【摘要】：我國目前存在水資源嚴(yán)重短缺的問題,研究污水再生利用的方法是緩解我國水資源短缺有效途徑。高級氧化技術(shù)中的非均相催化臭氧化技術(shù)是一種比較高效的方法,它對污水中絕大部分有機物有較好的降解效果,具有氧化能力強、工藝簡單、無附加能投入且無二次污染等優(yōu)點。在催化臭氧化技術(shù)中,鐵基催化劑由于分布廣泛、催化效率高等優(yōu)點而備受關(guān)注。本文采用改進(jìn)的方法制備氧基氯化鐵(FeOCl)催化劑,并對制得的催化劑進(jìn)行物理化學(xué)性能表征,表征方法包括XRD、SEM、FTIR、TG、BET和Zeta電位等。實驗選取鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)為降解目標(biāo),以DMP去除率為指標(biāo),用篩選出的催化活性最好的催化劑,考察了DMP初始濃度、臭氧投加量、催化劑濃度、溶液初始p H值和反應(yīng)溫度等影響因素對降解效率的影響。結(jié)合表征結(jié)果,初步分析了催化劑的物化性能與DMP去除率之間的關(guān)系。實驗結(jié)果表明DMP的去除率與臭氧投加量和催化劑濃度呈正相關(guān)。當(dāng)溶液初始p H值從3~11變化,溫度在5℃~45℃變化時,DMP去除率表現(xiàn)為先增高后降低的趨勢,并且在p H=9,反應(yīng)溫度為25℃時DMP去除效果達(dá)到最優(yōu)。目標(biāo)物的初始濃度與DMP去除率呈負(fù)相關(guān)。通過兩種體系中的臭氧傳質(zhì)和反應(yīng)后溶液中化學(xué)需氧量(COD)測定比較表明,FeOCl能提高臭氧傳質(zhì)效率并降低水體污染程度。通過電子順磁共振技術(shù),直接檢測到了羥基自由基(·OH)的存在,說明FeOCl催化臭氧化符合·OH理論。利用叔丁醇與·OH反應(yīng)的特性,間接驗證了·OH機理,并進(jìn)一步測定了反應(yīng)體系中的·OH產(chǎn)量。最后推測了FeOCl催化臭氧分解產(chǎn)生·OH的路徑。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703
【圖文】：

圖 1-1 催化劑存在狀態(tài)下臭氧的分解過程在FeOOH存在的情況下，O3會轉(zhuǎn)化為 OH，金屬氧化物在水中會吸附水水分子解離成H+和OHˉ，反應(yīng)會進(jìn)一步進(jìn)行，形成表面羥基。Qi等人通OH及A12O3催化臭氧降解對氯苯甲酸的研究，得出相似的機理[30,31]。(2) 有的研究認(rèn)為固相催化劑與有機污染物的絡(luò)合作用是催化臭氧氧化素[32,33]。有機物與金屬氧化物發(fā)生絡(luò)合作用后形成的絡(luò)合物更易與體系和羥基自由基等發(fā)生反應(yīng)，促進(jìn)有機物的降解。其作用機理見下式：F A F-A3F-A+O / OH F-P2F-P+H O F-OH3 2 2P+O / OH CO +H O其中，F(xiàn)代表催化劑表面的活性位，A代表溶液中的有機物，P為反應(yīng)的中F-A代表在催化劑表面形成的有機絡(luò)合物，F(xiàn)-P為中間產(chǎn)物在催化劑表面應(yīng)產(chǎn)物。F-P會由于水分子的作用而使得中間產(chǎn)物脫落，從而金屬氧化物

本論文研究的技術(shù)路線

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工程碩士學(xué)位論文促進(jìn)作用。其中催化劑 FeOCl-250 對 DMP 去除效果的促進(jìn)作用最明顯，行到 10min 時，DMP 的去除率達(dá)到 22.5%，反應(yīng)進(jìn)行到 30min 時，DMP的提升到 41.4%。這可能是由于在 250℃制備的 FeOCl 結(jié)晶程度高，有高的晶面(111)形成，并且在溶液中容易生成表面羥基，從而使得其催化效實驗選取催化劑 FeOCl-250 為對象，進(jìn)一步研究 FeOCl 的催化臭氧化性

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2789388