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氧化銅及其石墨烯復(fù)合物非自由基活化過(guò)硫酸鹽選擇性去除難降解有毒含氯有機(jī)物

發(fā)布時(shí)間:2020-06-09 15:46
【摘要】:基于非均相活化過(guò)硫酸鹽(PS)的高級(jí)氧化技術(shù)是一種高效節(jié)能、綠色經(jīng)濟(jì)的新型技術(shù),非常適合于處理難降解有毒有害有機(jī)污染物,是近年來(lái)高級(jí)氧化技術(shù)的研究熱點(diǎn)。本文總結(jié)了氧化銅(CuO)及其石墨烯復(fù)合材料(CuO/rGO)非自由基活化PS選擇性降解對(duì)氯苯胺和氯酚的研究。實(shí)驗(yàn)首先通過(guò)PS分解試驗(yàn)、自由基捕獲試驗(yàn)和電子順磁共振技術(shù)證明了CuO對(duì)PS的活化是非自由基過(guò)程,活化得到的活性氧化性物質(zhì)是在CuO表面被活化的活性PS分子而非硫酸自由基或羥基自由基;CuO-PS組成的非自由基活化體系對(duì)對(duì)氯苯胺的降解不受水中天然存在的氯離子和碳酸氫根離子的影響,最佳降解pH為中性,實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)氯苯胺的降解效率在5小時(shí)內(nèi)達(dá)到70%。CuO/rGO復(fù)合材料提高了CuO對(duì)PS的活化能力,電子通過(guò)CuO和rGO之間形成的C-O-Cu鍵從rGO轉(zhuǎn)移到CuO表面從而形成富電子中心,強(qiáng)化了PS的活化,通過(guò)PS分解試驗(yàn)、自由基捕獲試驗(yàn)和電子順磁共振技術(shù)證明了復(fù)合材料對(duì)PS的活化仍然是非自由基過(guò)程,銅原子封閉實(shí)驗(yàn)證明活性位點(diǎn)是CuO表面的銅原子。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)地研究了CuO和rGO的比例、pH值、活化劑投加量和PS濃度對(duì)污染物去除效率的影響,以及污染物在體系中的脫氯效果。以2,4,6-三氯酚為目標(biāo)污染物,在3小時(shí)內(nèi)去除率達(dá)到98%,以對(duì)氯苯胺為目標(biāo)污染物,在1小時(shí)內(nèi)去除效率達(dá)到98%。對(duì)比2,4-二氯酚、4-氯酚和三氯乙烯的降解情況,得到CuO/rGO-PS體系對(duì)污染物去除能力從大到小排列為對(duì)氯苯胺(29)2,4,6-三氯酚(29)2,4-二氯酚(29)三氯乙烯(29)4-氯酚。最后研究了不同形貌CuO對(duì)PS活化效率的影響,發(fā)現(xiàn)活化效率從打到小排列為片狀(29)紡錘狀(29)球狀,通過(guò)透射電鏡對(duì)暴露晶面的分析,片狀CuO主要暴露晶面為(0 0 1),紡錘狀和球狀的(0 0 1)晶面比例較少,說(shuō)明了PS活化對(duì)(0 0 1)晶面的依賴性,而且是非自由基活化。CuO和經(jīng)rGO改性的CuO對(duì)PS的活化的非自由基過(guò)程可以大大減少自由基反應(yīng)過(guò)程中氧化劑的損耗,充分利用PS的氧化容量。非自由基活化體系不受水體中常見(jiàn)陰離子的影響,而且對(duì)污染物具有選擇去除效果,可以提高PS的利用效率,根據(jù)污染物類別選擇合適的PS活化方式。
【圖文】:

情況,食物鏈,有機(jī)污染物,斯德哥爾摩公約


圖 1-1 我國(guó) 2012 年-2016 年地表水和地下水逐年變化情況數(shù)據(jù)來(lái)源:中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)Fig.1-1 Status of China's surface and ground water quality from 2012-2016Data resource: State of the environment bulletin有機(jī)污染物機(jī)污染(POPs)是一類有機(jī)氯相關(guān)化學(xué)品,,具有高毒性、難降解離遷移等特性,通過(guò)在環(huán)境中不斷遷移和累積,最終通過(guò)食物鏈。持久性有機(jī)污染物具有“致癌、致畸、致突變”的“三致”效的作用干擾生長(zhǎng)和繁殖,通常是通過(guò)食用魚、肉、蛋、奶等食品的一大來(lái)源——?jiǎng)游镌谄渖L(zhǎng)過(guò)程中從環(huán)境或者下級(jí)食物鏈中富機(jī)污染物,將給人類帶來(lái)巨大的危害。在國(guó)際上,我國(guó)于 2001有機(jī)污染物的斯德哥爾摩公約》,旨在減少或消除公約所規(guī)定的

概況,濃度分布,持久性有機(jī)污染物,飲用水標(biāo)準(zhǔn)


華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文表 1-1 相關(guān)持久性有機(jī)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)Table 1-1 Emission standard of some POPsaDDTaHCHsaPCBsbPFOS1000 2000 500 400 生標(biāo)準(zhǔn) GB5749 2006保署飲用水標(biāo)準(zhǔn)和健康報(bào)告(EPA 822-S-12-001)
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:X592

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 李花;沈耀良;;廢水高級(jí)氧化技術(shù)現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2011年06期

2 張旋;王啟山;;高級(jí)氧化技術(shù)在廢水處理中的應(yīng)用[J];水處理技術(shù);2009年03期



本文編號(hào):2704904

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