【摘要】：隨著人口的增長(zhǎng)和社會(huì)經(jīng)濟(jì)與科技的快速發(fā)展,大氣、水、固廢、土壤等環(huán)境污染越來(lái)越嚴(yán)重。合理利用水資源,保護(hù)和改善水環(huán)境質(zhì)量,提供安全的飲用水,是目前的首要任務(wù)。去除水中的重金屬引起了當(dāng)今科技工作者的廣泛關(guān)注。本論文以金屬有機(jī)骨架ZIF-67和HKUST-1分別負(fù)載到濾紙和有機(jī)玻璃上,制備了七種綠色環(huán)保的復(fù)合材料用來(lái)吸附去除水中的重金屬鎘和鉛,為去除水中重金屬污染提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)、理論基礎(chǔ)和方法。首先概述了重金屬污染物的物理化學(xué)性質(zhì)、來(lái)源和在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程,以及去除水體中重金屬污染的主要方法。隨后綜述了金屬有機(jī)骨架的發(fā)展歷程和實(shí)際應(yīng)用,及其常見(jiàn)的合成方法。最后提出了本課題的研究?jī)?nèi)容、意義以及創(chuàng)新點(diǎn)。以濾紙(Filter paper,FP)為載體,將金屬有機(jī)骨架ZIF-67固載到濾紙的表面,制備了一種新型的復(fù)合材料ZIF-67@FP。通過(guò)紅外、X射線衍射、掃描電鏡、元素分析等方法對(duì)吸附前后的ZIF-67@FP復(fù)合材料進(jìn)行表征。利用制備的ZIF-67@FP復(fù)合材料吸附水體中的重金屬鎘,當(dāng)Cd(II)初始濃度為50mg/L,吸附時(shí)間6h,吸附溫度30℃,振蕩速率160rpm,ZIF-67@FP的投加量為80mg時(shí),其吸附量為15.59mg/g。探究時(shí)間、初始濃度、吸附劑的投加量、pH、離子強(qiáng)度等因素對(duì)吸附的影響。準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)和Langmuir吸附等溫模型更適合ZIF-67@FP吸附Cd(II)的吸附過(guò)程。用0.1mol/L硫脲對(duì)ZIF-67@FP進(jìn)行洗脫再吸附,循環(huán)5次,ZIF-67@FP復(fù)合材料的吸附性能仍能達(dá)到12.55mg/g。依據(jù)濾紙表面纖維帶有的羥基官能團(tuán)能和金屬離子發(fā)生反應(yīng)的機(jī)理,將金屬有機(jī)骨架HKUST-1固載到濾紙表面,制備出HKUST-1@FP復(fù)合材料。通過(guò)紅外、X射線衍射、掃描電鏡、元素分析等方法對(duì)吸附前后的材料進(jìn)行表征。探究復(fù)合材料HKUST-1@FP復(fù)合材料對(duì)水體中的重金屬鉛的吸附,當(dāng)Pb(II)初始濃度為200mg/L,吸附時(shí)間5h,吸附溫度30℃,振蕩速率160rpm,HKUST-1@FP投加量為200mg時(shí),其吸附性能為47.54mg/g。探究時(shí)間、初始濃度、吸附劑投加量、pH、離子強(qiáng)度等因素對(duì)吸附過(guò)程的影響。準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)和Langmuir吸附等溫模型更適合HKUST-1@FP吸附Pb(II)的吸附過(guò)程。用0.1mol/L硫脲對(duì)HKUST-1@FP復(fù)合材料進(jìn)行洗脫,循環(huán)5次,其吸附性能仍能達(dá)到42.7mg/g。利用有機(jī)玻璃(聚甲基丙烯酸甲酯,PMMA)能夠溶解于有機(jī)溶劑N-甲基吡咯烷酮中,向溶解了有機(jī)玻璃的N-甲基吡咯烷酮溶液中分別投加不同比例的金屬有機(jī)骨架ZIF-67和HKUST-1,利用反相法制備了ZIF-67系列復(fù)合材料ZIF-67/PMMA-1、ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1系列復(fù)合材料HKUST-1/PMMA-1、HKUST-1/PMMA-2、HKUST-1/PMMA-4。利用紅外、X射線衍射、掃描電鏡等方法對(duì)其進(jìn)行表征。通過(guò)ZIF-67系列復(fù)合材料吸附鎘和HKUST-1系列復(fù)合材料吸附鉛實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1/PMMA-4的吸附性能更好。用0.1mol/L硫脲對(duì)吸附后的復(fù)合材料進(jìn)行洗脫再吸附,循環(huán)5次,ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1/PMMA-4的吸附性能仍然有7.75mg/g和35.64mg/g。
【圖文】：

圖 2-1 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的紅外光譜圖Fig. 2-1 FT-IR spectrum of ZIF-67, FP and ZIF-67@FP-67 的 XRD 圖譜如圖 2-2 所示，其特征衍射峰在 2θ=19.05°、32.4著純相的六邊形晶體的(001),(100),(101)和(102)晶面[96]。在ZI現(xiàn)了與 ZIF-67 相對(duì)應(yīng)的 X 衍射峰，所以進(jìn)一步研究表明了 ZI但是 ZIF-67@FP 的 X 衍射峰的峰強(qiáng)較弱，因?yàn)槊科瑸V紙上只7 晶體，ZIF-67 的 X 衍射峰被濾紙較強(qiáng)的 X 衍射峰所掩蓋，導(dǎo)致圖譜上展現(xiàn)出了相對(duì)于 ZIF-67 較弱的 X 衍射峰。

圖 2-1 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的紅外光譜圖Fig. 2-1 FT-IR spectrum of ZIF-67, FP and ZIF-67@FPZIF-67 的 XRD 圖譜如圖 2-2 所示，其特征衍射峰在 2θ=19.05°、32.42°、37.9°和 38.9°，分別對(duì)應(yīng)著純相的六邊形晶體的(001),(100),(101)和(102)晶面[96]。在ZIF-67@FP的XRD圖譜上發(fā)現(xiàn)了與 ZIF-67 相對(duì)應(yīng)的 X 衍射峰，，所以進(jìn)一步研究表明了 ZIF-67 被固載到了濾紙上。但是 ZIF-67@FP 的 X 衍射峰的峰強(qiáng)較弱，因?yàn)槊科瑸V紙上只能固載大約 6～8g ZIF-67 晶體，ZIF-67 的 X 衍射峰被濾紙較強(qiáng)的 X 衍射峰所掩蓋，導(dǎo)致了在 ZIF-67/FP的 XRD 圖譜上展現(xiàn)出了相對(duì)于 ZIF-67 較弱的 X 衍射峰。圖 2-2 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的 XRD 圖譜Fig. 2-2 XRD pattern of ZIF-67, FP, and ZIF-67@FP圖 2-3(a)指 ZIF-67 晶體的掃描電鏡圖，從圖中可以觀察到 ZIF-67 呈六面體型
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ424;X703

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本文編號(hào)：2701864