【摘要】：河流水體和沉積物中酚類內(nèi)分泌干擾物(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs)因其廣泛存在和危害持久受到廣泛關(guān)注,為研究河流沉積物在多種酚類EDCs共存條件下的吸附行為,本文在分析灞河水-沉積物體系中苯酚(phenol)和雙酚A(bisphenol A,BPA)污染特征的基礎(chǔ)上,以灞河表層沉積物為吸附劑,通過靜態(tài)吸附實驗研究二者在單溶質(zhì)和雙溶質(zhì)體系下的吸附行為特性。在此基礎(chǔ)上,采用位點能量分布理論分析污染物之間的競爭吸附機理。同時,對顆粒粒徑、腐殖酸濃度、pH和溫度對雙溶質(zhì)體系下兩種污染物吸附的主效應(yīng)和交互效應(yīng)進行研究。主要結(jié)論如下:(1)2018年1月~2018年8月調(diào)查期間,灞河水體中苯酚濃度為0.012~10.815μg/L,檢出率44.44%;雙酚A的濃度范圍0.068~0.700μg/L,檢出率72.22%。沉積物中苯酚含量為0.362~4.879 mg/kg,雙酚A濃度為0.077~0.387 mg/kg;沉積物中污染物檢出率分別為100%和94.44%。灞河水體中兩種污染物不存在顯著相關(guān)性,但二者在沉積物中尤其是豐水期具有顯著的負相關(guān)。(2)單溶質(zhì)體系下的苯酚和雙酚A在沉積物上的吸附行為更符合Elovich模型;雙溶質(zhì)體系下苯酚的吸附過程更符合為擬二級動力學(xué)方程,雙酚A則更接近Elovich模型。(3)Freundlich模型較Langmuir模型更適合表達苯酚和雙酚A在沉積物上的吸附情況。通過位點能量分布理論對單溶質(zhì)和雙溶質(zhì)下河流沉積物對苯酚和雙酚A的吸附特性進行分析,結(jié)果表明:相同濃度(1~50 mg/L)條件下,雙溶質(zhì)體系下苯酚平均位點能量和位點能量非均質(zhì)性分別降低0.867%和3.473%,吸附位點數(shù)量降低1.230%;雙酚A平均位點能量和位點能量非均質(zhì)分別增大了6.074%和14.992%,吸附位點數(shù)量增大6.389%。即雙溶質(zhì)體系下,二者之間存在一定的競爭吸附,雙酚A處于競爭優(yōu)勢。(4)響應(yīng)曲面擬合結(jié)果表明單一因素和多因素交互作用對沉積物上污染物的吸附量的影響各不相同。4種單因素中僅腐殖酸濃度對苯酚在沉積物上的吸附行為影響顯著;多因素交互作用下,腐殖酸濃度和溫度的交互作用顯著促進了苯酚的吸附。四個單一因素對雙酚A吸附量的影響大小順序:顆粒粒徑腐殖酸濃度pH溫度。其中顆粒粒徑顯著抑制了沉積物對雙酚A的吸附作用。二階交互作用以顆粒粒徑×pH的促進作用顯著。
【學(xué)位授予單位】：長安大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X52
【圖文】：

16圖 3.1 采樣點位分布圖Fig.3.1 Sampling sites location on Bahe River（2）采樣時間樣品采集時間為 2018 年 1 月、2018 年 5 月和 2018 年 8 月，采樣前至少連續(xù) 2 天晴天，水質(zhì)較穩(wěn)定。（3）樣品采集參照《水質(zhì)采樣技術(shù)指導(dǎo)》（HJ 494-2009），采集河流水樣，分別儲存于不同的棕色細口玻璃瓶（1 L）。將其帶回實驗室盡快完成預(yù)處理。參照《水質(zhì)采樣技術(shù)指導(dǎo)》（HJ 494-2009），采集距沉積物表面 0～20 cm 的樣品，分別儲存于不同的密封袋中，每份沉積物樣品不得少于 2 kg。將沉積物樣品運回實驗室后干燥處理，去除異物后過篩，將篩分后的樣品存于棕色瓶干燥保存。3.1.2 樣品預(yù)處理

圖 3.2 苯酚和雙酚 A 色譜圖Fig.3.2 Chromatograms of phenol and bisphenol A由上圖可知，苯酚和雙酚A的峰值明確，樣品保留時間分別為5.096 min和7.896效果較好，實驗測定條件適宜。.4 質(zhì)量控制（1）標準曲線利用苯酚標準樣和雙酚 A 標準樣品進行標準曲線測試。將 1 mg/mg 的苯酚標雙酚 A 標準樣品（甲醇溶劑）配置成濃度為 0.5 mg/L、1 mg/L、2 mg/L、5 10 mg/L 的樣品，采用上述測定條件進行測試，所得線性回歸方程及其相關(guān)系數(shù)。表 3.2 苯酚和雙酚 A 的線性回歸方程及其系數(shù)Table 3.2 Linear regression equations and coefficients of phenol and bisphenol A物質(zhì) 線性回歸方程 相關(guān)系數(shù) R2苯酚 y=16021.026x+1394.338 0.9999

Table 3.3 Sample added recovery in site BH4物質(zhì) 加標前含量（μg） 加入量（μg） 測定平均值（μg） 平均回收率（苯酚 5.403 1 5.980 93.4%酚 A 0.239 1 1.300 104.9% 灞河枯水期苯酚和雙酚 A 的分布特征對采集得到的灞河水體、沉積物進行預(yù)處理和分析測定，得到枯水期灞河水體中苯酚和雙酚 A 的濃度分布情況見圖 3.3 和圖 3.4。水體中苯酚的濃度為 0.012～2.984 μg/L，BH1 和 BH5 兩個采樣點未檢出該物 A 在灞河水體中濃度為 0.068～0.195 μg/L，BH2 和 BH6 未檢出。苯酚和雙酚率均為 66.67%，且在采樣點 BH3 處的含量均為最高。BH3 位于工農(nóng)業(yè)集中區(qū)該點位污染物濃度較高可能與上游家具涂層及修飾過程中使用的油漆等（含苯 A）物質(zhì)有一定的關(guān)系。

【參考文獻】

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本文編號：2775569