【摘要】：重金屬對(duì)人類健康和環(huán)境構(gòu)成了嚴(yán)重威脅,急需尋找一種有效的方法將其去除。生物炭是一種“綠色”和低成本的多孔吸附材料,近年來,由于其特有的元素組成、表面理化特性和孔隙結(jié)構(gòu)在水體重金屬去除領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。然而生物炭在重金屬?gòu)U水處理方面的應(yīng)用仍然存在吸附效能不足、不易回收和循環(huán)利用等局限性。針對(duì)這些問題,利用鐵錳氧化物對(duì)茶葉渣生物炭進(jìn)行修飾以制備鐵錳氧化物-生物炭復(fù)合材料,并開展其對(duì)水體中重金屬吸附去除的強(qiáng)化效果和作用機(jī)制的研究。通過產(chǎn)率、材料配比和熱解終溫等初步探索復(fù)合材料的最佳制備條件,借助多種表征分析手段,探究制備的炭材料的結(jié)構(gòu)特性及相應(yīng)的機(jī)制。結(jié)果表明:0.5為最佳鐵錳修飾比;熱解終溫的升高導(dǎo)致生物炭的孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,親水性能下降,芳香性增強(qiáng),無機(jī)礦物含量增加,表面酸性功能基團(tuán)減少。鐵錳修飾在生物炭表面引入了Fe-O及Mn-O特征官能團(tuán),鐵錳顆粒的沉積導(dǎo)致復(fù)合材料的XRD峰強(qiáng)下降。研究同時(shí)考察了環(huán)境因子、去除時(shí)間等參數(shù)的影響,并對(duì)比活性炭的去除效果,結(jié)合動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)模型,揭示了復(fù)合材料用于強(qiáng)化水體單一重金屬去除的應(yīng)用潛力及作用機(jī)制。結(jié)果表明:pH為5和投加劑量為1.5 g/L為最佳條件;相比于原始生物炭,復(fù)合材料對(duì)單一Pb~(2+)和Cd~(2+)均表現(xiàn)出較好的去除效果,BC300Fe_1Mn_2對(duì)Cu~(2+)的去除率也顯著提高。動(dòng)力學(xué)擬合表明BC300Fe_1Mn_2對(duì)單一Pb~(2+)、Cd~(2+)和Zn~(2+)吸附過程主要包括化學(xué)鍵及共用電子的作用,而對(duì)單一Cu~(2+)的吸附則更符合簡(jiǎn)單的擴(kuò)散和靜電作用;熱力學(xué)擬合結(jié)果表明BC300Fe_1Mn_2對(duì)單一Pb~(2+),Cu~(2+),Cd~(2+)和Zn~(2+)的吸附去除過程為均相表面吸附過程。通過探究BC300Fe_1Mn_2對(duì)混合重金屬的去除效果及應(yīng)用條件,其他金屬離子對(duì)復(fù)合材料去除重金屬效果的影響及相應(yīng)的機(jī)制,初步探索將BC300Fe_1Mn_2用于鉛鋅冶煉模擬廢水處理的可行性。結(jié)果表明:混合重金屬狀態(tài)下pH的增大更有利于鉛離子的去除。其他金屬離子存在時(shí),BC300Fe_1Mn_2對(duì)Pb~(2+)的吸附量隨Pb~(2+)濃度的增大而增大,而以Cu~(2+)、Cd~(2+)、Zn~(2+)為主要研究對(duì)象時(shí),BC300Fe_1Mn_2對(duì)Cu~(2+)、Cd~(2+)、Zn~(2+)的吸附量先增加后略微減少又增大。經(jīng)BC300Fe_1Mn_2的處理,模擬鉛鋅行業(yè)排放的含重金屬酸性廢水的Pb~(2+)、Cu~(2+)濃度及pH值均可達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn),Cd~(2+)基本達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。
【圖文】：

本課題研究技術(shù)路線圖

圖 3-1 不同鐵錳比修飾的原材料在不同溫度下制得的生物炭產(chǎn)率圖 3-1 可知，經(jīng)鐵錳修飾后的原材料制得的生物炭產(chǎn)率隨溫度的變化要小于未經(jīng)修飾的原材料制得的生物炭產(chǎn)率，而且當(dāng)鐵錳摩爾量之比時(shí)，產(chǎn)率基本趨于平緩，不再呈現(xiàn)顯著變化；同一鐵錳比例修飾的生裂解終溫增大時(shí)，相應(yīng)地制得的生物炭復(fù)合材料的產(chǎn)率隨著溫度的升，其中未經(jīng)鐵錳修飾的生物炭產(chǎn)率隨溫度變化差值最大，而當(dāng)鐵錳量.2 時(shí)，生物炭產(chǎn)率隨溫度變化的差值最小，當(dāng)鐵錳量之比大于 0.5 時(shí)率隨溫度變化基本相同；而同一熱解溫度下，生物炭的產(chǎn)率隨著鐵錳增加而增加，最后趨向平衡，，其中三個(gè)熱解終溫下產(chǎn)率分別趨于，300℃；500℃：45.56%；700℃：40.82%。此綜合考慮生物炭產(chǎn)率及制備材料的生產(chǎn)成本，并結(jié)合參考文獻(xiàn)，本鐵和錳的量之比為 0.5（即 FeCl3與 KMnO4的混合溶液的濃度比為 0/0.10 mol/L）對(duì)生物炭進(jìn)行改性修飾，相對(duì)應(yīng)的復(fù)合材料分別Fe1Mn2，BC500CFe1Mn2，BC700Fe1Mn2。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703;O647.3

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本文編號(hào)：2702090