【摘要】：隨著核工業(yè)的發(fā)展和核能技術(shù)的廣泛應(yīng)用,產(chǎn)生的核廢物逐年增多。眾所周知,核廢物對(duì)整個(gè)人類,甚至生態(tài)環(huán)境都是有巨大危害的。目前,關(guān)于核廢物的處理方法都存在一定的缺點(diǎn)。因此,本文將嘗試用兩種螯合劑功能化的Janus納米顆粒來(lái)從高放核廢液中分離出放射性元素。首先,本文采用共沉淀法制備出粒徑大約在7.3 nm左右的γ-Fe_2O_3超順磁納米顆粒,然后,在其表面包裹了厚度約5 nm聚丙烯酸。隨后,用第一種螯合劑(DTPA)功能化γ-Fe_2O_3超順磁納米顆粒合成出A類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA)。每個(gè)這種納米顆粒的表面大約含有18.9個(gè)DTPA。螯合劑(DTPA)主要通過(guò)雙硫鍵和納米顆粒表面連接在一起,當(dāng)溶液的p H值升到9,雙硫鍵就會(huì)斷裂,從而螯合劑DTPA就會(huì)和納米顆粒分開(kāi)。A類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA)可以吸附La~(3+)離子,升高溶液p H值,混合物DTPA-La~(3+)就會(huì)從納米顆粒表面斷裂下來(lái)。其次,通過(guò)一步反應(yīng)成功地合成了一種新型的、基于DMOGA螯合劑的、可吸附錒系元素的螯合劑FHECMAA。通過(guò)這種螯合劑的呋喃官能團(tuán)和用丙烯胺修飾過(guò)后的納米顆粒表面的烯烴官能團(tuán)發(fā)生狄爾斯-阿爾德反應(yīng)來(lái)合成B類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-FHECMAA)。B類型的納米顆�？梢晕解櫾�,并且通過(guò)觸發(fā)狄爾斯-阿爾德逆反應(yīng)可以使混合物FHECMAA-U從納米顆粒表面斷裂下來(lái)。最后,根據(jù)合成A類型、B類型納米顆粒的經(jīng)驗(yàn)采用“掩蓋”方法,合成出Janus納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA-FHECMAA),這種Janus納米顆粒一面被螯合劑DTPA所修飾,另一面被螯合劑FHECMAA所修飾,并且這兩種螯合劑都可以從納米顆粒表面選擇性地解離下來(lái)。當(dāng)只想解離螯合劑DTPA的時(shí)候,螯合劑FHECMAA完全不受其解離條件的影響,反之亦然。經(jīng)計(jì)算,每個(gè)Janus納米顆粒表面含有49.8個(gè)DTPA和27.6個(gè)FHECMAA。在p H=3的條件下,螯合劑DTPA和FHECMAA對(duì)U和La的吸附能力幾乎相同(大概55%/45%)。在p H=7條件下,螯合劑DTPA表現(xiàn)出較好的選擇性。其對(duì)La~(3+)離子的吸附能力遠(yuǎn)高于其對(duì)鈾的吸附能力,對(duì)La與U吸附比為82.7%/27.3%。在中性條件下,即使鈾酰離子的量相對(duì)較少,螯合劑FHECMAA對(duì)鈾元素仍然有很好的吸附能力(La/U=68.7%/31.3%)。這表明Janus納米顆粒是一種可作為用來(lái)分離核廢料庫(kù)周圍地下水中鈾以及其他三價(jià)離子很好的選擇對(duì)象。
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X771;TB383.1
【圖文】：

圖.叫自加仁晚公妞

圖 2-2 γ-Fe2O3納米顆粒磁滯回線。Fig.2-2 Magnetization loop of γ-Fe2O3nanoparticles.通過(guò)共沉淀法所合成納米顆粒表面帶正電荷，在 pH 為 1.8 酸性環(huán)境中通過(guò)靜電排斥作用保持優(yōu)良的膠體穩(wěn)定性。如圖 2-3 所示，主要是將三價(jià)鐵離子 Fe3+與二價(jià)鐵離子 Fe2+的溶液按 2:1 的比例在酸性條件下混合，隨后在堿性條件下沉淀得到 Fe3O4粒子。再用 80℃的硝酸鐵 Fe(NO3)3溶液氧化之，同時(shí)調(diào)節(jié) pH 值，從而得到γ-Fe2O3顆粒。

圖 2-3 γ-Fe2O3納米顆粒制備及表面電性示意圖。Fig.2-3 Schematic representation of γ-Fe2O3nanoparticles synthesis and surfaces net charge但是該顆粒是多分散性的，大小分布不均。我們通過(guò)調(diào)控顆粒膠體環(huán)境的離子力，逐步屏蔽尺寸較大的顆粒之間的靜電排斥力，使其發(fā)生聚合。依次類推，從而在水基中按照顆粒的大小上下分層，并通過(guò)磁鐵吸附分離，多次操作后即可得到尺寸分布較均一、多分散性較小的納米顆粒。如下圖 2-4所示為γ-Fe2O3納米顆粒分層后納米顆粒的 TEM 結(jié)果。電鏡結(jié)果顯示納米顆粒單個(gè)獨(dú)立分散，無(wú)明顯團(tuán)聚。通過(guò)分析同一種顆粒在銅網(wǎng)不同位置所獲取

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本文編號(hào)：2796811