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石榴葉納米鐵非均相Fenton氧化處理焦化廢水研究

發(fā)布時間:2020-06-23 02:16
【摘要】:焦化廢水是煤焦化過程中產(chǎn)生的高濃度有機(jī)廢水,其成分復(fù)雜,毒性較強(qiáng),污染危害嚴(yán)重,是煤化工廢水中典型的難處理廢水。近年來,高級氧化技術(shù)(AOTs)因其反應(yīng)快速,處理效果好等特點,在廢水處理領(lǐng)域中逐漸得到應(yīng)用;诩{米鐵系材料的類Fenton反應(yīng),可以充分利用納米鐵(Fe NPs)吸附性能好、反應(yīng)活性高等特點,對于難降解有機(jī)廢水的處理顯示出其獨特的優(yōu)勢,通過植物提取液制備的納米鐵具有環(huán)保、低成本且無毒等優(yōu)點。本研究通過石榴葉提取液綠色合成納米鐵作為類Fenton氧化催化劑對溶液中的苯酚進(jìn)行降解,同時探討了溫度、pH、納米鐵用量、H_2O_2濃度對苯酚降解效果的影響。并對納米鐵吸附熱力學(xué)、動力學(xué)和氧化降解動力學(xué)進(jìn)行研究以及通過表征對納米鐵在反應(yīng)前后的變化分析苯酚降解機(jī)制,最后將納米鐵類Fenton氧化應(yīng)用于實際焦化廢水中有機(jī)物的降解。通過研究得到以下結(jié)論:(1)石榴葉納米鐵吸附對苯酚去除率達(dá)到63%,類Fenton氧化對苯酚去除率提高到86%。經(jīng)條件優(yōu)化后得到苯酚降解最優(yōu)條件:納米鐵的用量為100 mL,溫度為323 K,H_2O_2濃度為10 mM,pH為3。(2)對納米鐵吸附熱力學(xué)、動力學(xué)和氧化降解動力學(xué)進(jìn)行研究。結(jié)果表明:吸附熱力學(xué)表明Langmuir模型可以更好的描述Fe NPs對苯酚的去除過程,Fe NPs對苯酚的去除過程是一個有利于吸附的反應(yīng)過程。納米鐵對苯酚吸附遵循準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,吸附過程為化學(xué)吸附,它是由苯酚和氧化鐵之間的靜電相互作用或離子交換引起的速率控制步驟,納米鐵類Fenton氧化對苯酚的降解動力學(xué)研究表明兩種動力學(xué)模型均適合模擬苯酚降解,納米鐵類Fenton氧化苯酚為吸熱反應(yīng),這主要是電子在溶液中從納米鐵顆粒表面遷移到H_2O_2。(3)采用SEM-EDS、TEM、FTIR、XPS等表征技術(shù)手段對納米鐵表面的變化進(jìn)一步分析苯酚降解的的機(jī)理。結(jié)果表明反應(yīng)后的納米鐵出現(xiàn)了腐蝕團(tuán)聚現(xiàn)象,合成的納米鐵表面包覆著來自石榴葉提取液中的有機(jī)物質(zhì),納米鐵是由零價鐵和鐵氧化物組成,在酸性條件下,納米鐵表面溶蝕,釋放出Fe~(2+)/Fe~(3+),與H_2O_2反應(yīng)產(chǎn)生羥基自由基,繼而氧化苯酚,基于以上研究提出了苯酚降解機(jī)理過程。(4)將納米鐵類Fenton氧化應(yīng)用于實際焦化廢水中有機(jī)物的降解,結(jié)果表明納米鐵類Fenton氧化對焦化廢水原水及生化出水有機(jī)物去除效果顯著,可以去除大部分有機(jī)物,尤其是一些結(jié)構(gòu)復(fù)雜,性質(zhì)穩(wěn)定,難降解的有機(jī)物,從而提高了廢水的可生化性,有利于后續(xù)的處理。
【學(xué)位授予單位】:山西大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號】:X784
【圖文】:

制備裝置,納米鐵


1.三口燒瓶 2.恒溫水浴磁力攪拌器 3.氮氣瓶 4.蠕動泵 5.燒杯圖 2.1 納米鐵制備裝置.2 氧化降解實驗將 30.0 mg / L 苯酚(100 mL)的水溶液放入錐形瓶中,調(diào)節(jié)溶液 pH,加入納液 100 mL,再加入一定量 H2O2,將其置于振蕩器中以 180 r/min 的速度振蕩時,通過 NaOH 溶液調(diào)節(jié)溶液 pH 至中性來終止反應(yīng)繼續(xù)進(jìn)行。 分析方法在反應(yīng)過程中相應(yīng)的時間點取降解液上層清液用二氯甲烷萃取,取萃取液MS 分析,每組實驗做三次;谝韵碌仁接嬎惚椒拥娜コ剩 % 100%00 CCCRt(其中 R(%)代表苯酚降解效率,C0和 Ct分別代表苯酚的初始濃度和 t 時刻的

納米鐵,類Fenton,反應(yīng)溫度


圖 2.2 反應(yīng)溫度對納米鐵類 Fenton 氧化苯酚的影響度對納米鐵類 Fenton 氧化苯酚的影響如圖 2.2,其中實驗在 303初始濃度為 30 mg/L,pH=3,納米鐵懸濁液 100 mL,溫度從 去除率從 75%上升到 86%。由此可見,溫度對納米鐵類 Fento于吸附,升高溫度可能通過增加苯酚分子轉(zhuǎn)移到納米鐵表面遷移于類 Fenton 氧化,溫度的升高加快了羥基自由基的產(chǎn)生,同時苯酚分子之間的碰撞,進(jìn)而使得苯酚的降解速率提高[61]。鐵類 Fenton 氧化降解苯酚的影響

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本文編號:2726629

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