【摘要】：碳質(zhì)氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分,對環(huán)境和大氣氣候有重要的影響。有研究表明,有機(jī)碳(organic carbon,OC)中含有多環(huán)芳香烴、多氯聯(lián)苯等有毒有害物質(zhì),對人體健康危害極大;元素碳(element carbon,EC)對可見光和紅外光有強(qiáng)烈的吸收能力,是大氣當(dāng)中重要的增溫組分。因此深入研究不同粒徑段中OC和EC的濃度及其來源,對控制城市大氣污染、探索大氣污染的治理途徑有重要的意義。近年來華北地區(qū)成為我國乃至世界灰霾污染最為嚴(yán)重的地區(qū)之一,故本研究選取華北平原地區(qū)污染嚴(yán)重的邯鄲進(jìn)行碳質(zhì)氣溶膠及其單顆粒的理化特征研究。邯鄲是典型的燃煤重工業(yè)型城市,具有一定的代表性。通過研究發(fā)現(xiàn),2016年邯鄲冬季PM_(2.5)超標(biāo)率最高,為68.75%,其次為春季(62.50%),夏季最低(60.00%)。通過比較不同階段(PM_(2.5)、PM_(10)、TSP)顆粒物濃度的超標(biāo)率相比,發(fā)現(xiàn)邯鄲細(xì)顆粒物污染最為嚴(yán)重。PM_(2.5)、PM_(10)、TSP中的OC和EC均在冬季達(dá)到最大,其中冬季的PM_(2.5)、PM_(10)、TSP的OC的平均值為35.55μg·m~(-3)、70.29μg·m~(-3)、74.59μg·m~(-3),EC的平均值為10.41μg·m~(-3)、21.11μg·m~(-3)、25.16μg·m~(-3)。2016年四季OC和EC的變化趨勢整體呈現(xiàn)為冬季秋季春季夏季,OC、EC在PM_(2.5)、PM_(10)、TSP中的占比也呈現(xiàn)相同的規(guī)律。反映了邯鄲冬季燃煤供暖對OC、EC的排放的影響。與北方城市相比,邯鄲市的PM_(2.5)中OC濃度略低于石家莊、鄭州,高于北京、天津、濟(jì)南、烏魯木齊等北方城市,屬于華北平原當(dāng)中污染較為嚴(yán)重的城市。與南方海濱城市相比,邯鄲OC、EC的濃度明顯大于南方城市。邯鄲市冬季(采暖期)PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中OC、EC的相關(guān)性分別為0.68、0.88、0.88。與冬季相反,春季PM_(2.5)中OC、EC的相關(guān)性明顯高于PM_(10)、TSP,可能是受春季季風(fēng)沙塵的影響,粗粒子階段相關(guān)性較低。夏、秋季不同顆粒物中OC、EC的相關(guān)性均較低,說明夏秋季OC、EC不僅受局地污染排放影響,也受二次生成及季風(fēng)長距離傳輸影響。整體來看,邯鄲市OC/EC的均值介于2.78-4.39,說明采樣期間污染物主要來源于機(jī)動車、燃煤及生物質(zhì)燃燒。邯鄲冬季SOC在PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中占比分別為16.33%、21.97%和9.09%,夏季SOC占比最小,分別為4.46%、11.11%、11.60%。冬季污染最為嚴(yán)重,說明冬季污染物排放的氣態(tài)前體物排放量較大并且氣象條件不利于污染物擴(kuò)散,有利于SOC的生成。利用透射電鏡(TEM)對邯鄲冬季典型霾污染過程中的大氣顆粒物的形貌及能譜成分進(jìn)行分析。觀察到的顆粒物主要類型有:煙塵集合體(soot aggregates)、有機(jī)顆粒(organic particle)、飛灰(fly ash)、礦物顆粒(mineral particle)、硫酸銨鹽/硝酸銨鹽類顆粒物(ammoninated sulfate/nitrate particle)、金屬顆粒(metal rich particle)。霾天顆粒物主要呈近球形,主要是因?yàn)槎位瘜W(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,生成大量的硝酸鹽、硫酸鹽及銨鹽等二次粒子,形成近球形的核殼結(jié)構(gòu)的混合體。非霾天的顆粒物稀釋現(xiàn)象不明顯顆粒物輪廓及外側(cè)印記清晰,無明顯吸濕特點(diǎn)。顆粒物多以內(nèi)混為主,尤其常見一些細(xì)小的煙塵、飛灰及有機(jī)顆粒與硫酸鹽混合在一起,偶爾可見少量的新鮮煙塵結(jié)合體、硫酸鈣與礦物顆粒。霾天顆粒物的數(shù)量-粒徑譜分布圖主要呈現(xiàn)雙峰分布,主峰為0.4-0.5μm之間,次峰為0.6-0.7μm之間,非霾天呈單峰分布,峰值在0.2-0.3μm之間。霾天顆粒物粒徑較非霾天有所增長。顆粒物在小粒徑階段主要是由近球形粒子貢獻(xiàn),在大粒徑階段主要是由礦物及煙塵集合體貢獻(xiàn)。
【學(xué)位授予單位】：河北工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X513
【圖文】：

技術(shù)路線圖

如圖 2-1 所示，采樣點(diǎn)設(shè)置在河北工程大學(xué)行政樓樓頂（邯鄲礦院監(jiān)測站36.57N，114.50E），海拔 56.5m，距地面約 16m。該采樣點(diǎn)位于邯鄲市的東南方向周圍均為生活區(qū)和教學(xué)區(qū)，在距采樣點(diǎn) 500m 處為邯鄲市環(huán)城路，機(jī)動車輛較多距離采樣地點(diǎn) 5.8 公里處有大型的鋼廠（河鋼集團(tuán)邯鋼公司）、火電廠和水泥廠附近無工業(yè)廠房與高大建筑物。

氣溶膠樣品的采集選擇的是 Unray ZR-3930D 儀器（圖 2-2），流速為 16.7L·min-1，采集粒徑為 2.5μm、10μm 的顆粒物和 TSP。采樣中使用兩種濾膜，Teflon膜樣品用于顆粒物質(zhì)量濃度的分析，石英膜用于碳質(zhì)組分的分析。全樣樣品采集時長為 11.5h，從早上 8 點(diǎn)開始到 19：30 結(jié)束（Day-樣品），然后 20:00 開始到次日 7:30（Night-樣品）。2016 年四季具體的采樣時間如表 2-1 所示。表 2-1. 觀測期間全樣樣品采集詳情Table. 2-1 Sample collection details during observation period.時間 地點(diǎn) Teflon 樣品個數(shù) 石英膜樣品個數(shù)2016.01.23-2016.01.30 邯鄲市礦院監(jiān)測點(diǎn) 16 482016.04.17-2016.04.24 邯鄲市礦院監(jiān)測點(diǎn) 16 482016.07.01-2016.07.10 邯鄲市礦院監(jiān)測點(diǎn) 20 602016.09.26-2016.10.09 邯鄲市礦院監(jiān)測點(diǎn) 26 78

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2768298