【摘要】：芳香酸酯是一類應(yīng)用廣泛的人工合成化合物,主要包括對羥基苯甲酸酯(Parabens,PBs)和鄰苯二甲酸酯(Phthalate esters,PAEs)。PBs和PAEs分別作為防腐劑和增塑劑,被廣泛應(yīng)用于個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品和塑料制品中,是人們經(jīng)常接觸到的化學(xué)品。然而它們不僅會(huì)對環(huán)境生態(tài)造成危害,還會(huì)干擾人體的內(nèi)分泌系統(tǒng)。隨著越來越多的化學(xué)品進(jìn)入千家萬戶,更多的PBs和PAEs也隨著人們的日常生活進(jìn)入生活污水,其對環(huán)境及人體的危害可能會(huì)進(jìn)一步加重。而城市污水處理廠是生活污水的主要受納體之一,也是污染物的主要排放源之一。因此,有必要對城市污水中PBs和PAEs的分布特征和去除規(guī)律進(jìn)行系統(tǒng)的研究。本研究選取廣州市某城市污水廠倒置A~2/O工藝各階段污水水相中的對羥基苯甲酸酯和鄰苯二甲酸酯為研究對象,采用固相萃取作為預(yù)處理方法,運(yùn)用LC-MS/MS檢測5種PBs含量,GC-MS檢測15種PAEs含量。通過檢測各工藝段污染物的濃度,本研究分析了倒置A~2/O工藝中PBs和PAEs的分布特征和季節(jié)變化,初步判斷了PBs和PAEs在倒置A~2/O工藝的去除途徑,并對污水處理廠出水中PBs和PAEs的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評估。主要結(jié)果與結(jié)論如下:(1)該污水處理廠進(jìn)水中5種對羥基苯甲酸酯總濃度(∑_5PBs)范圍在94.20-956.53ng·L~(-1),均值為528.16 ng·L~(-1),出水中∑_5PBs范圍在0.89-14.72 ng·L~(-1),均值為5.99 ng·L~(-1)。PBs在進(jìn)水中的主要組成成分為MeP、EtP和n-PrP,而n-BuP和BzP僅占∑_5PBs中很小一部分(2%)。該污水處理廠進(jìn)水中的∑_5PBs濃度在春季最高,秋季最低,春季∑_5PBs的均值是秋季的5.7倍,其中MeP的濃度差異最大。PBs在四季中的成分組成有一定變化,但主要組成成分均為MeP、EtP和n-PrP。(2)該污水處理廠對∑_5PBs的平均去除率為98.6%,其中三種主要單體(MeP、EtP和n-PrP)的平均去除率均高于98%。該污水處理廠對污水中PBs起主要去除作用的階段為從進(jìn)水到缺氧前段,去除率均值為98.4%,去除途徑可能為生物降解、吸附和稀釋。在后續(xù)的生物處理階段,PBs被進(jìn)一步去除。季節(jié)變化對PBs去除率的影響較小。該污水處理廠中∑_5PBs的年受納量和年排放通量分別為424.12 kg和4.82 kg。出水中PBs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)低。(3)該污水處理廠進(jìn)水中15種鄰苯二甲酸酯總濃度(∑_(15)PAEs)范圍在1.67-8.88μg·L~(-1),均值為5.34μg·L~(-1),出水中∑_(15)PAEs范圍在0.88-1.97μg·L~(-1),均值為1.38μg·L~(-1),低于我國排放標(biāo)準(zhǔn)限值。DEP和DBP是進(jìn)水中的主要PAEs單體,分別平均占∑_(15)PAEs的35%和30%。污水處理廠進(jìn)水中∑_(15)PAEs濃度在冬季最高,夏季最低,冬季的均值是夏季的1.7倍,其中DEP的濃度差異最大。季節(jié)變化對PAEs的成分組成有一定影響。(4)該污水處理廠對∑_(15)PAEs的平均去除率為70.9%。DMP和DEP的平均去除率分別為97.8%和99.0%。DIBP、DBP和DEHP的平均去除率分別為45.2%、55.3%和49.5%。污水處理廠對PAEs起主要去除作用的階段為從進(jìn)水到缺氧前段,去除率均值為64.9%。季節(jié)變化對PAEs的去除率有一定影響。該污水處理廠中∑_(15)PAEs的年受納量和年排放通量分別為4288 kg和1108 kg。出水中的PAEs仍有中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。上述的結(jié)果與結(jié)論揭示了對羥基苯甲酸酯和鄰苯二甲酸酯在城市污水處理流程中的分布特征和去除規(guī)律,為評估污水處理廠對芳香酸酯的處理效果提供了參考依據(jù)。
【圖文】：

圖 1-1 本研究中 5 種對羥基苯甲酸酯的結(jié)構(gòu)式Fig.1-1 The structural formula of parabens in present study性去幾十年中被認(rèn)為是 安全‖的對羥基苯甲酸酯，在近年來卻被發(fā)現(xiàn)素活性，，而引起廣泛關(guān)注。盡管對羥基苯甲酸酯被認(rèn)為是一種毒性敏作用的防腐劑，但癌癥和肥胖可能與對羥基苯甲酸酯有關(guān)。近年有甲酸酯類物質(zhì)會(huì)對人類有一定的乳腺癌和免疫功能失調(diào)風(fēng)險(xiǎn)[9]。已有腫瘤組織中能檢測出 ng·g-1級別的對羥基苯甲酸酯[21]。最近在老鼠基苯甲酸酯會(huì)抑制雙酚 A 和雌二醇代謝中的關(guān)鍵酶，從而影響老22]。亦有研究表明，對羥基苯甲酸酯可能會(huì)誘發(fā)肥胖癥[23]。另外，的對羥基苯甲酸酯更具有毒性，這給以氯消毒為深度處理的水處25]。解

圖 1-2 本研究中檢出的鄰苯二甲酸酯的結(jié)構(gòu)式Fig.1-2 The structural formula of detected PAEs in present study.4 降解鄰苯二甲酸酯在自然環(huán)境的降解主要分為生物降解、水解和光解，水解途徑一解成對應(yīng)的鄰苯二甲酸單酯，而后再進(jìn)一步分解成鄰苯二甲酸[59]。關(guān)于鄰苯二物降解的研究最早可以追溯到二十世紀(jì)六十年代[50]。國內(nèi)外已有較多關(guān)于鄰苯[50, 60-62]
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

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本文編號：2701942