【摘要】：微生物燃料電池(MFC)是一種利用微生物將廢水中的有機(jī)污染物轉(zhuǎn)化為電能的可持續(xù)性能源利用裝置。Pt等貴金屬雖然能有效促進(jìn)陰極氧還原反應(yīng),但其價(jià)格高昂貴,難以商用。尋找廉價(jià)的催化劑或者采用生物陰極(BCMFC)的方式可以有效降低MFC的成本。環(huán)境中殘留的抗生素及其誘導(dǎo)出的耐藥性細(xì)菌及抗性基因已經(jīng)對(duì)環(huán)境以及人類健康造成了嚴(yán)重威脅。基于以上問(wèn)題,本文探究氮摻雜(NCNT)及金屬氧化物摻雜碳納米管對(duì)生物陰極氧還原的促進(jìn)作用,同時(shí)考察陽(yáng)極室加入頭孢類抗生素對(duì)電池性能的影響及其中抗性基因(ARGs)的變化規(guī)律。研究對(duì)比了三聚氰胺和脲這兩種氮源摻雜CNT的效果,發(fā)現(xiàn)氮含量分別為2.32%和1.30%,并且三聚氰胺摻雜電極吡啶氮含量能達(dá)53.90%。進(jìn)一步電化學(xué)測(cè)試證明三聚氰胺摻雜電極具有較好的催化活性。隨后對(duì)煅燒溫度進(jìn)行優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)qF燒溫度為900℃時(shí),BCMFC產(chǎn)電最高能達(dá)到121.92 mW/m2。進(jìn)一步探究了 Fe304和MnO2摻雜NCNT制備復(fù)合電極的電極性能。循環(huán)伏安分析以及塔菲爾曲線數(shù)據(jù)表明Fe3O4-NCNT較MnO2-NCNT生物陰極具有更好的氧化還原活性。Fe3O4-NCNT具有最高的功率密度,為216.05mW/m2。同時(shí),NCNT產(chǎn)電高于Fe3O4-NCNT,說(shuō)明非金屬摻雜碳材料具有很大的應(yīng)用前景。頭孢吡肟的加入增加了陽(yáng)極內(nèi)阻,降低了 BCMFC產(chǎn)電。BCMFC對(duì)頭孢吡肟的耐受能力更強(qiáng),在進(jìn)水頭孢吡肟濃度為0.6 mg/L,COD為1000 mg/L時(shí),產(chǎn)電效果最好,而傳統(tǒng)厭氧反應(yīng)器(ABR)耐有機(jī)負(fù)荷能力更強(qiáng)。兩個(gè)系統(tǒng)中頭孢吡肟的降解均分為快速吸附及慢速生物降解(遵循一級(jí)動(dòng)力學(xué)),揭示了 BCMFC陽(yáng)極中電子轉(zhuǎn)移機(jī)制為直接電子轉(zhuǎn)移。進(jìn)一步探討ARGs在BCMFC中的變化規(guī)律。低濃度頭孢吡肟刺激微生物生長(zhǎng);高濃度則抑制生長(zhǎng),細(xì)菌數(shù)量減少,但ARGs相對(duì)豐度仍維持在較高水平�？股貪舛葷舛仍�0.2～1.0mg/L變化時(shí),總ARGs相對(duì)豐度為10-4 59～10-3 26;COD在200～1300 mg/L變化時(shí),總ARGs相對(duì)豐度為 10-2 67～10-1.34。BCMFC由于電化學(xué)效應(yīng)影響ARGs水平傳遞,導(dǎo)致ARGs傳播與復(fù)制不受環(huán)境中細(xì)菌濃度的影響,兩者之間無(wú)相關(guān)性,而ABR中兩者顯著性相關(guān)(P0.01)。BCMFC中水相和泥相中ARGs呈負(fù)相關(guān)數(shù)多于ABR,說(shuō)明在BCMFC中泥相和水相ARGs存在此消彼長(zhǎng)的關(guān)系。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703;TM911.45
【圖文】：

等污染物［２８，２９］。逡逑１．２．１微生物燃料電池的基本原理逡逑微生物燃料電池是一種典型的生物電化學(xué)系統(tǒng)。工作原理示意圖如圖１－１［３Ｇ］，具逡逑體工作原理為：陽(yáng)極上附著的微生物通過(guò)自身新陳代謝作用，在降解有機(jī)底物的同時(shí)逡逑產(chǎn)生電子和質(zhì)子。電子通過(guò)一定機(jī)制從細(xì)胞傳遞到陽(yáng)極表面，隨后通過(guò)外電路傳導(dǎo)到逡逑陰極表面，并在催化劑的作用下與質(zhì)子和電子受體結(jié)合，生成最終產(chǎn)物完成產(chǎn)電過(guò)程。逡逑而為保證電子平衡，質(zhì)子則通過(guò)離子交換膜轉(zhuǎn)移到陰極。以葡萄糖作為陽(yáng)極反應(yīng)底物，逡逑0２作為陰極電子受體為例，反應(yīng)過(guò)程如下：逡逑陽(yáng)極反應(yīng)：逡逑Ｃ６／／１２０６邋＋邋６／／２＜９邋４邋６０９２邋＋邋２４／Ｔ邋＋邋２４ｅ．邐式（１邋－１）逡逑陰極反應(yīng)：逡逑６０２＋２４／Ｔ＋２４ｅ．邋４１２／／２０邐式（１－２）逡逑總反應(yīng)：逡逑Ｃ６Ｈｎ０６＋６０２邋－＾６Ｃ０２＋６Ｈ２０邐式（１邋－３）逡逑｜邐一邋■■邋邐邋Ｌｏａｄ邋＾逡逑Ａｎｏｄｅ邐Ｃａｔｈｏｄｅ邐１逡逑Ｊ邋ｐ°ｓｅ邋Ｕ邋Ｈｉ0＜＾逡逑Ｉ邋叫，Ｉ逡逑＂？邋＾邐Ｃ0２邐＂逡逑，邋Ｓ邋ｌｊ邐丨Ｉ邐Ｍ－

圖２－１微生物成熟期ＣＯＤ及氨氮去除率逡逑Ｆｉｇ．２－１邋ＣＯＤ邋ａｎｄ邋ａｍｍｏｎｉａ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒａｔｅ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｍａｔｕｒａｔｉｏｎ逡逑ｍｍ逡逑圖２－２微生物成熟期ＳＥＭ圖：ａ）邋３０００倍；ｂ）邋１００００倍逡逑Ｆｉｇ．２－２邋ＳＥＭ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｍａｔｕｒａｔｉｏｎ：邋ａ）邋３０００邋ｔｉｍｅｓ；邋ｂ）邋１００００邋ｔｉｍｅｓ逡逑２．２．５生物陰極型ＭＦＣ的搭建與運(yùn)行逡逑本實(shí)驗(yàn)采用Ｈ型雙室燃料電池構(gòu)型作為反應(yīng)器，陽(yáng)極室與陰極室體積均為１００邋ｍＬ逡逑（如圖２－３）；懫用質(zhì)子交換膜作為陽(yáng)極室和陰極室的分隔材料，大小為３．５ｘ３．５邋ｃｍ。逡逑為縮短微生物掛膜時(shí)間，在進(jìn)行接種之前分別將陰極和陽(yáng)極放入好氧和厭氧活性污泥逡逑中進(jìn)行掛膜，時(shí)間為一周。在此期間，好氧和厭氧活性污泥每１２ｈ更換一次營(yíng)養(yǎng)液。逡逑然后將初步掛膜的電極分別安裝到陰極室和陽(yáng)極室。電極之間采用鈦絲連接，外接外逡逑阻為１０００邋Ｑ。接種時(shí)分別向陰極室加入１０邋ｍＬ好氧活性污泥和９０邋ｍＬ陰極液；陽(yáng)極逡逑室加入１０邋ｍＬ厭氧活性污泥和９０邋ｍＬ陽(yáng)極液。安裝成功之后，采用氮吹儀排出陽(yáng)極室逡逑內(nèi)空氣，使之達(dá)到厭氧的狀態(tài)。陰極采用0２作為電子受體，用氧氣栗向其中泵入空逡逑氣。陽(yáng)極室在運(yùn)行期間處于厭氧環(huán)境中

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前3條

1 杜月;生物陰極微生物燃料電池特性及其與光催化耦合模式的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

2 劉榮華;微生物燃料電池中污染物的強(qiáng)化降解[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2014年

3 曹效鑫;微生物燃料電池中產(chǎn)電菌與電極的作用機(jī)制及其應(yīng)用[D];清華大學(xué);2009年

本文編號(hào)：2736188