【摘要】：砷是地下水中最危險的有毒污染物之一,嚴(yán)重威脅著全世界數(shù)百萬人的健康。在中國13個省區(qū)的飲用水中已檢測到較高含量的砷。水溶液中砷的污染對人類健康和生態(tài)健康具有重要影響。長期接觸含砷廢水可導(dǎo)致癌癥、皮膚病,并可對血管、肝腎和中樞神經(jīng)系統(tǒng)造成嚴(yán)重?fù)p害。因此,迫切需要通過適當(dāng)?shù)姆椒◤膹U水中去除砷。與其它處理方法相比較,吸附法具有成本低、效率高、操作簡單和環(huán)境友好等優(yōu)點,是去除水溶液中砷的最有效方法之一。因此,本論文我們制備了鎳基復(fù)合材料用于去除水溶液中的五價砷(As(Ⅴ),通過靜態(tài)批實驗研究了它們對As(Ⅴ)的去除性能,并通過先進(jìn)的表征分析手段探討了它們對As(Ⅴ)的吸附機(jī)理。主要研究內(nèi)容如下:1.通過水熱法合成了鎳鋁層狀雙金屬氫氧化物(NiAl-LDH),然后在不同溫度下煅燒處理NiAl-LDH得到鎳鋁層狀雙金屬氧化物(NiAl-LDO),并將它們用作吸附劑去除水溶液中的As(Ⅴ)。通過靜態(tài)批實驗系統(tǒng)地研究了溶液pH、反應(yīng)時間、溫度、初始As(Ⅴ)濃度和吸附劑含量等因素的影響。吸附等溫線實驗結(jié)果表明合成的NiAl-LDO對As(Ⅴ)的吸附容量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于NiAl-LDH,這是由于煅燒處理的NiAl-LDO具有“記憶效應(yīng)”和較高的含氧量。在不同煅燒溫度下的樣品對As(Ⅴ)的吸附過程符合Langmuir模型,通過Langmuir模型計算出它們對As(Ⅴ)的吸附容量大小如下:NiAl-LDO_(500)(198.1 mg/g)NiAl-LDO_(400)(180.9 mg/g)NiAl-LDO_(300)(160.2 mg/g)NiAl-LDO_(600)(121.4 mg/g)NiAl-LDH(60.7 mg/g),在這些樣品當(dāng)中NiAl-LDO_(500)對As(Ⅴ)的吸附容量最大,而且隨著煅燒溫度升高吸附容量逐漸增加。然后我們還研究了溶液pH值對As(Ⅴ)吸附的影響,發(fā)現(xiàn)溶液在較低的pH值下NiAl-LDO_(500)對As(Ⅴ)具有較高的吸附容量,在高pH值下展現(xiàn)了較低的吸附容量。吸附動力學(xué)實驗發(fā)現(xiàn)NiAl-LDO_(500)對As(Ⅴ)高效快速的吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。熱力學(xué)實驗表明NiAl-LDO_(500)對As(Ⅴ)的吸附是一個吸熱自發(fā)的過程。與其它吸附材料相比,NiAl-LDO具有合成方法簡單、成本低廉、易于分離等優(yōu)點,表明NiAl-LDO對于含砷廢水的處理具有巨大的潛能。2.以Ni-MOF為自犧牲前驅(qū)體制備了一種磁性板栗殼狀空心NiO_x/Ni@C結(jié)構(gòu)復(fù)合材料,對比于前驅(qū)體Ni-MOF,發(fā)現(xiàn)合成后的NiO_x/Ni@C具有高比表面積、分散性好等優(yōu)點,表明NiO_x/Ni@C可以作為一種理想的吸附材料。通過靜態(tài)批實驗系統(tǒng)地研究了溶液pH、初始As(Ⅴ)濃度、溫度和反應(yīng)時間對As(Ⅴ)吸附在NiO_x/Ni@C上的影響。吸附等溫線實驗結(jié)果表明不同煅燒溫度下樣品對As(Ⅴ)的吸附過程符合Langmuir模型,As(Ⅴ)在不同樣品上的最大吸附容量大小依次為:NiO/Ni@C400(454.94 mg/g)Ni@C600(342.77 mg/g)Ni@C500(290.89 mg/g)NiO@C300(210.40mg/g)Ni-MOF(133.93 mg/g)。在這些材料當(dāng)中NiO/Ni@C400表現(xiàn)了最高的吸附容量,這是由于NiO/Ni@C400含有豐富的含氧官能團(tuán)和較大的比表面積。通過對吸附后的NiO/Ni@C400樣品進(jìn)行XRD表征,發(fā)現(xiàn)NiO/Ni@C400具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性。在不同pH條件下,NiO/Ni@C400對As(Ⅴ)都具有較高的吸附容量,表現(xiàn)出非常廣泛的pH適用性。在共存離子干擾試驗中發(fā)現(xiàn)As(Ⅴ)的吸附過程不易受共存離子的影響,這為NiO/Ni@C400應(yīng)用于實際環(huán)境中As(Ⅴ)的去除提供了支持。此外,吸附動力學(xué)實驗表明NiO/Ni@C400去除As(Ⅴ)是一個快速和高效的過程。由于材料合成方法簡單、超高的吸附容量、以及簡便的磁分離方法,使得NiO/Ni@C400在處理處置含As(Ⅴ)廢水中具有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：山東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703
【圖文】：

山東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文 第二章 鎳鋁層狀氧化物的制備及其對水溶液中砷的去除分別為 11.9、11.5、11.0、10.8 和 10.5。LDOx的 pHPZC隨著煅燒溫度的升高而逐漸降低。當(dāng) pH 低于 pHPZC時，NiAl-LDH 和 NiAl-LDOx的表面帶正電荷，這有利于在其表面上與帶有帶負(fù)電荷的陰離子形成強(qiáng)絡(luò)合物。

分配系數(shù)（Kd）用于評估吸附劑對吸附物的親和力。從圖2.8 可以看出隨著固液比的增加，Kd值的變化很小，表明 NiAl-LDH 和 NiAl-LDO500的 Kd值與固/液比的相關(guān)性非常小，這與分配系數(shù)的物理化學(xué)性質(zhì)一致。NiAl-LDO500的 Kd值高于 NiAl-LDH，表明 NiAl-LDO500對 As(V)具有更高的親和力。圖 2.8 吸附劑含量對吸附容量的影響Fig. 2.8 Effect of adsorbent contents on the adsorption ofAs(V) on NiAl-LDH and NiAl-LDO500(C0=40.0 mg/L, pH 5.0 ± 0.1, and T = 298 K)

500溶液 pH 從 6.0 增加到 12.0 而緩慢降低，最后維持在較低的吸附容量。這可能歸因于NiAl-LDH 和 NiAl-LDO500的表面電荷性質(zhì)以及 As(V)在水溶液中的不同存在形式。圖 2.9b 清楚地顯示，pH < 7.0 時 H2AsO42-是 As(V)在水溶液的主要存在形式，而在pH>7 時，HAsO42-和 AsO43-成為主要存在形式。然后通過 Zeta 電勢儀表征了材料表面的零點電勢，如圖 2.6d 所示，NiAl-LDH 和 NiAl-LDO500的 pHPZC分別為 11.9 和10.8。在 pH < 11.9 時，NiAl-LDH 的表面電勢為正，這有利于 NiAl-LDH 與 As(V)離子的結(jié)合。在 pH<10.8 時，NiAl-LDO500的表面電勢為正，這有利于 NiAl-LDO500與As(V)離子的結(jié)合。因此，當(dāng) pH<pHPZC時，表面帶正電勢的 NiAl-LDH 和 NiAl-LDO50與帶負(fù)電荷的 As(V)之間存在靜電吸引，所以 NiAl-LDH 和 NiAl-LDO500對 As(V)具有巨大的去除效率。除了相互作用受靜電吸引力控制，化學(xué)吸附也可能對 As(V)去除有很大的作用[68]。在 pH > pHPZC時，NiAl-LDH 和 NiAl-LDO500的表面電勢隨著 p的增加而降低，高 pH 值時表面電勢變?yōu)樨?fù)電荷。由于表面帶負(fù)電勢的 NiAl-LDH 和NiAl-LDO500與帶負(fù)電荷的 HAsO42-和 AsO43-之間存在靜電斥力，吸引力減弱，所以高 pH

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本文編號：2776017