發(fā)布時(shí)間：2020-07-05 19:25

【摘要】：吸附法是一種應(yīng)用廣泛的污水處理方法。但傳統(tǒng)的吸附劑吸附效率不夠高,并且不具有選擇性。我們通過(guò)將微米馬達(dá)與分子印跡技術(shù)相結(jié)合,制備既高效又具有選擇性的吸附劑材料。酶催化氧化是一種有效的污水處理方法。但游離酶易失活,穩(wěn)定性差,難以回收再利用。固定化酶技術(shù)可以有效地解決這個(gè)問(wèn)題。我們將固定化酶技術(shù)與微米馬達(dá)相結(jié)合,制備了高活性的固定化酶微馬達(dá)。具體的研究工作從以下兩部分展開(kāi)。1、采用天然木棉為生物模板,成功制備出分子印跡聚合物微馬達(dá)(MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)),對(duì)其進(jìn)行XRD、SEM、EDS-mapping、TEM、FT-IR、N_2吸附-脫附和TG-DTA等測(cè)試分析。結(jié)果顯示,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)保留了木棉的中空管狀不對(duì)稱結(jié)構(gòu),表面負(fù)載著MgAl-LDH納米片和超薄分子印跡膜,具有微納多層次結(jié)構(gòu),比表面積達(dá)到211.9 m~2 g~(-1),吸附活性位點(diǎn)多。研究了MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)對(duì)多西環(huán)素的吸附性能。結(jié)果表明,在沒(méi)有H_2O_2的環(huán)境中,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)吸附72 h后達(dá)到吸附平衡,對(duì)多西環(huán)素的最大吸附量為209.33 mg g~(-1);在2%的H_2O_2環(huán)境中,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)僅吸附7 h就達(dá)到吸附平衡,并且最大吸附量達(dá)到224.23 mg g~(-1),因此,微馬達(dá)的設(shè)計(jì),大大提高了吸附劑的吸附效率。此外,MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)對(duì)多西環(huán)素的吸附還具有良好的特異性和重復(fù)性。最后研究了MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)性能,在一定范圍內(nèi),隨著H_2O_2濃度的增加,馬達(dá)速度增大,當(dāng)H_2O_2濃度為10%時(shí),馬達(dá)速度達(dá)到197.86μm s~(-1)。對(duì)MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)加磁后,磁性MIPs-MgAl-LDH/Mn_3O_4微馬達(dá)吸附性能幾乎不受影響,具有良好的磁控特性和回收再利用的性能。2、以木棉為生物模板分別成功合成ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微馬達(dá)和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根過(guò)氧化物酶磁性微馬達(dá)。對(duì)合成試樣的微觀形貌和物理性能進(jìn)行了測(cè)試和分析。結(jié)果顯示,兩種固定化酶磁性微馬達(dá)都完整保留了木棉的中空管狀結(jié)構(gòu),表面負(fù)載著MoS_2納米片/NiAl-LDH納米片和菱形十二面體的ZIF-67,透射圖顯示ZIF-67中成功包覆上了酶,整個(gè)材料具有微納多層次結(jié)構(gòu),ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微馬達(dá)和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根過(guò)氧化物酶磁性微馬達(dá)的比表面積分別達(dá)到511.6 m~2 g~(-1)和499.4 m~2 g~(-1)。研究了兩種固定化酶磁性微馬達(dá)的酶學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明,當(dāng)漆酶制備加入量為5 mg時(shí)其比活力和活力回收率最高,分別為27840 IU/g和376.2%。固定化漆酶磁性微馬達(dá)的最佳pH值為4,最佳溫度為40℃。具有良好的pH穩(wěn)定性、溫度穩(wěn)定性和重復(fù)使用性。當(dāng)辣根過(guò)氧化物酶制備加入量為10 mg時(shí)其酶活性和酶活性保留值最高,分別為456.82和72.21%。固定化辣根過(guò)氧化物酶磁性微馬達(dá)的最佳pH值為7,具有良好的重復(fù)使用性。最后研究了兩種固定化酶磁性微馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)性能,ZIF-67/MoS_2固定化漆酶磁性微馬達(dá)和ZIF-67/NiAl-LDH固定化辣根過(guò)氧化物酶磁性微馬達(dá)都具有良好的運(yùn)動(dòng)性能和磁控特性,可以實(shí)現(xiàn)高效降解污染物和磁回收再利用。
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

從而產(chǎn)生推動(dòng)力，實(shí)現(xiàn)馬達(dá)的自主運(yùn)動(dòng)。微納米馬[26-28]，分段納米線[29]和一些其他不規(guī)則的結(jié)構(gòu)[3擴(kuò)散[23]，自電泳[33]，超聲[34]和磁場(chǎng)推進(jìn)[35]。的驅(qū)動(dòng)機(jī)制機(jī)制用蒸鍍的方法在TiO2微球上半邊包覆上Au，制備）。該微馬達(dá)通過(guò)紫外光驅(qū)動(dòng)。當(dāng)TiO2微球表面暴子，電子躍遷到導(dǎo)帶，因?yàn)锳u的導(dǎo)電作用，電子留下空穴�？昭▽⑺趸a(chǎn)生H+：2H2O+4h+ H+還原成H2：4H++4e- 2H2。TiO2一側(cè)產(chǎn)生H+，轉(zhuǎn)移到Au一側(cè)，在微球表面形成H+流，導(dǎo)致微球向）。H+的自擴(kuò)散電泳推動(dòng)了TiO2-Au Janus微馬達(dá)的

濟(jì)南大學(xué)碩士學(xué)位論文擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)機(jī)制等人[23]在WO3@C微球上一半鍍Au，制備了Au-WO3@C Janus微馬微馬達(dá)通過(guò)紫外光驅(qū)動(dòng)。當(dāng)紫外光照射到WO3一側(cè)時(shí)，WO3上產(chǎn)子將氧氣還原成·O2-，空穴將水氧化成·OH和H+，·O2-、·OH和H+分解成小分子產(chǎn)物。隨著氧化還原反應(yīng)的進(jìn)行，WO3一側(cè)產(chǎn)物濃度度，產(chǎn)物通過(guò)擴(kuò)散作用從WO3一側(cè)向Au側(cè)移動(dòng)，滲透流從低溶質(zhì)，推動(dòng)微馬達(dá)向Au側(cè)移動(dòng)。產(chǎn)物的自擴(kuò)散推動(dòng)了Au-WO3@C Jan泳和自擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)機(jī)制的關(guān)鍵都是構(gòu)造濃度梯度，實(shí)現(xiàn)微馬達(dá)的運(yùn)

圖 1.3 管狀微馬達(dá)的氣泡驅(qū)動(dòng)機(jī)制示意圖[32]米馬達(dá)的制備方法的微納米馬達(dá)一般是通過(guò)構(gòu)造不對(duì)稱的結(jié)構(gòu)或成分，比如利用引入不同性質(zhì)的材料，使其受力不平衡而產(chǎn)生運(yùn)動(dòng)。但由于微以制備比較復(fù)雜，不易操作，制備過(guò)程中對(duì)設(shè)備要求高，因此一個(gè)極具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。學(xué)沉積法助電化學(xué)沉積是指在電場(chǎng)作用下，通過(guò)電化學(xué)沉積技術(shù)在模板所需要的鍍層，獲得具有多種功能的膜層材料。為了制備結(jié)構(gòu)通常選用多孔的氧化鋁膜或聚碳酸酯膜（PC 膜），在其孔腔內(nèi)微馬達(dá)。Ye[25]等人利用平均孔徑為 5 mm 的多孔聚碳酸酯膜為

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本文編號(hào)：2743025