【摘要】：光催化技術(shù)由于具有綠色、無(wú)毒、清潔等優(yōu)點(diǎn)被廣泛地應(yīng)用于污水處理與空氣凈化中。TiO_2是目前研究最多的光催化劑,不過(guò)TiO_2禁帶寬度較寬,無(wú)法利用可見(jiàn)光,限制了TiO_2的實(shí)際應(yīng)用。Bi_2WO_6作為一種新型光催化劑,由于其禁帶寬度窄、無(wú)毒性、成本低等優(yōu)點(diǎn)受到了廣泛的關(guān)注。不過(guò)Bi_2WO_6材料的可見(jiàn)光催化活性較低,需要對(duì)其進(jìn)行改性以提高其光催化活性。本文以Bi_2WO_6為前驅(qū)體,利用NaBH_4原位還原法制備了含有表面氧空穴的Bi-BWO催化劑,大大提高了Bi_2WO_6可見(jiàn)光催化降解雙酚A(BPA)的效果。并且通過(guò)貴金屬的同步原位摻雜,制備了Pt/Bi-BWO和Au/Bi-BWO催化劑,進(jìn)一步提高了Bi-BWO的光催化性能。并將Pt/Bi-BWO用于降解VOCs的實(shí)驗(yàn),探究了Pt/Bi-BWO在空氣凈化領(lǐng)域的潛力。本文的主要研究與結(jié)果如下:(1)本論文利用水熱法制備了Bi_2WO_6材料,并將Bi_2WO_6作為前驅(qū)體,通過(guò)NaBH_4原位還原法制備了含有表面氧空穴的Bi-BWO催化劑,當(dāng)Bi_2WO_6和NaBH_4濃度比為1:0.2時(shí),制備得到的催化劑0.2Bi-BWO具有最佳的催化效果,2 h內(nèi)降解了55.4%的BPA(初始濃度0.2 mM),相對(duì)于Bi_2WO_6(29.3%)的降解率大幅提高了26.1%。氧空穴的產(chǎn)生提升了價(jià)帶的位置,減小了Bi_2WO_6的禁帶寬度,提高了對(duì)可見(jiàn)光的利用率。自由基猝滅實(shí)驗(yàn)表明,·O_2~-和h~+是主要的活性基團(tuán),·OH是次要的活性基團(tuán)。氧空穴的存在也會(huì)激發(fā)O_2生成活性氧基團(tuán)。(2)通過(guò)NaBH_4同步還原法制備貴金屬粒子摻雜的Pt/Bi-BWO和Au/Bi-BWO催化劑。貴金屬的同步摻雜進(jìn)一步提高了Bi-BWO的光催化效果。當(dāng)Pt的摻雜濃度為0.1%時(shí),Pt/Bi-BWO具有最好的降解效果,2 h內(nèi)降解了84.4%的BPA。當(dāng)Au的摻雜濃度為0.15%時(shí),Au/Bi-BWO具有最好的降解效果,2 h內(nèi)降解了68.9%的BPA。BPA溶液的初始pH值會(huì)影響光催化降解的效果,堿性環(huán)境有助于催化劑對(duì)于BPA的降解。Pt/Bi-BWO光催化活性提高的原因可推斷為:通過(guò)NaBH_4的還原作用,在Bi_2WO_6表面形成了氧空穴,而Pt納米粒子的同步摻雜,進(jìn)一步提高了氧空穴的數(shù)量。氧空穴分布在價(jià)帶上,提升了價(jià)帶位,減小了禁帶寬度,從而提高了催化劑對(duì)可見(jiàn)光的利用率。而摻雜的Pt金屬粒子和自還原沉積的Bi納米粒子作為電子捕獲劑,促進(jìn)了光生空穴與電子的分離,進(jìn)一步提高了光催化降解BPA的效率。(3)將Pt/Bi-BWO應(yīng)用于降解VOCs的實(shí)驗(yàn),探究其在空氣凈化領(lǐng)域的潛力。Pt/Bi-BWO在可見(jiàn)光照射下對(duì)氣態(tài)甲苯具有較高的降解率。0.15%Pt/Bi-BWO光催化降解甲苯的反應(yīng)速率是Bi_2WO_6的2.88倍,在1.5 h內(nèi)0.15%Pt/Bi-BWO去除了90%以上的氣態(tài)甲苯(初始濃度為250ppm),其中80%以上的氣態(tài)甲苯被礦化為CO_2。循環(huán)實(shí)驗(yàn)證明Pt/Bi-BWO具有較好的穩(wěn)定性。通過(guò)DFT計(jì)算模擬了氧空穴和Pt在Bi_2WO_6(1 3 1)上的位點(diǎn)分布,計(jì)算出的Bi_2WO_6(1 3 1)、Bi_2WO_6(1 3 1)+Ov7、Bi_2WO_6(13 1)+Ov7+Pt模型的功函數(shù)分別為5.416 eV,5.369 eV,5.181 eV。并且DFT計(jì)算也證明Pt/Bi-BWO的結(jié)構(gòu)也有利于O_2在其表面的吸附。
【圖文】：

圖 1-1 光催化原理圖光催化材料2催化劑目前研究最多的光催化劑。在自然界中，TiO2具有三種晶型態(tài)礦[7]。這三種晶型都由 TiO6八面體組成。這三種晶型的主要不同。在這三種晶型中，TiO6八面體都具有輕微的變形，并接，這種連接模式?jīng)Q定了 TiO2的晶體結(jié)構(gòu)、表面特性和電子，銳鈦礦型的 TiO2具有較大的潛力，光催化活性高于金紅石2光催化劑已經(jīng)被廣泛地用于環(huán)境污染物的降解和空氣凈化[8]�；瘎�，，在紫外光照射下降解雙酚 A(BPA)，在 80 min 時(shí)，97%on合成了獨(dú)立的雙端開(kāi)放式 TiO2納米管(DNT)薄膜，并比較了T)薄膜在對(duì)揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)重復(fù)降解循環(huán)中的光催

催化性能、清潔無(wú)毒性、高穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)受到了廣構(gòu)特點(diǎn)Aurivillius 家族中最簡(jiǎn)單的化合物（n=1 時(shí)），是典具有較小的禁帶寬度，約為 2.7 eV。Aurivillius 族A=Ca，Sr，Ba，Pb，Bi，Na，K；B=Ti，Nb，Ta，M層狀結(jié)構(gòu)，性質(zhì)各異[15]。圖 1-2 為具有正交結(jié)構(gòu)的替的(Bi2O2)n2n+層和類鈣鈦礦(WO4)n2n-層構(gòu)建[16]。學(xué)性質(zhì)（如導(dǎo)電性，催化性能和非線性介電敏感性）究發(fā)現(xiàn)在上述 Bi3+基氧化物中，Bi2WO6在可見(jiàn)光照]。Bi2WO6的光催化活性取決于材料的粒度、結(jié)構(gòu)、O6材料的制備、改性和應(yīng)用都是目前研究的重點(diǎn)。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703;X701

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本文編號(hào)：2706193