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硝化除硫MFC與反硝化除硫MFC耦合處理含硫含氨廢水的研究

發(fā)布時間:2020-08-21 18:32
【摘要】:許多含有高濃度的硫氮有機物的工業(yè)廢水通常采用厭氧消化去除大部分有機物,但其消化液中還有大量的硫化物和氮化合物,需要進一步脫氮除硫。微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)是一種處理廢水同時回收電能的新技術(shù)。本研究構(gòu)建兩個雙室型MFC,一個硝化除硫MFC(MFC1),另一個為反硝化除硫MFC(MFC2)。耦合MFC1與MFC2用于處理含氨含硫廢水,S~(2-)在MFC陽極通過電化學或微生物的作用氧化為S~0或SO_4~(2-),NH_4~+在MFC1好氧陰極中硝化生成NO_3~-,再經(jīng)MFC2缺氧陰極反硝化為N_2得以去除。成功啟動MFC1、MFC2后,對影響MFC1、MFC2耦合運行的幾個因素以及中間產(chǎn)物對MFC2性能影響進行研究,并對電活性反硝化菌的分離進行了探討,得出了以下幾個結(jié)論:(1)在連續(xù)進水方式下,MFC1和MFC2分別經(jīng)28天和170天完成啟動。MFC1和MFC2陰極進行耦合并采用間歇進水方式運行,15天內(nèi)耦合系統(tǒng)達到穩(wěn)定。MFC1與MFC2的S~(2-)去除負荷分別為0.13±0.0 kgS/(m~3.d)和0.1±0.0kgS/(m~3.d),其中單質(zhì)硫沉積率分別為6.6±1%和27.3±0.9%;MFC1硝化反應完全。耦合系統(tǒng)總氮去除負荷為10.9±0.2 gN/(m~3.d),其中氣態(tài)氮產(chǎn)率為51.5±0.4%。MFC1和MFC2的周期電荷量分別為280.1±0.5 C和193.6±0.6 C;陽極庫倫效率分別為47.5±0.1%和55.1±0.3%,比啟動時明顯升高。掃描電鏡發(fā)現(xiàn),陰陽極均存在聚集的微生物。(2)隨著進水S/N比的增大,MFC1與MFC2產(chǎn)電性能先升高后降低,S/N比等于3時達到最大值,最大功率密度分別為13.59 W/m~3和5.80 W/m~3。MFC1的S~(2-)去除負荷逐漸增大,而MFC2的變化不大;硫單質(zhì)沉積率均先升高后降低,S/N比等于3時達到最大值(分別為33.3±0.9%和27.4±0.4%);總氮去除負荷先升高后降低,S/N比為2和3時相差不大(分別為18.6±0.4 gN/(m~3·d)和17.1±0.5 gN/(m~3·d))。耦合MFC系統(tǒng)的最佳進水S/N比為3。(3)隨著溫度升高,MFC1與MFC2的產(chǎn)電性能和污染物去除效果均先增大后減小,在溫度為30℃時達到最佳。最大功率密度分別為13.59 W/m~3和5.80W/m~3,相應的S~(2-)去除負荷和總氮去除負荷分別為0.18±0.0 kgS/(m~3·d)、0.13±0.0 kgS/(m~3·d)和17.1±0.5 gN/(m~3·d)。(4)MFC2以理論上能釋放相同電子量的SO_3~(2-)、S_2O_3~(2-)和S~(2-)為陽極電子供體時,電子供體為SO_3~(2-)時的反硝化性能最差而產(chǎn)電潛能最佳,電子供體為S~(2-)時反硝化性能最好同時電子利用率更高,代謝速率最快。隨著NO_2~-濃度增加,MFC2的最大功率密度和硫污染去除效果逐漸增大,總氮去除負荷先增大后減小。在理論消耗電子量相等的情況下,NO_3~-比NO_2~-對電子的競爭力更強同時更有利于產(chǎn)電,但代謝速率更慢。(5)相比碳布而言,碳紙是電活性反硝化菌分離的適宜電極材料。采用基于恒電位的電活性菌分離法,有利于提升電活性菌的分離效果,降低分離物的適應停滯期。經(jīng)過6次分離,假單胞菌屬(Pseudomonas)在微生物群落中相對豐度達到71.36%。其次為勒克菌屬(Leclercia)和腸桿菌屬(Enterobacter),相對豐度分別為14.64%和6.18%。其中假單胞菌屬(Pseudomonas)和勒克菌屬(Leclercia)可能為電活性反硝化菌的優(yōu)勢種屬。
【學位授予單位】:武漢理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:X703
【圖文】:

雙室,結(jié)構(gòu)示意圖,脫氮


陽極和陰極用導線通過外電阻連接成一個回路?裳趸奈廴疚镌陉枠O中被電活性微生物氧化,同時釋放電子。釋放的電子經(jīng)過外電路由陽極傳遞至陰極,最終用于陰極中可還原性化合物或污染物的還原,其基本構(gòu)造和原理如圖1-1。MFC 已經(jīng)被廣泛用于各種有機物廢水的處理,同時回收電能[4]。除了有機物,廢水中的其他污染物例如含氮化合物、含硫化合物也能夠在 MFC 中去除[5,6]。圖 1-1 雙室型 MFC 的結(jié)構(gòu)示意圖Fig1-1 Schematic of double-chamber MFC1.2.1 MFC 單獨脫氮除硫采用 MFC 分別除硫和脫氮已有不少的研究[7-9]。目前對同步脫氮除碳已經(jīng)有深入細致的研究,運用的是反硝化 MFC(設反硝化菌陰極的 MFC)[5]。在反硝化 MFC 中,硝氮或者亞硝氮在陰極室中作為電子受體,有機物在陽極室中作為電子供體[10,11]。對 MFC 脫氮,認為 MFC 的脫氮功能可在陽極室和陰極室中分別發(fā)生,但目前 MFC 脫氮主要通過生物陰極來完成。對生物陰極脫氮來講,硝酸鹽在陰極室作為電子受體,利用微生物作為催化劑,通過陰極反應完

除硫,反硝化


圖 2-1 硝化除硫 MFC(MFC1)與反硝化除硫 MFC(MFC2)裝置Fig 2-1 Schematic of nitrifying sulfide removal MFC (MFC1) and denitrifysulfide removal MFC (MFC2)在反應器組裝前,對有機玻璃進行清洗。碳刷和 PEM 在使用之前需要預處理,以去除附著的雜質(zhì)。碳刷先在 HCl 溶液(1mol/L)中浸泡 12h,子水沖洗干凈后,再在 NaOH 溶液(1mol/L)中浸泡 12h,最后用去離子凈備用。PEM 在 5%的 H2SO4溶液中水浴 80℃煮 2h 后,用去離子水洗凈。.1.2 接種污泥與模擬廢水接種污泥來自于武漢市龍王嘴污水處理廠,陽極、好氧陰極、缺氧陰極接種厭氧區(qū)、好氧區(qū)、缺氧區(qū)的污泥。取三支碳刷分別在厭氧污泥、好氧、缺氧污泥中浸泡一天,以吸附相應的微生物。使用時分別置于對應的反室,再酌情加入少許污泥,補充其生物量,以保證反應器的正常啟動。模擬廢水主要成分為緩沖溶液和營養(yǎng)物質(zhì)以及含硫、含氮化合物。緩沖

示意圖,示意圖,間歇進水,一次反應


2.1.3.2 MFC1 和 MFC2 的耦合運行將啟動完成后的MFC1和MFC2耦合,即好氧陰極出水充氮氣后作為缺氧陰極的進水,如圖2-2所示。采用間歇進水方式運行,每天更換一次反應液。陽極

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