【摘要】：對(duì)氨基苯磺酸是磺化芳香胺中最具有代表性的一種物質(zhì),通常被廣泛應(yīng)用于染料生產(chǎn)、印染助劑、香料、食品色素、醫(yī)藥和農(nóng)藥等化工產(chǎn)品的中間體,同時(shí)也是很多偶氮染料厭氧脫色后的中間產(chǎn)物,是一種常見的環(huán)境污染物且對(duì)人體有害。然而由于其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,易溶于水,且具有異性生物質(zhì)特性而難以生物降解,尋找開發(fā)一種新型對(duì)氨基苯磺酸處理方法十分必要。高級(jí)氧化技術(shù)作為高效有機(jī)污染物處理技術(shù)逐漸發(fā)展進(jìn)步,其中鐵銅基納米材料非均相活化過硫酸鹽體系由于其優(yōu)秀的活化性能和磁性回收的特性而備受關(guān)注。由于不同結(jié)構(gòu)可能對(duì)過硫酸鹽的活化作用有所區(qū)別,所以分別制備了三種不同鐵銅基復(fù)合材料:尖晶石結(jié)構(gòu)鐵酸銅(CuFe_2O_4);納米級(jí)氧化銅包覆的四氧化三鐵(CuO@Fe_3O_4)和納米四氧化三鐵點(diǎn)綴的微米級(jí)梭狀氧化銅(Fe_3O_4/hf-CuO)。對(duì)CuFe_2O_4、CuO@Fe_3O_4、Fe_3O_4/hf-CuO進(jìn)行表征并分別進(jìn)行活化PS去除4-SA的效果及影響因素分析。結(jié)果1g L~(-1) Fe_3O_4/hf-CuO能夠在30 ~oC,pH=3-9±0.2條件下活化20 mmol L~-11 PS降解100 mg L~(-1)的4-SA且降解率達(dá)到95%。因其能夠用較少量催化材料及氧化材料在較寬pH范圍內(nèi)處理4-SA,因此為三者中最優(yōu)納米復(fù)合材料,并進(jìn)一步研究,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)行為符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)且動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.0352 min~(-1),自由基猝滅顯示該反應(yīng)過程以硫酸根自由基為主,TOC檢測(cè)結(jié)果表明該方法對(duì)多種有機(jī)污染物有效但卻無法完全礦化對(duì)氨基苯磺酸,因此需要結(jié)合其他技術(shù)實(shí)現(xiàn)對(duì)TOC的完全去除。由于熱活化過硫酸鹽對(duì)有機(jī)污染物有較好的去除效果且無選擇性,因此考慮聯(lián)合熱活化過硫酸鹽技術(shù)徹底去除TOC。熱活化實(shí)驗(yàn)表明在溫度為60~oC,pH=7±0.2,PS為20 mmol L~(-1)條件下熱活化去除濃度為50 mg L~(-1)的4-SA時(shí)4 h的反應(yīng)去除率為100%。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)且動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.0274 min~(-1)。自由基檢測(cè)和猝滅實(shí)驗(yàn)證明硫酸根自由基和其他活性物質(zhì)在反應(yīng)中其主要作用。之后以熱與Fe_3O_4/hf-CuO聯(lián)合活化PS去除4-SA,發(fā)現(xiàn)熱活化、Fe_3O_4/hf-CuO活化及熱與Fe_3O_4/hf-CuO聯(lián)合活化PS均能夠高效去除100 mg L~(-1)的4-SA,TOC去除率結(jié)果為熱活化去除59.58%;Fe_3O_4/hf-CuO活化去除39.18%;熱與Fe_3O_4/hf-CuO聯(lián)合活化去除97.62%。該結(jié)果表明熱與Fe_3O_4/hf-CuO聯(lián)合活化PS能夠比熱單獨(dú)活化和Fe_3O_4/hf-CuO單獨(dú)活化去除更高濃度的TOC,證明了熱與Fe_3O_4/hf-CuO聯(lián)合活化PS的可行性。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

圖 2.1 CuFe2O4納米復(fù)合材料的 X 射線衍射圖譜Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite對(duì) CuFe2O4納米復(fù)合材料進(jìn)行了場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（SEM）分析，結(jié)果如圖所示，從圖中可以看出 CuFe2O4納米復(fù)合材料并不是形狀規(guī)則的單分散性材顆粒尺寸從幾十納米到幾微米，但從 Feng 等人的報(bào)道中可以清楚看到兩種的晶格線，也因此證明合成的 CuFe2O4納米復(fù)合材料為納米多晶材料。

圖 2.1 CuFe2O4納米復(fù)合材料的 X 射線衍射圖譜Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite對(duì) CuFe2O4納米復(fù)合材料進(jìn)行了場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（SEM）分析，結(jié)果如圖2.2 所示，從圖中可以看出 CuFe2O4納米復(fù)合材料并不是形狀規(guī)則的單分散性材料，顆粒尺寸從幾十納米到幾微米，但從 Feng 等人的報(bào)道中可以清楚看到兩種不同的晶格線，也因此證明合成的 CuFe2O4納米復(fù)合材料為納米多晶材料。

圖 2.3 CuFe2O4納米復(fù)合材料的磁滯曲線圖Fig 2.3 The hysteresis curve of CuFe2O4nanocomposite CuFe2O4納米復(fù)合材料活化性能為了初步檢驗(yàn)合成 CuFe2O4納米復(fù)合材料活化 PS 處理污染物的效果， 2.3 所示對(duì)比實(shí)驗(yàn)：該實(shí)驗(yàn)在 30oC，4-SA 濃度為 100mg L-1，PS 濃mol L-1，CuFe2O4納米復(fù)合材料濃度為 2 g L-1，pH=4±0.2 的條件下進(jìn)行可以看出在僅有 CuFe2O4存在的體系中 4-SA 幾乎不降解，說明了 Cu-SA 沒有吸附效果；在僅存在 PS 的體系中，4-SA 有少許降解，但在 4h降解不超過 10%，該現(xiàn)象說明在此體系中 PS 的氧化性并不能達(dá)到氧化 的目的，但在 30oC 條件下其可緩慢生成 SO4·-來降解微量的 4-SA；uFe2O4同時(shí)存在的條件下，4-SA 的降解率達(dá)到 88%，證明了 CuFe2O PS 降解 4-SA。但是其降解未能達(dá)到完全降解的目的，反應(yīng)體系中可能

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2788837