發(fā)布時間：2020-06-17 23:57

【摘要】：煤炭作為我國儲量最豐富的一次能源,在能源格局中仍占有重要地位。燃煤發(fā)電是我國煤炭利用的主要方式之一,大量煤炭的燃燒會產(chǎn)生如SO_x、NO_x、粉塵和重金屬汞等污染物,給環(huán)境帶來了嚴重的危害。目前,燃煤電廠煙氣排放的SO_x、NO_x與粉塵已得到較好的控制,而重金屬汞因其具有低熔點、高平衡壓、難溶于水等特性難以脫除,成為近年來的研究重點。結(jié)合除塵設備的活性炭噴射技術是目前最有前景的脫汞技術,但由于活性炭成本較高,導致該技術的應用被限制。因此,亟需開發(fā)廉價、高效的活性炭吸附劑,用于燃煤煙氣脫汞。本文以儲量豐富且來源廣泛的煤炭作為活性炭前驅(qū)體、采用氫氧化鉀(KOH)活化法制備煤基活性炭(CAC),并以所制備的活性炭為吸附劑載體,以碘化氨(NH_4I)、氯化鐵(FeCl_3)為活性改性劑,制備了一系列改性活性炭。在實驗室自制的吸附劑評價系統(tǒng)上,對所制備吸附劑的氣態(tài)單質(zhì)汞的脫除性能進行評價,研究了改性液濃度、反應溫度和模擬煙氣成分等因素對吸附劑的氣態(tài)汞脫除率的影響,并借助XRF、N_2吸附/脫附、TG/DTG、SEM、XPS、XRD、FT-IR、Hg-TPD等對吸附劑進行了表征,結(jié)合實驗和表征分析結(jié)果推測了脫汞機理。首先,研究了吸附劑的制備條件和反應溫度對其脫汞性能的影響。研究結(jié)果表明,制備的煤基活性炭具有一定脫汞能力,但隨著反應時間增加,脫汞效率下降明顯。采用NH_4I改性后,活性炭的脫汞效率大幅提高。隨著NH_4I改性液濃度的增大,脫汞率先升高后降低;當NH_4I溶液濃度為3.5 g/L,即NH_4I占吸附劑的質(zhì)量分數(shù)為7 wt.%時,吸附劑的脫汞效率最高。當反應溫度為120-220℃時,脫汞效率隨著溫度的升高而逐漸下降,當溫度為120℃時,3 h平均脫汞率可達96.45%。FeCl_3改性擴寬了吸附劑的溫度區(qū)間,在100-200℃的溫度區(qū)間內(nèi),吸附劑脫汞效率均大于97%;當反應溫度為250℃時,脫汞效率仍可達83.33%。使用FeCl_3對煤基活性炭進行改性時,當浸漬液濃度為0.2-0.6 mol/L,隨著FeCl_3浸漬液濃度的增加,脫汞效率不斷增高。結(jié)合吸附劑的物理化學性質(zhì)分析,發(fā)現(xiàn)NH_4I改性活性炭表面的部分活性含氧官能團和碳碘化合物(C-I_x)是脫汞可能的活性位點。FeCl_3改性后的活性炭的晶型仍保持完整,Fe在活性炭表面主要以FeCl_3形式存在,且在活性炭表面分散均勻、形成了C-Cl活性基團,因此推測Fe~(3+)和C-Cl是可能的汞吸附活性位點。其次,模擬煙氣組分對吸附劑的脫汞性能也存在一定的影響。研究結(jié)果表明,煙氣成分中O_2和CO_2可以促進汞的脫除。微量酸性氣體HCl和NO的存在也促進了改性吸附劑的脫汞效率。而SO_2則與汞競爭吸附活性位點而抑制吸附劑的脫汞效果;且隨著SO_2含量的在200-400 ppm范圍內(nèi)增加,脫汞率下降越來越明顯。反應后的吸附劑具有一定熱再生性能,在400℃熱再生后,吸附劑脫汞效率仍可達95.82%,但隨著再生次數(shù)的增加,再生吸附劑的脫汞效率逐漸下降。
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ424.1;X773

【參考文獻】

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