【摘要】：在日趨嚴(yán)格的環(huán)保法規(guī)及標(biāo)準(zhǔn)制約下,“廢棄物資源化”與“廢水達(dá)標(biāo)排放”已成為煉化行業(yè)可持續(xù)發(fā)展的兩大瓶頸。本研究以煉化行業(yè)剩余活性污泥(Excess Activated Sludge,EAS)為原料熱解制備生物炭催化劑(Sludge-derived Biochar,SBC),并將其用于模擬煉化廢水的催化臭氧氧化處理(Catalytic Ozonation Process,COP)。對SBC結(jié)構(gòu)與物化屬性、COP處理效率、催化氧化機(jī)理以及難降解有機(jī)污染物(Refractory Organic Chemicals,ROCs)礦化機(jī)制等進(jìn)行了探索性研究。SBC的介孔結(jié)構(gòu)比較發(fā)達(dá),但是總比表面積(≤143m~2/g)和總孔容(≤0.2cm~3/g)比較低。EAS所含無機(jī)雜質(zhì)在熱解過程中的沉積堵塞了部分孔道,但是卻為SBC提供了豐富的表面官能團(tuán)和化學(xué)鍵。EAS所含水分在熱解過程中發(fā)揮活化作用,可以增加SBC的介孔表面積和孔容,降低碳含量并提高Si和金屬含量。SBC對廢水中ROCs的具有一定的吸附能力,而且在SBC-COP體系中表現(xiàn)出較高的催化氧化活性。SBC-COP對100mg/L硝基苯和苯甲酸溶液的總有機(jī)碳(Total Organic Carbon,TOC)去除率分別高達(dá)72%和86%,相對于單獨臭氧氧化提高了近1倍(34%和49%)。SBC-COP體系對ROCs去除的遵循自由基氧化機(jī)理。SBC表面的O-H、芳香環(huán)C=C或C=O、非對稱Si-O-C或Si-O-Si官能團(tuán),以及Al、Zn、Mg和Fe氧化物,構(gòu)成了復(fù)合催化活性位。在SBC-COP體系中加速分解臭氧產(chǎn)生自由基,從而促進(jìn)對ROCs的礦化。經(jīng)過多輪次重復(fù)使用,SBC的金屬活性位會發(fā)生流失,但仍能保持一定的催化氧化活性。研究成果為煉化廢棄物的高附加值利用和煉化廢水的低成本處理提供了一條可行的技術(shù)路線。并為煉化行業(yè)“廢棄物”和“廢水”難題的聯(lián)合解決提供一種全新的“以廢治廢”策略。
【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;X703
【圖文】：

然后用去超純水洗凈，烘干備用。煉化 EAS 熱解制備 SBC 催化劑過程涉及到的儀器設(shè)備如下表 3.2 所示。表 3.2 催化劑制備的主要儀器設(shè)備Table 3.2 The main instruments in the preparation of catalysts序號 儀器設(shè)備名稱 型號 生產(chǎn)廠家 備注1 天平 ME104E/02梅特勒-托利多儀器有限公司2 電熱鼓風(fēng)干燥箱 101-3AB天津泰斯特儀器有限公司3 礦石粉碎機(jī) FW80北京中興偉業(yè)儀器有限公司4臥式石英管式加熱爐STGK-100-12河南三特爐業(yè)有限公司5 純水儀 RD0PP10UV上海樂楓生物科技有限公司電導(dǎo)率≤18.2MΩ.cm6 電子水分儀 ESH31上海舜宇恒平科學(xué)儀器有限公司

圖 3.2 COP 實驗裝置示意圖Fig. 3.2 Experimental system of catalytic ozonation3.3.2 實驗方法苯甲酸和硝基苯是煉化廢水中的典型 ROCs。在本研究中，選擇苯甲酸和硝基苯作為模型 ROCs 配制模擬難降解煉化廢水，考察 SBC 催化劑在 COP 體系中對ROCs 的催化氧化效率以及處理難降解廢水的潛力。硝基苯和苯甲酸溶液均利用超純水配制為 100mg/L 溶液。苯甲酸溶液的初始 pH 值和 TOC 值分別為 3.83 和69.38mg/L。硝基苯溶液的初始 pH 值和 TOC 值分別為 5.82 和 59.84mg/L。進(jìn)行COP實驗前，先將臭氧發(fā)生器穩(wěn)定運行5min，待臭氧通量與濃度穩(wěn)定后開始實驗，在COP實驗過程中，將500mL的模擬煉化廢水和0.5g的SBC催化劑置于反應(yīng)器中，在室溫下進(jìn)行催化臭氧氧化處理，氣態(tài)臭氧以20±0.1mg/min的速率經(jīng)反應(yīng)器底部的多孔擴(kuò)散器通入。實驗過程中以及結(jié)束后，利用20mL注射器在不同的反應(yīng)時間進(jìn)行取樣，每次在反應(yīng)器內(nèi)取樣10mL；然后在注射器末端安裝0.45μm過濾器（天津津騰，中國），樣品經(jīng)過濾器分離催化劑粉末后再進(jìn)行后續(xù)分析。單獨

第 4 章 SBC 催化劑的綜合表征CSAC 表面分布著明顯的孔（圖 4.6），EDX 譜圖說明 CSAC 主要由 C （表 4.2），其他無機(jī)雜質(zhì)很少，這與 XRD 表征結(jié)果一致。

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9 劉s

本文編號：2751699