【摘要】：揮發(fā)性有機化合物(Volatile organic compounds,VOCs)在大氣復(fù)合污染形成的過程中起著關(guān)鍵的作用,是形成二次有機氣溶膠(Secondary organic aerosols,SOA)和近地面臭氧(Ozone,03)的重要前體物,對光化學(xué)煙霧、酸雨、全球氣候變暖等環(huán)境問題的產(chǎn)生起著重要作用。VOCs對生態(tài)和人體健康會造成危害,近些年越來越引起人們的關(guān)注和重視。本研究于2017年4月至12月利用SUMMA罐在泰安市山東農(nóng)業(yè)大學(xué)校園內(nèi)采集大氣VOCs樣品,并利用冷凍預(yù)濃縮-氣相色譜/質(zhì)譜法分析大氣樣品中烷烴(3種)、烯烴(1種)、鹵代烴(29種)和芳香烴(15種)共48種VOCs的濃度,討論了泰安市大氣VOCs的濃度特征、污染水平、化學(xué)反應(yīng)活性以及來源解析,并對VOCs人群暴露的健康風(fēng)險進(jìn)行評估。觀測期間,泰安市大氣48種VOCs的日均濃度為8.82±3.97 ppb,中值為7.72 ppb,污染天氣條件下,VOCs普遍高于日均濃度。泰安苯系物濃度與國內(nèi)外其他城市、背景站點相比處于中等偏下水平。本次觀測的烷烴、烯烴、鹵代烴、芳香烴四類組分對VOCs濃度的貢獻(xiàn)分別為4.18%、6.19%、55.43%和34.20%。大氣VOCs四類組分均呈現(xiàn)早晚濃度高、中午低的日變化特征,與人類活動、大氣邊界層高度以及光化學(xué)反應(yīng)強度有關(guān)。對大氣VOCs的月變化特征分析結(jié)果顯示,夏季和冬季有明顯的濃度波動變化,與夏、冬季節(jié)的人類活動和氣候條件變化有關(guān)。本研究通過后推氣流軌跡和潛在源貢獻(xiàn)模型對泰安市大氣VOCs的區(qū)域傳輸來源進(jìn)行分析。后推氣流軌跡結(jié)果表明采樣期間主要受六種來向氣團(tuán)的影響,貢獻(xiàn)最高的是來自泰安東南方向的氣團(tuán),貢獻(xiàn)全部氣流軌跡的27%,其次是西南方向(23%)、當(dāng)?shù)卦磁欧?21%)、北方的氣團(tuán)(16%)以及北部境外兩個來向的氣團(tuán)(13%)。潛在源貢獻(xiàn)模型結(jié)果與后推氣流軌跡來向結(jié)果保持一致,泰安市大氣VOCs主要受來自這些方向上工業(yè)以及居民生活排放的影響。綜合分析兩種方法,區(qū)域傳輸是泰安市大氣VOCs來源的主要原因,另外當(dāng)?shù)卦磁欧乓彩怯绊懱┌彩写髿釼OCs濃度的重要原因。對泰安市大氣VOCs的排放來源進(jìn)行正交矩陣因子分解,VOCs來源可以用工業(yè)生產(chǎn)和居民生活源、機動車尾氣源、工業(yè)和燃燒源以及溶劑揮發(fā)源四個排放因子解釋,分別能夠解釋32.68%、19.06%、25.95%和22.32%的變量。通過OH消耗速率和臭氧生成潛勢法對泰安大氣VOCs的化學(xué)反應(yīng)活性進(jìn)行分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn)芳香烴的OH消耗速率最高,占總VOCs的60.03%,其次是烯烴(35.57%)、烷烴(4.40%),其中1,3-丁二烯和萘是OH消耗的關(guān)鍵活性物種;在臭氧生成潛勢中,1,3-丁二烯和甲苯對臭氧生成貢獻(xiàn)最大,春、夏、秋、冬四個季節(jié)均為芳香烴貢獻(xiàn)最大,其次是烯烴、鹵代烴和烷烴。綜合分析兩種方法,芳香烴和烯烴化學(xué)反應(yīng)活性最強,對臭氧生成貢獻(xiàn)最大。本研究根據(jù)美國環(huán)境保護(hù)局公布的有毒有害空氣污染物名錄,選取34種VOCs分析其對人群暴露的健康風(fēng)險。結(jié)果表明,泰安大氣VOCs對研究區(qū)人群不存在非致癌風(fēng)險,但是萘、苯等9種VOCs的終生致癌風(fēng)險超過可接受范圍,對研究區(qū)暴露人群存在潛在的致癌風(fēng)險,需引起關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X701
【圖文】：

０３污染嚴(yán)重，但是監(jiān)測的臭氧前驅(qū)物ＰＡＭＳ含量并不高，結(jié)合以上原因，本研逡逑究根據(jù)美國ＥＰＡ邋ＴＯ－１５的方法對泰安市環(huán)境大氣中不包含在ＰＡＭＳ里的同樣有逡逑環(huán)境風(fēng)險的ＶＯＣｓ進(jìn)行觀測，采樣點具體位置見圖２－ｌ（ａ）。逡逑圖２－１懫樣點位置逡逑Ｆｉｇ邋２－１邋Ｔｈｅ邋ｓａｍｐｌｉｎｇ邋ｓｉｔｅ逡逑９逡逑

（３種）、烯烴（１種）、烺代烴（２９種）和芳香烴（１５種）共４８種ＶＯＣｓ進(jìn)行逡逑研究，其中對二甲苯和間二甲苯幾乎同時檢出，不易區(qū)分，記為對間二甲苯，具逡逑體組分名稱和氣相色譜圖見表２－１和圖２－２，圖２－２中紅色名稱為被檢出污染物，逡逑黑色名稱為內(nèi)標(biāo)物質(zhì)。逡逑１２逡逑

對泰安市環(huán)境空氣中４８種ＶＯＣｓ進(jìn)行分析，結(jié)果表明觀測期間泰安市環(huán)境逡逑空氣中所觀測的４８種ＶＯＣｓ日平均濃度為８．８２±３．９７邋ｐｐｂ，中值為７．７２邋ｐｐｂ，具逡逑體組分見表３－１和圖３－１。表３－１中詳細(xì)列出了觀測期間每種ＶＯＣｓ以及４類ＶＯＣｓ逡逑的日均濃度和濃度范圍，并且計算了它們的濃度貢獻(xiàn)占比。圖３－１很直觀地顯示逡逑４８種ＶＯＣｓ各物種的日均濃度值。從圖３－１中可以看出，氯甲院和苯濃度最高，逡逑遠(yuǎn)高于其它ＶＯＣｓ物種，結(jié)合表３－１可以看出它們的值分別為１．３３邋ｐｐｂ和１．１１邋ｐｐｂ，逡逑分別貢獻(xiàn)ＶＯＣｓ濃度的１４．９３％和１２．５４％；邋１，１－二氯乙烯、順／反１，２－二氯乙烯、逡逑１，１，１－三氯乙烷、一溴二氯甲烷、順／反－１，３－二氯丙烯、二溴氯甲烷、１，２－二溴乙烷、逡逑溴仿和１，１，２，２－四氯乙烷濃度較低，均低于１５邋ｐｐｔ，這１１種ＶＯＣｓ濃度和僅貢獻(xiàn)逡逑了邋ＶＯＣｓ濃度的１．０６％。從圖中可以看出正己燒、環(huán)己烷和庚烷３種烷烴濃度相逡逑差不大，均低于２００邋ｐｐｔ，邋１，３－丁二烯的濃度遠(yuǎn)高于烷烴的濃度，低于氯甲烷、苯、逡逑１

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2757756