dāng)溫度由 20 ℃升高至 30 ℃逐漸增加，并且在 30 ℃時(shí)降解率達(dá)到最大值 86.9%。隨 TCPs 的降解率逐漸減小，當(dāng)溫度達(dá)到 40 ℃時(shí)，B. bre制，降解率降至 59.9%。前人研究表明，當(dāng)溫度較低時(shí)酶的活性受到低溫影響，對(duì)有機(jī)污染物的降解率較低，溫度和酶促反應(yīng)最佳溫度時(shí)，菌體的生長(zhǎng)代謝以及降解污染物的降解效果再次減弱[62]。從圖 2-2b 可知，pH 值在Ps 都有較好的降解性能，其最優(yōu) pH 值為 7，表明降解過

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 趙宇;尹華;龍焰;葉錦韶;彭輝;秦華明;何寶燕;張娜;;一株十溴聯(lián)苯醚高效好氧降解菌的篩選、鑒定及降解特性[J];微生物學(xué)通報(bào);2013年06期

2 蔡瀚;尹華;葉錦韶;常晶晶;彭輝;張娜;何寶燕;;1株苯并[a]芘高效降解菌的篩選與降解特性[J];環(huán)境科學(xué);2013年05期

3 史廣宇;尹華;葉錦韶;彭輝;張娜;何寶燕;;銅綠假單胞菌胞內(nèi)酶粗提液對(duì)十溴聯(lián)苯醚的降解[J];環(huán)境科學(xué);2013年04期

本文編號(hào)：2803486