【摘要】：土壤重金屬具有殘留時(shí)間長(zhǎng)、毒性大、難遷移等特點(diǎn),其形態(tài)轉(zhuǎn)化是影響重金屬毒性和遷移的關(guān)鍵因子。同時(shí),不同形態(tài)土壤重金屬通過(guò)遷移進(jìn)入到作物、水、大氣循環(huán)中對(duì)人類的健康構(gòu)成極大威脅。厭氧條件下,土壤中豐富的鐵含量和微生物異化鐵還原過(guò)程為自然環(huán)境中不同晶型次生鐵礦的形成提供了有利條件。水鐵礦異化鐵還原受多種環(huán)境因素(無(wú)機(jī)含氧鹽離子、有機(jī)質(zhì)、微生物種類和數(shù)量等)的影響,形成具有不同微觀性質(zhì)和晶型結(jié)構(gòu)的次生鐵礦物,如磁鐵礦、綠銹或者藍(lán)鐵礦等。這些次生鐵礦物由于其形態(tài)特征差異顯著(不同的比表面積和表面反應(yīng)活性等),對(duì)重金屬鎘的形態(tài)轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的影響效應(yīng)也不盡相同。以磷酸鹽為例,磷酸鹽可以促進(jìn)水鐵礦的二次成礦過(guò)程生成藍(lán)鐵礦或菱鐵礦和綠銹,次生鐵礦微晶形結(jié)構(gòu)大量吸附溶液中的Cd(Ⅱ)或離子團(tuán),或與溶液中的Cd(Ⅱ)或離子團(tuán)發(fā)生共沉淀,從而改變鎘的形態(tài);而在無(wú)磷酸鹽作用下生成的是磁鐵礦或針鐵礦和赤鐵礦,部分Cd(Ⅱ)被次生鐵礦磁鐵礦和針鐵礦吸附,體系中有效態(tài)Cd(1)濃度下降。本論文以實(shí)驗(yàn)室分離純化的高效鐵還原菌Geobactersoli GSS01為異化鐵還原驅(qū)動(dòng)力,將“鐵還原一次生成礦過(guò)程”與“鎘的形態(tài)轉(zhuǎn)化過(guò)程”聯(lián)系起來(lái),研究異化鐵還原誘導(dǎo)次生鐵礦物形成過(guò)程對(duì)Cd形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響效應(yīng),探討了水鐵礦生物成礦過(guò)程及二次成礦產(chǎn)物對(duì)Cd形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響,證實(shí)了水鐵礦異化還原速率和成礦產(chǎn)物的不同導(dǎo)致了 Cd的形態(tài)發(fā)生不同改變。同時(shí),以湖南株洲鎘污染的水稻土為研究對(duì)象,進(jìn)一步考察異化鐵還原誘導(dǎo)次生礦物影響Cd形態(tài)轉(zhuǎn)化過(guò)程與微生物群落結(jié)構(gòu)的響應(yīng)關(guān)系,以期揭示鐵生物成礦過(guò)程耦合土壤鎘鈍化的化學(xué)-微生物機(jī)制,拓寬對(duì)土壤鎘形態(tài)轉(zhuǎn)化機(jī)理的認(rèn)識(shí),為鎘污染土壤原位修復(fù)提供理論依據(jù)。本論文的主要結(jié)論如下:(1)研究了有無(wú)磷酸鹽條件下的GSS01驅(qū)動(dòng)水鐵礦生物成礦過(guò)程及次生礦物對(duì)鎘形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,磷酸鹽影響水鐵礦的二次成礦礦物晶型,且次生鐵礦對(duì)鎘形態(tài)轉(zhuǎn)化有顯著影響。在含磷酸鹽的處理中:無(wú)定型水鐵礦生成結(jié)晶度較高且對(duì)可溶態(tài)鎘具有吸附作用的藍(lán)鐵礦。次生礦物藍(lán)鐵礦對(duì)鎘形態(tài)有明顯影響:可溶態(tài)鎘濃度減少;交換態(tài)、鐵氧化物表面結(jié)合態(tài)及無(wú)定型鐵氧化物結(jié)合態(tài)鎘濃度增加,這表明藍(lán)鐵礦對(duì)鎘起到鈍化效果。而在磷酸鹽不存在的條件下,異化鐵還原誘導(dǎo)生成的是高結(jié)晶度的磁鐵礦或針鐵礦,其中在Cd脅迫下生成的針鐵礦對(duì)降低可溶態(tài)鎘濃度效果不明顯。(2)通過(guò)構(gòu)建“水稻土混合菌—鐵氧化物—鎘”的共存厭氧體系,研究磷酸鹽作用下水鐵礦生物成礦過(guò)程及其對(duì)鎘形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響,以及水鐵礦生物成礦過(guò)程與微生物群落之間的聯(lián)系。結(jié)果顯示,在含磷酸鹽的處理中,磷酸鹽可加速無(wú)定型水鐵礦還原,生成的次生礦物主要是菱鐵礦,Cd的形態(tài)趨于向穩(wěn)定形態(tài)轉(zhuǎn)化;在不含磷酸鹽的處理中,次生礦物晶型主要為磁鐵礦和赤鐵礦,而Cd脅迫下生成的磁鐵礦對(duì)實(shí)驗(yàn)體系中有效態(tài)鎘的鈍化效果明顯。隨著反應(yīng)的進(jìn)行,Cd脅迫導(dǎo)致體系中典型異化鐵還原菌Geobacter豐度下降;有磷酸鹽時(shí),地發(fā)菌屬Geothrix和脫硫菌屬Desulforispora取代部分地桿菌Geobacter,成為主導(dǎo)異化鐵還原的驅(qū)動(dòng)力。
【學(xué)位授予單位】：福建農(nóng)林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X53
【圖文】：

圖１－２本研究的技術(shù)路線逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ｒｏｕｔｅ邋ｏｆ邋ｔｈｉｓ邋ｓｔｕｄｙ逡逑１．６主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)逡逑（１）過(guò)去一般將鐵氧化物對(duì)土壤鎘的鈍化效應(yīng)歸因于吸附／絡(luò)合作用，本研逡逑[偨疤乖歡緯煽蟆庇隫x轉(zhuǎn)化”過(guò)程聯(lián)系起來(lái)，提出“鐵生物成礦過(guò)程耦合逡逑鎘形態(tài)轉(zhuǎn)化”假說(shuō)，可拓寬對(duì)土壤鎘固定機(jī)制的認(rèn)識(shí)。逡逑（２）從“鐵還原菌一鐵氧化物一磷酸鹽一鎘”純培養(yǎng)體系入手，研宄鐵氧化逡逑物還原一Ｆｅ（ＩＩ）生成一二次成礦過(guò)程與鎘轉(zhuǎn)化的關(guān)系，為鎘污染土壤修復(fù)提供理逡逑論依據(jù)和技術(shù)支撐。逡逑

邐１８逡逑Ｉｎｃｕｂａｔｉｏｎ邋ｔｉｍｅ邋（ｄａｙ）逡逑圖３－２菌株ＧＳＳ０１驅(qū)動(dòng)水鐵礦還原過(guò)程中總Ｆｅ濃度變化逡逑Ｆｉｇ．３－２邋Ｃｈａｎｇｅ邋ｏｆ邋０．５Ｍ邋ＨＣＩ邋ｅｘｔｒａｃｔｅｄ邋ｔｏｔａｌ邋Ｆｅ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔ

次生礦物類型影響不大；無(wú)磷酸鹽時(shí)，Ｃｄ對(duì)次生礦物晶型有顯著影響。逡逑為了進(jìn)一步驗(yàn)證ＸＲＤ圖譜的結(jié)果，采用掃描電子顯微鏡（Ｓｃａｎｎｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｎ逡逑ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ，邋ＳＥＭ）觀察次生礦物形態(tài)結(jié)構(gòu)，圖３－６展示了不同反應(yīng)條件下形成逡逑的礦物晶型結(jié)構(gòu)。從圖中可以看出，Ｆｈ＋Ｃｄ＋ＧＳＳ０１處理中生成的晶型主要為斜逡逑方片狀，跟針鐵礦（Ｇｏｅｔｈｉｔｅ）的晶型結(jié)構(gòu)相似；ＦｈｆＣｄ＋Ｐ＋ＧＳＳ０１和Ｆｈ＋Ｐ＋ＧＳＳ０１逡逑處理中生成的礦物呈片狀，為典型的藍(lán)鐵礦（Ｖｉｖｉａｎｉｔｅ）晶型結(jié)構(gòu)，特別是在Ｃｄ逡逑存在條件下加Ｐ處理中，除了形成藍(lán)鐵礦（Ｖｉｖｉａｎｉｔｅ）以外，還觀察到了尺寸更逡逑小的正方體結(jié)構(gòu)，與菱鐵礦（Ｓｉｄｅｒｉｔｅ）的晶體極為相似。ＦｈｆＧＳＳＯｌ處理中展示逡逑的礦物松散多孔性，為磁鐵礦的晶型結(jié)構(gòu)，和ＸＲＤ鑒定結(jié)果一致。結(jié)果表明，逡逑存在磷酸鹽時(shí)，生成的礦物晶型以藍(lán)鐵礦為主，當(dāng)體系中加入２邋ｍｇ／ＬＣｄ時(shí)，有逡逑少量菱鐵礦生成；而不存在磷酸鹽時(shí)

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本文編號(hào)：2743065