【摘要】：工業(yè)廢水的超量排放造成了水環(huán)境的嚴(yán)重污染,這些廢水往往難以降解。面對(duì)如今工業(yè)廢水難降解難處理的問(wèn)題,光催化技術(shù)因其具有低成本、強(qiáng)氧化能力等諸多優(yōu)點(diǎn),成為近年來(lái)的熱點(diǎn)。針對(duì)如何進(jìn)一步提高光催化反應(yīng)性能,不僅應(yīng)解決半導(dǎo)體的性能,還應(yīng)統(tǒng)籌考慮鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的限制因素,而傳質(zhì)的影響是其中的重點(diǎn)因素之一。本論文采用旋轉(zhuǎn)圓盤的方法增強(qiáng)傳質(zhì),研究了傳質(zhì)作用對(duì)光催化反應(yīng)性能的影響。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)TiO_2光陽(yáng)極的制備及性能研究。采用了四種不同的制備方法來(lái)制備旋轉(zhuǎn)圓盤TiO_2光催化陽(yáng)極,以20 mg/L的羅丹明B模擬染料廢水作為目標(biāo)污染物,在不同的轉(zhuǎn)速和電壓條件下,分析比較這四種光陽(yáng)極的降解性能和光電性能,發(fā)現(xiàn)隨著轉(zhuǎn)速和電壓的提高,降解率和光電流都有大幅提高,其中氫氟酸陽(yáng)極氧化法制備的光陽(yáng)極具有最優(yōu)性能,其60 min內(nèi)的降解率能達(dá)到99.56%,還通過(guò)分析得到了具有納米管狀的微觀結(jié)構(gòu)以及氧化膜較薄的光陽(yáng)極性能更佳。(2)旋轉(zhuǎn)圓盤裝置光催化性能研究。使用旋轉(zhuǎn)圓盤電極光催化反應(yīng)裝置,比較了不同轉(zhuǎn)速條件下降解率和光電流的強(qiáng)化率,對(duì)降解率的強(qiáng)化率更大,說(shuō)明傳質(zhì)作用對(duì)光生空穴的促進(jìn)作用大于光電子。從電極電位、光電流密度、羥基自由基強(qiáng)度三個(gè)角度探討了增強(qiáng)傳質(zhì)作用對(duì)光陽(yáng)極性能的影響,通過(guò)提高轉(zhuǎn)速加強(qiáng)傳質(zhì)作用,能夠降低光催化反應(yīng)的起始電位,提高光電流密度,以及產(chǎn)生更多的羥基自由基,并增加羥基自由基的壽命,從而來(lái)提高光陽(yáng)極的降解性能和光電性能。(3)旋轉(zhuǎn)圓盤裝置放大研究。將轉(zhuǎn)盤面積和廢水處理量放大100倍后,裝置性能有一定下降,可以通過(guò)循環(huán)系統(tǒng)來(lái)增加廢水處理量,并且對(duì)實(shí)際含油廢水進(jìn)行了處理,70 min內(nèi)能將COD值為630 mg/L的廢水降解到60 mg/L以下,實(shí)現(xiàn)達(dá)標(biāo)排放。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文大于或等于禁帶寬度，就能夠?qū)r(jià)帶上的電子激發(fā)形成帶，于是在原有的價(jià)帶上就會(huì)因?yàn)槭チ斯怆娮佣a(chǎn)生具有非常強(qiáng)的得電子能力，光電子有可能會(huì)再次與光生續(xù)的反應(yīng)過(guò)程，或者光生空穴將會(huì)奪取 H2O 分子中的基自由基（OH·），然后與水中的污染物進(jìn)行反應(yīng)，將物質(zhì) CO2和 H2O。同時(shí)，光生電子與水中的溶解氧形成自由基結(jié)合 H+質(zhì)子，生成電子捕獲劑 HO2·，再經(jīng)過(guò)一O2[47-49]。TiO2光催化原理可以用圖 1-1 來(lái)表示。

內(nèi)部傳質(zhì)和外部傳質(zhì)[43-46]，如圖1-2 所示。其中外部傳質(zhì)主要發(fā)生在液相、氣液界面、氣相當(dāng)中，對(duì)于光催化反應(yīng)，需要氧氣的參與，所以要不斷地在溶液中通入氧氣來(lái)促進(jìn)反應(yīng)的發(fā)生。內(nèi)部傳質(zhì)主要發(fā)生在固相和固液界面中，其中反應(yīng)速率主要是由液體擴(kuò)散系數(shù) Dl、孔擴(kuò)散系數(shù) Dp、表面擴(kuò)散系數(shù) Ds控制[46]，內(nèi)部傳質(zhì)過(guò)程中，液相中的污染物需要通過(guò)擴(kuò)散作用到達(dá)催化劑表面，催化劑表面的孔隙結(jié)構(gòu)需要通過(guò)吸附作用將污染物吸附從而發(fā)生反應(yīng)，除此之外，污染物被降解后，還需要通過(guò)脫附和擴(kuò)散作用進(jìn)入液相當(dāng)中，從而使更多污染物能夠到達(dá)催化劑活性位點(diǎn)進(jìn)行反應(yīng)。所以，可以通過(guò)改良催化劑性質(zhì)和通過(guò)機(jī)械攪拌等方法來(lái)加強(qiáng)傳質(zhì)作用。圖 1-2 電極表面的傳質(zhì)作用和反應(yīng)Fig.1-2 Mass transfer and reaction on electrode surface1.5 光催化反應(yīng)器目前，許多研究研發(fā)了不同類型的光催化反應(yīng)器，從多個(gè)方面來(lái)提高反應(yīng)裝置的處理效率，其中包括減少溶液對(duì)光的吸收，選用透光的裝置材質(zhì)，采用循環(huán)系統(tǒng)等方法，并且取得了非常好的成效。根據(jù)光催化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)類型的不同，可

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文器、管式反應(yīng)器、轉(zhuǎn)盤式反應(yīng)器、筒式反應(yīng)[88]多為將 TiO2光催化劑負(fù)載于平板基底之上定于反應(yīng)裝置之中，光源安裝于平板上方，外部的循環(huán)泵以及儲(chǔ)水池，形成循環(huán)反應(yīng)系的溶液帶入到平板上方，溶液會(huì)隨著流速和動(dòng)的過(guò)程中，溶液中的污染物就會(huì)與平板上，從而降解溶液中的污染物，并且通過(guò)循環(huán)處理效果。但是由于其水力負(fù)荷較低，只能廢水的處理，仍存在較大的困難。

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本文編號(hào)：2789146