【摘要】：我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速粗獷式發(fā)展與民眾疲軟的環(huán)保意識(shí)之間的矛盾導(dǎo)致我國(guó)水環(huán)境污染愈加嚴(yán)重,飲用水中有害有機(jī)污染物的種類(lèi)也日益復(fù)雜。去除微量有害有機(jī)污染物是我國(guó)進(jìn)一步提升飲用水水質(zhì)的當(dāng)務(wù)之急。化學(xué)氧化法是目前我國(guó)水廠使用最為廣泛的有機(jī)污染物去除方法,然而部分難降解有害有機(jī)污染物很難被常規(guī)氧化劑(如高錳酸鉀、液氯、次氯酸鈉及臭氧等)有效氧化去除。非均相催化臭氧氧化是強(qiáng)化臭氧氧化去除微量難降解有機(jī)物的有效手段。掌握非均相催化臭氧氧化有機(jī)污染物的基本規(guī)律及相應(yīng)強(qiáng)化機(jī)理,是高效實(shí)用型催化劑的定向制備及推廣運(yùn)用的基礎(chǔ)。本文以商品納米二氧化鈦(n-TiO2)及實(shí)驗(yàn)室制備的介孔氧化硅(SBA-15)、炭黑(CB)、鈦-碳復(fù)合氧化物(TiO2-C)及氧化鈰(CeP2)為催化劑,選擇具有高毒性且在水體中易檢出的難降解有機(jī)污染物一對(duì)氯硝基苯(pCNB)為目標(biāo)物,用靜態(tài)實(shí)驗(yàn)研究了各類(lèi)催化劑催化臭氧氧化pCNB的效能及機(jī)理。本研究發(fā)現(xiàn)各體系中臭氧的分解總體遵循假一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)且分為兩個(gè)階段。在初始階段,臭氧的分解并不遵循假一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；而在第二階段,則較好地符合假-級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型(R2≥98.4%)。原因可能是pCNB的臭氧化產(chǎn)物能夠與臭氧直接反應(yīng),造成相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)偏差。n-TiO2、CB及TiO2-C能夠促進(jìn)臭氧的分解及pCNB的降解,而SBA-15及Ce02對(duì)pCNB的降解具有抑制作用,其中SBA-15對(duì)pCNB降解的抑制作用最為明顯。反應(yīng)溫度、pCNB初始濃度及臭氧投量的提高都能夠提高表觀反應(yīng)速率常數(shù),促進(jìn)pCNB的降解。而不同催化劑的投量的改變則對(duì)相應(yīng)體系中臭氧分解及pCNB降解產(chǎn)生不同的影響。反應(yīng)溶液pH的改變會(huì)顯著影響臭氧的分解及催化劑活性。C1-、HC03-、S042-及HPO42-等無(wú)機(jī)陰離子會(huì)通過(guò)絡(luò)合作用或捕獲HO-明顯減弱催化劑活性及臭氧氧化體系中pCNB的降解。少量腐殖酸的存在會(huì)通過(guò)促進(jìn)臭氧鏈?zhǔn)椒磻?yīng)促進(jìn)pCNB的降解,而大量腐殖酸會(huì)過(guò)量消耗臭氧,降低pCNB的去除率。本文發(fā)現(xiàn)n-Ti02在不同pH條件下的凝聚可能會(huì)改變其催化活性,從而影響其催化臭氧氧化的能力。在等電荷點(diǎn)附近,n-TiO2的凝聚速率最快,凝聚使其表面特性發(fā)生變化,催化活性最低。不同pH下n-TiO2的凝聚速率與pCNB的相對(duì)去除率呈反相關(guān)關(guān)系。O3、pCNB及N03對(duì)n-TiO2的凝聚影響較小,而HA及PO43-會(huì)顯著降低n-TiO2的表面zeta電位,抑制凝聚�？疾齑呋瘎┪郊白杂苫种苿┮皇宥〈紝�(duì)體系的影響可以發(fā)現(xiàn)在催化臭氧氧化體系中pCNB的降解主要靠羥基自由基的氧化及催化劑的吸附完成。而目標(biāo)物及臭氧化產(chǎn)物在催化劑表面的吸附也導(dǎo)致了不同催化劑產(chǎn)生不同的催化效果。通過(guò)對(duì)催化臭氧氧化pCNB的礦化效果、對(duì)自來(lái)水中pCNB的催化降解效果、金屬離子溶出情況及催化劑重復(fù)使用情況等的考察,研究認(rèn)為所用催化劑具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性和實(shí)用性。
【學(xué)位授予單位】：西南交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X52

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