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基于亞甲基藍印染廢水凈化磁性納米復合物的制備及吸附—再生研究

發(fā)布時間:2017-03-30 20:04

  本文關鍵詞:基于亞甲基藍印染廢水凈化磁性納米復合物的制備及吸附—再生研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:利用正硅酸乙酯水解法制備得到SiO2包覆的錳鋅鐵氧體 磁性納米復合物Si-Fe-MNCs,以該復合磁性材料為吸附劑凈化亞甲基藍模擬廢水,對制備條件進行了優(yōu)化,最佳制備條件為:采用先將錳鋅鐵氧體在檸檬酸溶液中攪拌分散3h后,加入氨水調節(jié)溶液pH為5.5,再繼續(xù)攪拌分散3h的分段分散方法效果更好,并且當反應物(TEOS)g/(MNPs)g為2.4、攪拌轉速為400 r·min-1、水解反應時氨水為2.5mL、反應溫度為313K時,SiO2包覆錳鋅鐵氧體的Si-Fe-MNCs對亞甲基藍廢水的處理效果最佳。通過FT-IR表征結果確定SiO2通過分子間氫鍵包覆在Fe-MNPs表面。熱重—熱差分析結果表明Si-Fe-MNCs熱穩(wěn)定性良好。XRD表征結果表明包覆前后Fe-MNPs均為尖晶石型結構,晶型沒有發(fā)生改變;在Si-Fe-MNCs中SiO2以無定型的形態(tài)存在。Fe-MNPs平均晶粒尺寸為11.6nm;Si-Fe-MNCs平均晶粒尺寸為13.5nm。Si-Fe-MNCs具有核-殼型結構,包覆層厚度約為2.7nm;而經包覆所得的顆粒呈球形,分散性好,平均粒徑為18.7nm;既有均勻粒子形成的堆積孔,也有多孔吸附質的蠕蟲狀孔道存在,具有較大的比表面積和適宜的孔徑分布,這可以為污染物提供更多的吸附位點。Si-Fe-MNCs磁性粒子的飽和磁化強度(Ms)為18.6emu·g-1,剩磁(Mr)和矯玩力(Hc)都較較Fe-MNPs低,故具有較好的分散性能和磁分離性能。對制備的“核 殼”型磁性吸附劑Si-Fe-MNCs采用BET比表面分析儀、透射電子顯微鏡(TEM)和振動樣品磁強計(VSM)分別對Si-Fe-MNCs的比表面積、形貌和磁性能進行了系統(tǒng)表征分析。該磁性吸附劑對亞甲基藍表現(xiàn)出良好的吸附性能,318K時平衡吸附量在40.31~184.1mg·g-1之間,120min吸附過程可達平衡,符合準二級動力學方程。吸附過程符合Langmuir等溫吸附模型,熱力學計算結果表明Si-Fe-MNCs對亞甲基藍的吸附是以表面物理吸附為主的自發(fā)吸熱過程,紅外結果表明氫鍵是Si-Fe-MNCs表面官能團與亞甲基藍之間的主要作用力。Si-Fe-MNCs采用H_2O_2進行再生,五次循環(huán)使用后,對MB保持較高的平衡吸附量。負載有亞甲基藍的“核 殼”型磁性吸附劑Si-Fe-MNCs與H_2O_2組成非均相類Fenton體系,可實現(xiàn)對Si-Fe-MNCs的再生?疾炝嗽偕鷷r間、H_2O_2濃度、不同亞甲基藍負載量以及溫度對再生的影響。實驗結果表明:當H_2O_2濃度為1.305mol·L-1,溫度313K,負載亞甲基藍越多越有利于再生,再生率可達98%;再生過程中,無需調節(jié)pH值;Si-Fe-MNCs作為類Fenton反應的催化劑,能催化分解H_2O_2產生羥基自由基,具有較好的降解亞甲基藍的效果,降解后再生液無色且TOC濃度約為80mg·L-1;該類Fenton體系氧化降解亞甲基藍的反應過程是一種非均相的界面微觀反應,并對亞甲基藍的降解機理進行了探索。采用X射線衍射儀(XRD)、BET比表面分析儀、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和振動樣品磁強計(VSM)分別對再生后的Si-Fe-MNCs的晶體結構、比表面積、形貌和磁性能進行了系統(tǒng)表征分析,再生后的Si-Fe-MNCs可多次重復使用,方便分離和回收。
【關鍵詞】:磁性納米復合物 印染廢水 吸附劑 亞甲基藍 再生 降解
【學位授予單位】:成都信息工程大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X791
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-9
  • 第一章 緒論9-22
  • 1.1 印染廢水處理方法研究現(xiàn)狀9-12
  • 1.1.1 化學法9-10
  • 1.1.2 生物處理法10-11
  • 1.1.3 物理處理法11-12
  • 1.2 磁性納米復合物在水處理中的應用12-15
  • 1.2.1 磁性納米復合物的制備現(xiàn)狀12-14
  • 1.2.2 磁性納米復合物在廢水中的應用現(xiàn)狀14-15
  • 1.3 吸附劑再生的研究現(xiàn)狀15-17
  • 1.3.1 熱再生法15
  • 1.3.2 生物再生法15
  • 1.3.3 微波輻射再生法15
  • 1.3.4 化學降解再生法15-17
  • 1.4 選題依據(jù)和研究內容17-22
  • 1.4.1 選題依據(jù)17-19
  • 1.4.2 研究內容和方法19-20
  • 1.4.3 實驗流程圖20-22
  • 第二章 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復合物的制備和表征22-39
  • 2.1 實驗部分22-25
  • 2.1.1 儀器與試劑22-23
  • 2.1.2 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復合物Si-Fe-MNCs的制備方法23
  • 2.1.3 吸附實驗23-24
  • 2.1.4 分析方法24-25
  • 2.2 結果與討論25-37
  • 2.2.1 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復合物Si-Fe-MNCs的制備25-30
  • 2.2.2 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復合物Si-Fe-MNCs的表征30-37
  • 2.3 小結37-39
  • 第三章 磁性納米復合物Si-Fe-MNCs對水中亞甲基藍的吸附及其機理39-53
  • 3.1 實驗部分39-40
  • 3.1.1 儀器與試劑39-40
  • 3.1.2 Si-Fe-MNCs的制備及吸附實驗40
  • 3.1.3 分析方法40
  • 3.2 結果與討論40-52
  • 3.2.1 各因素對MB吸附的影響40-42
  • 3.2.2 吸附動力學42-45
  • 3.2.3 吸附等溫線和熱力學45-49
  • 3.2.4 磁性納米復合物Si-Fe-MNCs吸附亞甲基藍的機理49-52
  • 3.3 小結52-53
  • 第四章 磁性納米復合物Si-Fe-MNCs的再生53-72
  • 4.1 實驗部分53-55
  • 4.1.1 試劑與儀器53-54
  • 4.1.2 再生實驗54
  • 4.1.3 分析方法54-55
  • 4.2 結果與討論55-70
  • 4.2.1 時間對吸附劑再生的影響55-56
  • 4.2.2 H_2O_2的濃度對吸附劑再生的影響56-58
  • 4.2.3 不同MB負載量對吸附劑再生的影響58-60
  • 4.2.4 溫度對吸附劑再生的影響60-61
  • 4.2.5 Si-Fe-MNCs的穩(wěn)定性以及再生循環(huán)性能61-65
  • 4.2.6 磁性納米復合物Si-Fe-MNCs化學再生機理65-70
  • 4.3 小結70-72
  • 第五章 結論與展望72-74
  • 5.1 結論72
  • 5.2 展望72-74
  • 參考文獻74-85
  • 作者在讀期間科研成果簡介85-86
  • 致謝86

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  本文關鍵詞:基于亞甲基藍印染廢水凈化磁性納米復合物的制備及吸附—再生研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:277941

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