【摘要】：近幾十年來,陰離子和金屬離子受體的進(jìn)展引起了相當(dāng)大的關(guān)注,因為大量的生物學(xué)過程涉及陰離子和金屬離子種類的分子識別,他們對人類的環(huán)境和健康起著非常大的作用。因此設(shè)計氟離子以及重金屬離子的檢測方法并實(shí)現(xiàn)其實(shí)際應(yīng)用對人類具有重大的研究意義。本文基于表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù),通過合成以1,4-二酮-3,6-二苯基吡咯并[3,4-c]吡咯(DPP)為核心的探針分子DPP1和以對巰基苯胺(PATP)為核心的PATP-CHO探針分子,及其與銀納米粒子的結(jié)合實(shí)現(xiàn)了對氟離子和重金屬離子的檢測研究。本論文主要創(chuàng)新點(diǎn)如下:1.DPP化合物具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)以及良好的電子傳輸性能。通過在DPP上修飾一個烷基鏈(正丁基碘)來合成氟離子探針分子DPP1。并且利用DPP1探針與銀基底結(jié)合通過SERS來實(shí)現(xiàn)水中氟離子的檢測,巧妙的解決了目前水中氟離子檢測困難的難題。通過對比SERS方法和熒光方法,表明SERS具有更好的優(yōu)點(diǎn)。2.以PATP為核心分子,利用希夫堿反應(yīng)將2,4-二羥基苯甲醛修飾在PATP上合成探針分子PATP-CHO。3.對探針分子PATP-CHO進(jìn)行了紫外測試,探究了在不同金屬離子的作用下探針分子PATP-CHO的吸收變化。結(jié)果表明,探針分子PATP-CHO對銅離子和鐵離子具有特異性響應(yīng)。4.制備了銀納米粒子,通過分析拉曼光譜的變化,探究了銀納米粒子和探針分子PATP-CHO結(jié)合后對金屬離子的響應(yīng)情況,結(jié)果表明,該方法能夠檢測幾種不同的金屬離子,并且進(jìn)一步對反應(yīng)過程的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理提出了合理解釋。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X832;O657.37
【圖文】：

Fig 2.17 The process and mechanism of DPP1 sensing fluoride.如圖 2.17 所示，DPP1 以水平狀態(tài)吸附在銀納米載玻片上。因此，當(dāng)向系統(tǒng)中加入氟化物時，DPP1 分子在基底上的取向發(fā)生變化，即 DPP1 分子變?yōu)榇怪比∠�，這導(dǎo)致拉曼強(qiáng)度的增強(qiáng)。因此，通過利用 SERS 方法成功開發(fā)氟化物傳感芯片，使得可以檢測水溶液中的氟化物。因為氟化物改變分子和銀膜之間的化學(xué)吸附的形式，所以通過改變氟化物濃度獲得顯著的響應(yīng)。如圖 2.18 所示，氟化物（TBAF，圖 A）和氟化鈉（圖B）濃度分別為 0，1.0×10-8，1.0×10-7，1.0×10-6，1.0×10-5，1.0×10-4，1.0×10-1.0×10-2，1.0×10-1mol/L，強(qiáng)度逐漸提高。并且在氟離子濃度為 1.0×10-6mol/時，強(qiáng)度無明顯增加，因此其檢出限接近 1.0×10-6mol/L。此外，圖 2.17 B 顯示出了當(dāng)使用 NaF 作為氟化物來源時，其結(jié)果相同。在每個氟離子濃度的測試中為了確保實(shí)驗的準(zhǔn)確性，我們在每個濃度下的測試均校正了硅片的信號的強(qiáng)度如圖 2.19 A和 B所示。

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本文編號：2737850