【摘要】：隨著城市化、工業(yè)化和農(nóng)業(yè)集約化的進(jìn)程越來越快,重金屬污染問題也日益突出。重金屬一般不能被生物降解,一旦進(jìn)入水體或土壤中則很難清除,重金屬超標(biāo)在污染環(huán)境的同時(shí)還誘發(fā)各種疾病,對(duì)人類的健康造成直接或間接的威脅。磁性材料具有獨(dú)特的金屬離子吸附性能和通過外加磁場(chǎng)可實(shí)現(xiàn)分離,避免二次污染的風(fēng)險(xiǎn),其在環(huán)境污染治理領(lǐng)域受到越來越多的關(guān)注。常見的磁性核主要有磁鐵礦(Fe3O4),磁赤鐵礦(γ-Fe2O3),鎳鐵氧體(NiFe2O4),鈷鐵氧體(CoFe2O4),錳鐵氧體(MnFe2O4)等。其中,由于Fe3O4具有體積小、比表面積大、穩(wěn)定性強(qiáng)、低毒性等特點(diǎn),近年來被廣泛應(yīng)用與研究,而Fe3S4作為Fe3O4的同構(gòu)體,具有成本低、還原性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),逐漸被應(yīng)用到重金屬去除過程中。本文以Fe3O4和Fe3S4作為磁性核,再對(duì)其進(jìn)行無機(jī)物或有機(jī)物的修飾,進(jìn)一步提高其去除重金屬的性能。采用掃描電子顯微鏡、X射線光電子能譜分析等對(duì)改性前后的材料進(jìn)行表征分析。以鉛為目標(biāo)污染物,探究材料對(duì)水土環(huán)境中鉛污染的去除效果。以六價(jià)鉻為目標(biāo)污染物,考察溶液pH、初始濃度等因素對(duì)材料性能的影響,并探究吸附-還原機(jī)制。本論文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)采用溶膠-凝膠法制備TiO2，并將其負(fù)載于Fe3O4表面,得到復(fù)合材料Fe3O4@TiO2。通過XRD表征結(jié)果可得,在420℃條件下煅燒后所得TiO2為銳鈦礦型。Fe3O4@TiO2對(duì)溶液中鉛離子去除符合擬二階動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線。Fe3O4@TiO2處理自制鉛污染土壤7天時(shí),總量移除率約30%,顯著降低土壤中有效態(tài)的含量,提高殘?jiān)鼞B(tài)比例,降低鉛生物有效性。Fe3O4@TiO2處理鉛鎘復(fù)合污染土壤10天時(shí),全量鉛和鎘分別降低41%和27%,有效態(tài)鉛和鎘分別降低33%和25%,可以實(shí)現(xiàn)快速移除土壤中重金屬的目標(biāo)。(2)采用水熱法成功制備新型Fe3S4和Fe3S4-CTABX復(fù)合材料,隨著CTAB(十六烷基三甲基溴化銨)投加量的升高,材料對(duì)Cr(VI)的去除率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì),當(dāng)CTAB的投加量為0.75g時(shí),材料擁有最大的比表面積和對(duì)Cr(VI)的最大吸附量為330.03mg·g-1。在Cr(Ⅵ)還原過程中Fe(Ⅱ)和S(-Ⅱ)發(fā)揮主導(dǎo)作用。CTAB可以提高材料去除性能的原因主要是提高S(-Ⅱ)比例和材料的分散性。擬二階動(dòng)力學(xué)模型更適合解釋Cr(VI)去除過程。對(duì)不同Cr(Ⅵ)初始濃度的吸附試驗(yàn)更吻合Langmuir模型。同時(shí),在酸性條件下材料中Fe(Ⅱ)容易溶出,所以H+的存在有利于Cr(Ⅵ)的還原。(3)在本實(shí)驗(yàn)中,采用水熱法在不同反應(yīng)溫度(18℃-200℃)下制備磁性材料Fe3S4。討論了反應(yīng)溫度對(duì)Fe3S4純度的影響,當(dāng)反應(yīng)溫度為190℃時(shí),獲得高純度的Fe3S4。通過聚乙烯亞胺(PEI)的胺基與羧甲基纖維素(CMC)的羥基之間的交聯(lián)反應(yīng)將CMC-PEIx負(fù)載于Fe3S4表面得到新型磁性復(fù)合材料——Fe3S4@CMC-PEIx。當(dāng)PEI的添加量為20g·L-1，F(xiàn)e3S4@CMC-PEIX對(duì)Cr(Ⅵ)去除擁有最佳性能。最佳溶液pH值為2.0,Fe3S4@CMC-PEI20對(duì)Cr(VI)的最大吸附量為124.38mg·g-1。Cr(Ⅵ)去除過程符合擬二階動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir模型。同時(shí),討論了 Fe3S4@CMC-PEI20對(duì)Cr(Ⅵ)的還原機(jī)制,隨著pH的升高,主要的電子供體從Fe(Ⅱ)轉(zhuǎn)向H+,同時(shí)C-O官能團(tuán)對(duì)Cr(Ⅵ)的還原也具有協(xié)同作用,隨后產(chǎn)生的Cr(Ⅲ)被-NH2通過螯合作用吸附在材料表面。
【學(xué)位授予單位】：揚(yáng)州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X50;TB383.1
【圖文】：

邐７．８５０邐０．０６３逡逑圖２．４為Ｆｅ３０４和Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的磁特性分析。根據(jù)磁滯回線，Ｆｅ３０４的矯頑力大約逡逑９０Ｏｅ，表明該材料為軟磁材料；Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的飽和磁化強(qiáng)度顯著低于Ｆｅ３０４，大約下降逡逑５５％

Ｒｅｌａｔｉｖｅ邋Ｐｒｅｓｓｕｒｅ邋（Ｐ／Ｐ0）邐Ｐｏｒｅｄｉａｍｅｔｅｒ（ｎｍ）逡逑圖２．３邐（ａ）邋Ｆｅ３０４和Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的氮?dú)馕矫摳降葴鼐�和（ｂ）邋ＢＪＨ孔徑分布圖逡逑Ｆｉｇ．邋２．３邋（ａ）邋Ｔｈｅ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ邋ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍ邋ｏｆ邋Ｆｅ３0４邋ａｎｄ邋Ｆｅ３0４＠Ｔｉ0２邋ａｎｄ邋（ｂ）邋ＢＪＨ邋ｐｏｒｅ邋ｓｉｚｅ逡逑ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ邋ｃｕｒｖｅ逡逑表２．１邋Ｆｅ３０４和Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的比表面積、平均孔尺寸和平均孔容積逡逑Ｔａｂｌｅ邋２．１邋Ｓｕｒｆａｃｅ邋ａｒｅａ，邋ａｖｅｒａｇｅ邋ｐｏｒｅ邋ｓｉｚｅ邋ａｎｄ邋ｐｏｒｅ邋ｖｏｌｕｍｅ邋ｏｆ邋Ｆｅ３0４邋ａｎｄ邋Ｆｅ３0４＠Ｔｉ0２逡逑Ｓａｍｐｌｅ邐ＳＢＥＴａ（ｒｎ２＊ｇ＿１）邐Ｐｏｒｅ邋ｓｉｚｅｂ（ｎｍ）邐Ｐｏｒｅ邋ｖｏｌｕｍｅ＾ｃｍ＇＾ｇ＇１）逡逑Ｆｅ３０４邐３．８２０邐１７．４５５邐０．０１７逡逑Ｆｅ３0４＠Ｔｉ０２邐３２．２８３邐７．８５０邐０．０６３逡逑圖２．４為Ｆｅ３０４和Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的磁特性分析。根據(jù)磁滯回線，Ｆｅ３０４的矯頑力大約逡逑９０Ｏｅ，表明該材料為軟磁材料；Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的飽和磁化強(qiáng)度顯著低于Ｆｅ３０４，大約下降逡逑５５％

５逡逑２．２．２水溶液中重金屬Ｐｂ的吸附實(shí)驗(yàn)逡逑圖２．５為不同投加量的Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２在不同取樣時(shí)間對(duì)水溶液中離子態(tài)鉛的去除效果逡逑圖。如圖所示：Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２的投加量分別為（Ｕｇｔ１，ＯｉｇＬ—１，１．０ｇ＿Ｌ＇邋１．６ｇ．ｌＡ當(dāng)逡逑投加量為０．４邋ｇ－Ｕ１時(shí)，在實(shí)驗(yàn)開始的６０ｍｉｎ內(nèi)，材料對(duì)鉛離子的去除率波動(dòng)性強(qiáng)，反應(yīng)９０ｍｉｎ逡逑后，去除率達(dá)到８５％左右。當(dāng)投加量為０．６邋ｇｆ時(shí)，反應(yīng)ｌＯｍｉｎ后去除率接近９０％，５０ｍｉｎ逡逑后達(dá)到反應(yīng)平衡，去除率約為９９％；當(dāng)投加量為１．０邋ｇｌ—１和１．６邋ｇ－Ｕ１時(shí)，兩者曲線基本重逡逑合，反應(yīng)ｌＯｍｉｎ后都達(dá)到平衡，去除率近１００％。逡逑，０°－邐ｔ邋＾邐二一？逡逑９５－邐／逡逑９０－邐／逡逑８５－邐邐■逡逑？邋７５＿逡逑＾—ｇ逡逑６５邋■邐■邐￣ａ—邋３０ｍｇ逡逑－邐二邋Ｓ逡逑５５－逡逑５0邋１邐■邋ｉ邋■邋ｉ邋＿邐■ｉ邋■邋ｉ￣■￣ｉ￣－￣ｉ—逡逑０邐２０邐４０邐６０邐８０邐１００邐１２０逡逑時(shí)逡逑圖２．５不同材料投加量對(duì)Ｐｂ２＋的去除率逡逑Ｆｉｇ．邋２．５邋Ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒａｔｅ邋ｏｆ邋Ｐｂ２＊邋ｂｙ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｄｏｓｉｎｇ邋ｏｆ邋Ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑圖２．６邋（ａ）為Ｆｅ３０４＠Ｔｉ０２對(duì)Ｐｂ２＋的吸附等溫線，從圖中可以看出Ｒ２＝０．９７３２４，說明逡逑材料對(duì)Ｐｂ２＋的吸附屬于單層吸附

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本文編號(hào)：2796973