【摘要】：磷是一種不可再生的資源,也是導(dǎo)致湖、庫水體富營養(yǎng)化的主要因素之一。探索和研發(fā)高效穩(wěn)定的磷去除材料,已成為了磷污染防治領(lǐng)域急需解決的問題。磁性納米材料具有比表面積大、吸附能力強(qiáng)以及在外加磁場下能實(shí)現(xiàn)快速分離等特性,使之成為吸附除磷的首選材料。然而納米材料粒徑小、表面能高,極易團(tuán)聚,導(dǎo)致無法均勻分散于液相,且在空氣中易氧化,影響了除磷效果。因此,需要對磁性納米材料表面進(jìn)行功能化修飾,改善材料分散性和化學(xué)穩(wěn)定性,提高對污水中磷的吸附性能。相關(guān)研究表明,多孔水化硅酸鈣(CSH)具有較高的孔隙率和溶鈣供堿性能,在吸附溶液中磷時(shí),能形成適于磷酸鈣類物質(zhì)生成的微堿性環(huán)境,有利于磷的去除�；谏鲜霰尘�,本論文以氧化鈣(CaO)和白炭黑為原材料,通過水熱合成法將CSH沉積到磁性Fe_3O_4納米顆粒表面,研究適用于磷去除的具有高效穩(wěn)定性能和快速磁分離特性的新型磁性硅酸鈣復(fù)合材料(Fe_3O_4@CSH)制備方法,并考察該材料的除磷性能,獲得以下研究成果:(1)以CaO、白炭黑和溶劑熱法合成的Fe_3O_4磁性材料為原料,通過動態(tài)水熱合成法制備Fe_3O_4@CSH。研究發(fā)現(xiàn),以Ca/Si摩爾比為2.2、反應(yīng)溫度為170°C、反應(yīng)時(shí)間為7 h、攪拌速度為90 r/min的條件下制備的Fe_3O_4@CSH的Ca~(2+)溶出濃度最高(Ca~(2+)溶出濃度為22.78 mg/L,溶出OH~-濃度為10~-2.952.95 mol/L),且除磷效果最強(qiáng),初始磷濃度為20 mg P/L時(shí)殘余磷濃度僅為0.04 mg P/L,磷去除率高達(dá)99.79%。綜合4×4型的正交試驗(yàn)表明,最佳合成條件與單因素試驗(yàn)結(jié)果一致,經(jīng)由極差分析,可得4種因素影響大小順序?yàn)?Ca/Si摩爾比反應(yīng)溫度反應(yīng)時(shí)間攪拌速度,其中主要影響因素為Ca/Si摩爾比。(2)將最佳條件下制備的Fe_3O_4@CSH用于除磷性能、重復(fù)利用性能以及磁分離性能試驗(yàn)。研究結(jié)果表明,當(dāng)實(shí)驗(yàn)條件為溶液初始pH值5.35、初始磷濃度20 mg P/L、投加量0.6 g/L、反應(yīng)時(shí)間1h、攪拌速度150 r/min時(shí),材料除磷效果最佳,磷去除效率高達(dá)99.79%,單位磷吸附量達(dá)33.26 mg P/g。最佳條件下制得的Fe_3O_4@CSH重復(fù)利用8次后吸附磷量達(dá)20 mg P/g以上,表明具有良好的重復(fù)利用性。除磷后,在外加磁場作用下可于1 min內(nèi)能實(shí)現(xiàn)快速固液分離,說明材料具有良好的磁分離性能。(3)采用吸附等溫線、動力學(xué)、熱力學(xué)數(shù)學(xué)模型,結(jié)合SEM、TEM、FTIR、XRD、XPS、Zeta電位分析等材料表征手段,深入分析與揭示了Fe_3O_4@CSH吸附除磷機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn),Fe_3O_4@CSH的磷吸附行為與Freundlich方程和二級動力學(xué)方程相符,是以化學(xué)吸附為主的自發(fā)吸熱吸附過程,溶液中磷最終以CaHPO_4的形式得以除去。
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703;TB332
【圖文】：

圖 1.1 自然界中磷的循環(huán)[3]1.2 除磷技術(shù)研究現(xiàn)狀1.2.1 物理化學(xué)除磷技術(shù)（1）化學(xué)法除磷作為最早采用的除磷方法，化學(xué)法已被廣泛運(yùn)用于污水處理領(lǐng)域，其原理是外加的化學(xué)試劑與廢水中磷化學(xué)反應(yīng)生成水溶性差的磷酸鹽沉淀，然后再固液分離以實(shí)現(xiàn)磷去除。一般來說，化學(xué)沉淀過程包括沉淀反應(yīng)、凝聚作用、絮凝作用和固液分離作用四個(gè)步驟，其優(yōu)點(diǎn)為操作簡單，除磷效果好且穩(wěn)定，抗沖擊性強(qiáng)，但由于人為投加化學(xué)試劑導(dǎo)致了高額的化學(xué)試劑費(fèi)用，產(chǎn)生污泥量大難以處理，易造成二次污染。化學(xué)除磷法通常采用鈣鹽（石灰等）、鐵鹽、鋁鹽（明礬等）以及無機(jī)-有機(jī)復(fù)合陽離子絮凝劑等作為沉淀劑，一般認(rèn)為磷酸根離子（PO43-）與鈣離子（Ca2+）、鋁離子（Al3+）或鐵離子（Fe3+）發(fā)生化學(xué)沉淀反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)除磷[8,9]。① 鈣鹽

內(nèi)聚合磷酸鹽的水解和細(xì)胞內(nèi)糖的酵解，水解后大量磷釋放至水體水。富磷污水進(jìn)入 A/O 法中的 O 段好氧環(huán)境下，微生物氧化代謝HB，同時(shí)大量吸收污水中的可溶性磷酸鹽而在體內(nèi)合成并積累聚而將磷酸鹽從污水中去除（如圖 1.2）。但 A/O 法除磷效率較低，且此在 A/O 工藝基礎(chǔ)上 A2/O 增加了缺氧處理階段，缺氧池的增設(shè)導(dǎo)中有較高硝態(tài)氮（NO3-）和溶解氧進(jìn)入?yún)捬鯀^(qū)，會影響除磷效率[（a）以氧為電子受體（PAO 是完全好氧聚磷菌）

圖 1.3A2N 反硝化除磷脫氮工藝流程化硅酸鈣類材料結(jié)晶除磷的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展結(jié)晶過程的理論基礎(chǔ)晶過程中，晶體的發(fā)生與生長通常遵循三個(gè)化學(xué)階段[46]：①過飽和階段；③晶體生長階段。當(dāng)溶液達(dá)過飽和狀態(tài)時(shí)，構(gòu)晶離子通過靜來形成微晶結(jié)晶粒子（即晶核），隨后繼續(xù)成長定向排列為晶形沉定形沉淀。溶液過飽和度推動了結(jié)晶過程的進(jìn)行，發(fā)生在介穩(wěn)區(qū)內(nèi)溶液中構(gòu)晶離子濃度和 pH 值，相對過飽和度越大，微晶聚集速度需要將結(jié)晶條件控制在介穩(wěn)區(qū)內(nèi)，使構(gòu)晶離子生成目標(biāo)產(chǎn)物。目前分為三類[46-48]：一是均相成核，指亞穩(wěn)態(tài)體系中任何位置成核幾率，常發(fā)生在高飽和度和高純度的溶液中；二是異相成核，出現(xiàn)在有純度低（存在雜質(zhì)）的溶液中；三是自發(fā)成核（表面二次成核），結(jié)晶的基礎(chǔ)上自發(fā)結(jié)晶成核。廢水處理中，異相成核和自發(fā)成核是核機(jī)制。從所有反應(yīng)物被完全投加至溶液中到開始出現(xiàn)晶核，這個(gè)

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