【摘要】：我國經濟的快速粗獷式發(fā)展與民眾疲軟的環(huán)保意識之間的矛盾導致我國水環(huán)境污染愈加嚴重,飲用水中有害有機污染物的種類也日益復雜。去除微量有害有機污染物是我國進一步提升飲用水水質的當務之急。化學氧化法是目前我國水廠使用最為廣泛的有機污染物去除方法,然而部分難降解有害有機污染物很難被常規(guī)氧化劑(如高錳酸鉀、液氯、次氯酸鈉及臭氧等)有效氧化去除。非均相催化臭氧氧化是強化臭氧氧化去除微量難降解有機物的有效手段。掌握非均相催化臭氧氧化有機污染物的基本規(guī)律及相應強化機理,是高效實用型催化劑的定向制備及推廣運用的基礎。本文以商品納米二氧化鈦(n-TiO2)及實驗室制備的介孔氧化硅(SBA-15)、炭黑(CB)、鈦-碳復合氧化物(TiO2-C)及氧化鈰(CeP2)為催化劑,選擇具有高毒性且在水體中易檢出的難降解有機污染物一對氯硝基苯(pCNB)為目標物,用靜態(tài)實驗研究了各類催化劑催化臭氧氧化pCNB的效能及機理。本研究發(fā)現(xiàn)各體系中臭氧的分解總體遵循假一級反應動力學且分為兩個階段。在初始階段,臭氧的分解并不遵循假一級反應動力學；而在第二階段,則較好地符合假-級反應動力學模型(R2≥98.4%)。原因可能是pCNB的臭氧化產物能夠與臭氧直接反應,造成相應的動力學偏差。n-TiO2、CB及TiO2-C能夠促進臭氧的分解及pCNB的降解,而SBA-15及Ce02對pCNB的降解具有抑制作用,其中SBA-15對pCNB降解的抑制作用最為明顯。反應溫度、pCNB初始濃度及臭氧投量的提高都能夠提高表觀反應速率常數,促進pCNB的降解。而不同催化劑的投量的改變則對相應體系中臭氧分解及pCNB降解產生不同的影響。反應溶液pH的改變會顯著影響臭氧的分解及催化劑活性。C1-、HC03-、S042-及HPO42-等無機陰離子會通過絡合作用或捕獲HO-明顯減弱催化劑活性及臭氧氧化體系中pCNB的降解。少量腐殖酸的存在會通過促進臭氧鏈式反應促進pCNB的降解,而大量腐殖酸會過量消耗臭氧,降低pCNB的去除率。本文發(fā)現(xiàn)n-Ti02在不同pH條件下的凝聚可能會改變其催化活性,從而影響其催化臭氧氧化的能力。在等電荷點附近,n-TiO2的凝聚速率最快,凝聚使其表面特性發(fā)生變化,催化活性最低。不同pH下n-TiO2的凝聚速率與pCNB的相對去除率呈反相關關系。O3、pCNB及N03對n-TiO2的凝聚影響較小,而HA及PO43-會顯著降低n-TiO2的表面zeta電位,抑制凝聚。考察催化劑吸附及自由基抑制劑一叔丁醇對體系的影響可以發(fā)現(xiàn)在催化臭氧氧化體系中pCNB的降解主要靠羥基自由基的氧化及催化劑的吸附完成。而目標物及臭氧化產物在催化劑表面的吸附也導致了不同催化劑產生不同的催化效果。通過對催化臭氧氧化pCNB的礦化效果、對自來水中pCNB的催化降解效果、金屬離子溶出情況及催化劑重復使用情況等的考察,研究認為所用催化劑具有較強的穩(wěn)定性和實用性。
【學位授予單位】：西南交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X52

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