【摘要】：土壤重金屬具有殘留時間長、毒性大、難遷移等特點,其形態(tài)轉化是影響重金屬毒性和遷移的關鍵因子。同時,不同形態(tài)土壤重金屬通過遷移進入到作物、水、大氣循環(huán)中對人類的健康構成極大威脅。厭氧條件下,土壤中豐富的鐵含量和微生物異化鐵還原過程為自然環(huán)境中不同晶型次生鐵礦的形成提供了有利條件。水鐵礦異化鐵還原受多種環(huán)境因素(無機含氧鹽離子、有機質、微生物種類和數(shù)量等)的影響,形成具有不同微觀性質和晶型結構的次生鐵礦物,如磁鐵礦、綠銹或者藍鐵礦等。這些次生鐵礦物由于其形態(tài)特征差異顯著(不同的比表面積和表面反應活性等),對重金屬鎘的形態(tài)轉化產(chǎn)生的影響效應也不盡相同。以磷酸鹽為例,磷酸鹽可以促進水鐵礦的二次成礦過程生成藍鐵礦或菱鐵礦和綠銹,次生鐵礦微晶形結構大量吸附溶液中的Cd(Ⅱ)或離子團,或與溶液中的Cd(Ⅱ)或離子團發(fā)生共沉淀,從而改變鎘的形態(tài);而在無磷酸鹽作用下生成的是磁鐵礦或針鐵礦和赤鐵礦,部分Cd(Ⅱ)被次生鐵礦磁鐵礦和針鐵礦吸附,體系中有效態(tài)Cd(1)濃度下降。本論文以實驗室分離純化的高效鐵還原菌Geobactersoli GSS01為異化鐵還原驅動力,將“鐵還原一次生成礦過程”與“鎘的形態(tài)轉化過程”聯(lián)系起來,研究異化鐵還原誘導次生鐵礦物形成過程對Cd形態(tài)轉化的影響效應,探討了水鐵礦生物成礦過程及二次成礦產(chǎn)物對Cd形態(tài)轉化的影響,證實了水鐵礦異化還原速率和成礦產(chǎn)物的不同導致了 Cd的形態(tài)發(fā)生不同改變。同時,以湖南株洲鎘污染的水稻土為研究對象,進一步考察異化鐵還原誘導次生礦物影響Cd形態(tài)轉化過程與微生物群落結構的響應關系,以期揭示鐵生物成礦過程耦合土壤鎘鈍化的化學-微生物機制,拓寬對土壤鎘形態(tài)轉化機理的認識,為鎘污染土壤原位修復提供理論依據(jù)。本論文的主要結論如下:(1)研究了有無磷酸鹽條件下的GSS01驅動水鐵礦生物成礦過程及次生礦物對鎘形態(tài)轉化的影響。實驗結果表明,磷酸鹽影響水鐵礦的二次成礦礦物晶型,且次生鐵礦對鎘形態(tài)轉化有顯著影響。在含磷酸鹽的處理中:無定型水鐵礦生成結晶度較高且對可溶態(tài)鎘具有吸附作用的藍鐵礦。次生礦物藍鐵礦對鎘形態(tài)有明顯影響:可溶態(tài)鎘濃度減少;交換態(tài)、鐵氧化物表面結合態(tài)及無定型鐵氧化物結合態(tài)鎘濃度增加,這表明藍鐵礦對鎘起到鈍化效果。而在磷酸鹽不存在的條件下,異化鐵還原誘導生成的是高結晶度的磁鐵礦或針鐵礦,其中在Cd脅迫下生成的針鐵礦對降低可溶態(tài)鎘濃度效果不明顯。(2)通過構建“水稻土混合菌—鐵氧化物—鎘”的共存厭氧體系,研究磷酸鹽作用下水鐵礦生物成礦過程及其對鎘形態(tài)轉化的影響,以及水鐵礦生物成礦過程與微生物群落之間的聯(lián)系。結果顯示,在含磷酸鹽的處理中,磷酸鹽可加速無定型水鐵礦還原,生成的次生礦物主要是菱鐵礦,Cd的形態(tài)趨于向穩(wěn)定形態(tài)轉化;在不含磷酸鹽的處理中,次生礦物晶型主要為磁鐵礦和赤鐵礦,而Cd脅迫下生成的磁鐵礦對實驗體系中有效態(tài)鎘的鈍化效果明顯。隨著反應的進行,Cd脅迫導致體系中典型異化鐵還原菌Geobacter豐度下降;有磷酸鹽時,地發(fā)菌屬Geothrix和脫硫菌屬Desulforispora取代部分地桿菌Geobacter,成為主導異化鐵還原的驅動力。
【學位授予單位】：福建農(nóng)林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X53
【圖文】：

圖１－２本研究的技術路線逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ｒｏｕｔｅ邋ｏｆ邋ｔｈｉｓ邋ｓｔｕｄｙ逡逑１．６主要創(chuàng)新點逡逑（１）過去一般將鐵氧化物對土壤鎘的鈍化效應歸因于吸附／絡合作用，本研逡逑[偨疤乖歡緯煽蟆庇隫x轉化”過程聯(lián)系起來，提出“鐵生物成礦過程耦合逡逑鎘形態(tài)轉化”假說，可拓寬對土壤鎘固定機制的認識。逡逑（２）從“鐵還原菌一鐵氧化物一磷酸鹽一鎘”純培養(yǎng)體系入手，研宄鐵氧化逡逑物還原一Ｆｅ（ＩＩ）生成一二次成礦過程與鎘轉化的關系，為鎘污染土壤修復提供理逡逑論依據(jù)和技術支撐。逡逑

邐１８逡逑Ｉｎｃｕｂａｔｉｏｎ邋ｔｉｍｅ邋（ｄａｙ）逡逑圖３－２菌株ＧＳＳ０１驅動水鐵礦還原過程中總Ｆｅ濃度變化逡逑Ｆｉｇ．３－２邋Ｃｈａｎｇｅ邋ｏｆ邋０．５Ｍ邋ＨＣＩ邋ｅｘｔｒａｃｔｅｄ邋ｔｏｔａｌ邋Ｆｅ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔ

次生礦物類型影響不大；無磷酸鹽時，Ｃｄ對次生礦物晶型有顯著影響。逡逑為了進一步驗證ＸＲＤ圖譜的結果，采用掃描電子顯微鏡（Ｓｃａｎｎｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｎ逡逑ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ，邋ＳＥＭ）觀察次生礦物形態(tài)結構，圖３－６展示了不同反應條件下形成逡逑的礦物晶型結構。從圖中可以看出，Ｆｈ＋Ｃｄ＋ＧＳＳ０１處理中生成的晶型主要為斜逡逑方片狀，跟針鐵礦（Ｇｏｅｔｈｉｔｅ）的晶型結構相似；ＦｈｆＣｄ＋Ｐ＋ＧＳＳ０１和Ｆｈ＋Ｐ＋ＧＳＳ０１逡逑處理中生成的礦物呈片狀，為典型的藍鐵礦（Ｖｉｖｉａｎｉｔｅ）晶型結構，特別是在Ｃｄ逡逑存在條件下加Ｐ處理中，除了形成藍鐵礦（Ｖｉｖｉａｎｉｔｅ）以外，還觀察到了尺寸更逡逑小的正方體結構，與菱鐵礦（Ｓｉｄｅｒｉｔｅ）的晶體極為相似。ＦｈｆＧＳＳＯｌ處理中展示逡逑的礦物松散多孔性，為磁鐵礦的晶型結構，和ＸＲＤ鑒定結果一致。結果表明，逡逑存在磷酸鹽時，生成的礦物晶型以藍鐵礦為主，當體系中加入２邋ｍｇ／ＬＣｄ時，有逡逑少量菱鐵礦生成；而不存在磷酸鹽時

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本文編號：2743065