基于亞甲基藍(lán)印染廢水凈化磁性納米復(fù)合物的制備及吸附—再生研究
本文關(guān)鍵詞:基于亞甲基藍(lán)印染廢水凈化磁性納米復(fù)合物的制備及吸附—再生研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:利用正硅酸乙酯水解法制備得到SiO2包覆的錳鋅鐵氧體 磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs,以該復(fù)合磁性材料為吸附劑凈化亞甲基藍(lán)模擬廢水,對(duì)制備條件進(jìn)行了優(yōu)化,最佳制備條件為:采用先將錳鋅鐵氧體在檸檬酸溶液中攪拌分散3h后,加入氨水調(diào)節(jié)溶液pH為5.5,再繼續(xù)攪拌分散3h的分段分散方法效果更好,并且當(dāng)反應(yīng)物(TEOS)g/(MNPs)g為2.4、攪拌轉(zhuǎn)速為400 r·min-1、水解反應(yīng)時(shí)氨水為2.5mL、反應(yīng)溫度為313K時(shí),SiO2包覆錳鋅鐵氧體的Si-Fe-MNCs對(duì)亞甲基藍(lán)廢水的處理效果最佳。通過(guò)FT-IR表征結(jié)果確定SiO2通過(guò)分子間氫鍵包覆在Fe-MNPs表面。熱重—熱差分析結(jié)果表明Si-Fe-MNCs熱穩(wěn)定性良好。XRD表征結(jié)果表明包覆前后Fe-MNPs均為尖晶石型結(jié)構(gòu),晶型沒(méi)有發(fā)生改變;在Si-Fe-MNCs中SiO2以無(wú)定型的形態(tài)存在。Fe-MNPs平均晶粒尺寸為11.6nm;Si-Fe-MNCs平均晶粒尺寸為13.5nm。Si-Fe-MNCs具有核-殼型結(jié)構(gòu),包覆層厚度約為2.7nm;而經(jīng)包覆所得的顆粒呈球形,分散性好,平均粒徑為18.7nm;既有均勻粒子形成的堆積孔,也有多孔吸附質(zhì)的蠕蟲(chóng)狀孔道存在,具有較大的比表面積和適宜的孔徑分布,這可以為污染物提供更多的吸附位點(diǎn)。Si-Fe-MNCs磁性粒子的飽和磁化強(qiáng)度(Ms)為18.6emu·g-1,剩磁(Mr)和矯玩力(Hc)都較較Fe-MNPs低,故具有較好的分散性能和磁分離性能。對(duì)制備的“核 殼”型磁性吸附劑Si-Fe-MNCs采用BET比表面分析儀、透射電子顯微鏡(TEM)和振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)分別對(duì)Si-Fe-MNCs的比表面積、形貌和磁性能進(jìn)行了系統(tǒng)表征分析。該磁性吸附劑對(duì)亞甲基藍(lán)表現(xiàn)出良好的吸附性能,318K時(shí)平衡吸附量在40.31~184.1mg·g-1之間,120min吸附過(guò)程可達(dá)平衡,符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。吸附過(guò)程符合Langmuir等溫吸附模型,熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明Si-Fe-MNCs對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附是以表面物理吸附為主的自發(fā)吸熱過(guò)程,紅外結(jié)果表明氫鍵是Si-Fe-MNCs表面官能團(tuán)與亞甲基藍(lán)之間的主要作用力。Si-Fe-MNCs采用H_2O_2進(jìn)行再生,五次循環(huán)使用后,對(duì)MB保持較高的平衡吸附量。負(fù)載有亞甲基藍(lán)的“核 殼”型磁性吸附劑Si-Fe-MNCs與H_2O_2組成非均相類(lèi)Fenton體系,可實(shí)現(xiàn)對(duì)Si-Fe-MNCs的再生。考察了再生時(shí)間、H_2O_2濃度、不同亞甲基藍(lán)負(fù)載量以及溫度對(duì)再生的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)H_2O_2濃度為1.305mol·L-1,溫度313K,負(fù)載亞甲基藍(lán)越多越有利于再生,再生率可達(dá)98%;再生過(guò)程中,無(wú)需調(diào)節(jié)pH值;Si-Fe-MNCs作為類(lèi)Fenton反應(yīng)的催化劑,能催化分解H_2O_2產(chǎn)生羥基自由基,具有較好的降解亞甲基藍(lán)的效果,降解后再生液無(wú)色且TOC濃度約為80mg·L-1;該類(lèi)Fenton體系氧化降解亞甲基藍(lán)的反應(yīng)過(guò)程是一種非均相的界面微觀反應(yīng),并對(duì)亞甲基藍(lán)的降解機(jī)理進(jìn)行了探索。采用X射線衍射儀(XRD)、BET比表面分析儀、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)分別對(duì)再生后的Si-Fe-MNCs的晶體結(jié)構(gòu)、比表面積、形貌和磁性能進(jìn)行了系統(tǒng)表征分析,再生后的Si-Fe-MNCs可多次重復(fù)使用,方便分離和回收。
【關(guān)鍵詞】:磁性納米復(fù)合物 印染廢水 吸附劑 亞甲基藍(lán) 再生 降解
【學(xué)位授予單位】:成都信息工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X791
【目錄】:
- 摘要3-5
- Abstract5-9
- 第一章 緒論9-22
- 1.1 印染廢水處理方法研究現(xiàn)狀9-12
- 1.1.1 化學(xué)法9-10
- 1.1.2 生物處理法10-11
- 1.1.3 物理處理法11-12
- 1.2 磁性納米復(fù)合物在水處理中的應(yīng)用12-15
- 1.2.1 磁性納米復(fù)合物的制備現(xiàn)狀12-14
- 1.2.2 磁性納米復(fù)合物在廢水中的應(yīng)用現(xiàn)狀14-15
- 1.3 吸附劑再生的研究現(xiàn)狀15-17
- 1.3.1 熱再生法15
- 1.3.2 生物再生法15
- 1.3.3 微波輻射再生法15
- 1.3.4 化學(xué)降解再生法15-17
- 1.4 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容17-22
- 1.4.1 選題依據(jù)17-19
- 1.4.2 研究?jī)?nèi)容和方法19-20
- 1.4.3 實(shí)驗(yàn)流程圖20-22
- 第二章 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復(fù)合物的制備和表征22-39
- 2.1 實(shí)驗(yàn)部分22-25
- 2.1.1 儀器與試劑22-23
- 2.1.2 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs的制備方法23
- 2.1.3 吸附實(shí)驗(yàn)23-24
- 2.1.4 分析方法24-25
- 2.2 結(jié)果與討論25-37
- 2.2.1 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs的制備25-30
- 2.2.2 硅包覆的錳鋅鐵氧體磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs的表征30-37
- 2.3 小結(jié)37-39
- 第三章 磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs對(duì)水中亞甲基藍(lán)的吸附及其機(jī)理39-53
- 3.1 實(shí)驗(yàn)部分39-40
- 3.1.1 儀器與試劑39-40
- 3.1.2 Si-Fe-MNCs的制備及吸附實(shí)驗(yàn)40
- 3.1.3 分析方法40
- 3.2 結(jié)果與討論40-52
- 3.2.1 各因素對(duì)MB吸附的影響40-42
- 3.2.2 吸附動(dòng)力學(xué)42-45
- 3.2.3 吸附等溫線和熱力學(xué)45-49
- 3.2.4 磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs吸附亞甲基藍(lán)的機(jī)理49-52
- 3.3 小結(jié)52-53
- 第四章 磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs的再生53-72
- 4.1 實(shí)驗(yàn)部分53-55
- 4.1.1 試劑與儀器53-54
- 4.1.2 再生實(shí)驗(yàn)54
- 4.1.3 分析方法54-55
- 4.2 結(jié)果與討論55-70
- 4.2.1 時(shí)間對(duì)吸附劑再生的影響55-56
- 4.2.2 H_2O_2的濃度對(duì)吸附劑再生的影響56-58
- 4.2.3 不同MB負(fù)載量對(duì)吸附劑再生的影響58-60
- 4.2.4 溫度對(duì)吸附劑再生的影響60-61
- 4.2.5 Si-Fe-MNCs的穩(wěn)定性以及再生循環(huán)性能61-65
- 4.2.6 磁性納米復(fù)合物Si-Fe-MNCs化學(xué)再生機(jī)理65-70
- 4.3 小結(jié)70-72
- 第五章 結(jié)論與展望72-74
- 5.1 結(jié)論72
- 5.2 展望72-74
- 參考文獻(xiàn)74-85
- 作者在讀期間科研成果簡(jiǎn)介85-86
- 致謝86
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