【摘要】：煤炭作為我國儲(chǔ)量最豐富的一次能源,在能源格局中仍占有重要地位。燃煤發(fā)電是我國煤炭利用的主要方式之一,大量煤炭的燃燒會(huì)產(chǎn)生如SO_x、NO_x、粉塵和重金屬汞等污染物,給環(huán)境帶來了嚴(yán)重的危害。目前,燃煤電廠煙氣排放的SO_x、NO_x與粉塵已得到較好的控制,而重金屬汞因其具有低熔點(diǎn)、高平衡壓、難溶于水等特性難以脫除,成為近年來的研究重點(diǎn)。結(jié)合除塵設(shè)備的活性炭噴射技術(shù)是目前最有前景的脫汞技術(shù),但由于活性炭成本較高,導(dǎo)致該技術(shù)的應(yīng)用被限制。因此,亟需開發(fā)廉價(jià)、高效的活性炭吸附劑,用于燃煤煙氣脫汞。本文以儲(chǔ)量豐富且來源廣泛的煤炭作為活性炭前驅(qū)體、采用氫氧化鉀(KOH)活化法制備煤基活性炭(CAC),并以所制備的活性炭為吸附劑載體,以碘化氨(NH_4I)、氯化鐵(FeCl_3)為活性改性劑,制備了一系列改性活性炭。在實(shí)驗(yàn)室自制的吸附劑評價(jià)系統(tǒng)上,對所制備吸附劑的氣態(tài)單質(zhì)汞的脫除性能進(jìn)行評價(jià),研究了改性液濃度、反應(yīng)溫度和模擬煙氣成分等因素對吸附劑的氣態(tài)汞脫除率的影響,并借助XRF、N_2吸附/脫附、TG/DTG、SEM、XPS、XRD、FT-IR、Hg-TPD等對吸附劑進(jìn)行了表征,結(jié)合實(shí)驗(yàn)和表征分析結(jié)果推測了脫汞機(jī)理。首先,研究了吸附劑的制備條件和反應(yīng)溫度對其脫汞性能的影響。研究結(jié)果表明,制備的煤基活性炭具有一定脫汞能力,但隨著反應(yīng)時(shí)間增加,脫汞效率下降明顯。采用NH_4I改性后,活性炭的脫汞效率大幅提高。隨著NH_4I改性液濃度的增大,脫汞率先升高后降低;當(dāng)NH_4I溶液濃度為3.5 g/L,即NH_4I占吸附劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7 wt.%時(shí),吸附劑的脫汞效率最高。當(dāng)反應(yīng)溫度為120-220℃時(shí),脫汞效率隨著溫度的升高而逐漸下降,當(dāng)溫度為120℃時(shí),3 h平均脫汞率可達(dá)96.45%。FeCl_3改性擴(kuò)寬了吸附劑的溫度區(qū)間,在100-200℃的溫度區(qū)間內(nèi),吸附劑脫汞效率均大于97%;當(dāng)反應(yīng)溫度為250℃時(shí),脫汞效率仍可達(dá)83.33%。使用FeCl_3對煤基活性炭進(jìn)行改性時(shí),當(dāng)浸漬液濃度為0.2-0.6 mol/L,隨著FeCl_3浸漬液濃度的增加,脫汞效率不斷增高。結(jié)合吸附劑的物理化學(xué)性質(zhì)分析,發(fā)現(xiàn)NH_4I改性活性炭表面的部分活性含氧官能團(tuán)和碳碘化合物(C-I_x)是脫汞可能的活性位點(diǎn)。FeCl_3改性后的活性炭的晶型仍保持完整,Fe在活性炭表面主要以FeCl_3形式存在,且在活性炭表面分散均勻、形成了C-Cl活性基團(tuán),因此推測Fe~(3+)和C-Cl是可能的汞吸附活性位點(diǎn)。其次,模擬煙氣組分對吸附劑的脫汞性能也存在一定的影響。研究結(jié)果表明,煙氣成分中O_2和CO_2可以促進(jìn)汞的脫除。微量酸性氣體HCl和NO的存在也促進(jìn)了改性吸附劑的脫汞效率。而SO_2則與汞競爭吸附活性位點(diǎn)而抑制吸附劑的脫汞效果;且隨著SO_2含量的在200-400 ppm范圍內(nèi)增加,脫汞率下降越來越明顯。反應(yīng)后的吸附劑具有一定熱再生性能,在400℃熱再生后,吸附劑脫汞效率仍可達(dá)95.82%,但隨著再生次數(shù)的增加,再生吸附劑的脫汞效率逐漸下降。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ424.1;X773

【參考文獻(xiàn)】

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