【摘要】：本文以天然高分子殼聚糖為基材,通過(guò)原位共沉淀法制備具有特殊結(jié)構(gòu)天然生物質(zhì)基凝膠類(lèi)聚合物環(huán)境功能材料,并對(duì)其進(jìn)行充分的理化性質(zhì)表征。以工業(yè)廢水中重金屬及染料為目標(biāo)污染物,開(kāi)展了一系列污染物去除批實(shí)驗(yàn)對(duì)其進(jìn)行性能考察、吸附條件優(yōu)化、吸附行為及吸附動(dòng)力學(xué)模型構(gòu)建等方面的應(yīng)用研究,為天然生物質(zhì)磁性材料在水處理中的應(yīng)用提供理論和技術(shù)支撐。論文主要結(jié)論如下:1)采用原位共沉淀法制得多孔磁性殼聚糖凝膠微球,并采用LEXT、SEM、TEM、EDS、FT-IR、VSM等手段對(duì)其理化性質(zhì)進(jìn)行充分表征,結(jié)果證明該磁性凝膠微球內(nèi)部具有規(guī)則的多孔多層類(lèi)蜂巢結(jié)構(gòu),交聯(lián)劑檸檬酸鈉提高了殼聚糖吸附材料耐酸性,殼聚糖活性官能團(tuán)未受Fe_3O_4引入影響,吸附劑主要活性官能團(tuán)為-NH_3、-OH、-COOH等。直徑5±2 nm的Fe_3O_4顆粒均勻分布其中,吸附劑良好的超順磁性良好,飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度為11.3 emu/g。2)采用磁性殼聚糖凝膠微球?qū)b~(2+)進(jìn)行吸附研究,探討吸附條件(pH值、初始濃度、接觸時(shí)間)對(duì)吸附量的影響,通過(guò)動(dòng)力學(xué)分析和等溫線擬合研究其吸附性能,結(jié)果表明:磁性殼聚糖凝膠微球在pH 6時(shí)吸附效果最佳,吸附作用在3h內(nèi)達(dá)到平衡,吸附量隨溶液初始濃度增加而增大,但溶液中吸附質(zhì)去除率隨之降低,吸附劑經(jīng)0.01 M的Na_2EDTA溶液洗脫后,5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)吸附效率降低20%以內(nèi)。磁性殼聚糖凝膠微球?qū)b~(2+)吸附XPS結(jié)果證明在-NH_3吸附過(guò)程中其主要作用,吸附批實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型與Langmuir等溫線,表明該吸附過(guò)程主要為單層化學(xué)吸附,吸附速率受化學(xué)反應(yīng)速率控制,其吸附劑飽和吸附量為84.02 mg/g。3)原位共沉淀方法的基礎(chǔ)上進(jìn)一步改進(jìn)制得納米磁性殼聚糖流體,利用SEM、TEM、BET、FT-IR、VSM等技術(shù)對(duì)其理化性質(zhì)進(jìn)行表征分析,結(jié)果表明該磁性流體在溶液中分散性穩(wěn)定性良好,結(jié)構(gòu)疏松,比表面積約274.7 m~2/g。采用優(yōu)化原位共沉淀法制得磁性流體中Fe_3O_4晶型良好,為立方尖晶石結(jié)構(gòu),且材料懸浮性及殼聚糖官能團(tuán)未受影響,活性基團(tuán)主要為-NH_3、-OH等。Fe_3O_4顆粒均勻分散在殼聚糖復(fù)合材料中,粒徑為17.8±0.3 nm,殼聚糖流體超順磁性良好,飽和磁感應(yīng)強(qiáng)度為25 emu/g。4)以該納米磁性殼聚糖流體為吸附劑對(duì)Pb~(2+)進(jìn)行吸附批實(shí)驗(yàn),考察不同吸附條件(pH值、初始濃度、接觸時(shí)間)對(duì)吸附作用影響,通過(guò)動(dòng)力學(xué)和等溫線分析闡述吸附機(jī)理。結(jié)果表明:納米磁性殼聚糖流體在pH 6時(shí)吸附效果最佳,吸附作用在1h內(nèi)達(dá)到平衡較磁性殼聚糖凝膠微球減少2/3,吸附量隨初始濃度增加而增大,但增加速率逐漸減慢,吸附劑經(jīng)0.01 M的Na_2EDTA溶液洗脫后,5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)吸附效率降低20%以內(nèi)。吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型與Langmuir等溫線,表明該納米磁性殼聚糖流體對(duì)Pb~(2+)的吸附行為主要依靠單層化學(xué)吸附,吸附速率受Pb~(2+)與吸附劑活性官能團(tuán)間化學(xué)反應(yīng)鍵合速率控制,飽和吸附量為113.38 mg/g。5)以該納米磁性殼聚糖流體為吸附劑對(duì)染料剛果紅進(jìn)行吸附批實(shí)驗(yàn),探究不同實(shí)驗(yàn)條件(pH值、初始濃度、接觸時(shí)間)對(duì)吸附作用的影響,通過(guò)動(dòng)力學(xué)及等溫線模型描述納米磁性殼聚糖流體對(duì)染料的吸附行為及吸附機(jī)理。結(jié)果表明:納米磁性殼聚糖流體對(duì)剛果紅的吸附性能對(duì)環(huán)境pH敏感性低,在pH 7-10之間平衡吸附量?jī)H有微弱波動(dòng)。吸附作用在5 min內(nèi)達(dá)到飽和,且吸附速率變化不受初始濃度影響。吸附劑吸附量隨初始濃度升高而降低,剛果紅去除率隨之降低。經(jīng)1.25 M的NaOH溶液再生后5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)吸附容量降低10%以內(nèi)。磁性流體對(duì)染料吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程及Langmuir吸附等溫模型,表明該吸附主要為單分子層形式的化學(xué)吸附,飽和吸附量為1724 mg/g.
【圖文】：

圖 1-1 磁性殼聚糖微球結(jié)構(gòu)示意圖方法上來(lái)講，，主要有乳化交聯(lián)法(Li et al, 2008)，噴霧干燥法)，光化學(xué)法等方法，其中乳化交聯(lián)法應(yīng)用最為廣泛。然而這些件要求較為苛刻，且樣品制備過(guò)程中需首先制備 Fe3O4納米行共混或交聯(lián)，導(dǎo)致整體制備過(guò)程周期較長(zhǎng)，增加了實(shí)驗(yàn)實(shí)Wang et al, 2009)。因此，找到較為簡(jiǎn)單的磁性殼聚糖微球制備糖吸附劑研究領(lǐng)域來(lái)說(shuō)將是一個(gè)重要突破。殼聚糖材料在廢水處理領(lǐng)域的應(yīng)用ran et al, 2010)等通過(guò)制備磁性殼聚糖包覆 Fe3O4小球?qū)?Pb2+和磁性殼聚糖吸附劑最佳吸附條件為室溫下溶液 pH 6， 吸附符方程和 Langmuir 等溫線模型，吸附劑對(duì) Pb2+和 Ni2+飽和吸附 和 52.55 mg/L。u, 2010)等以表氯醇為交聯(lián)劑制備交聯(lián)殼聚糖鐵礦物磁性復(fù)合Cr6+污染廢水進(jìn)行凈化處理。實(shí)驗(yàn)表明，該磁性吸附劑吸附最

第 1 章 緒 論吸附劑均包括三部分研究：吸附劑制備條件確定及優(yōu)化；最佳吸附條件篩選；吸附機(jī)理研究；材料表征。具體的，在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中首先對(duì)研究方案不斷改進(jìn)，優(yōu)化磁性殼聚糖吸附劑制備條件。在此基礎(chǔ)上利用制得的磁性殼聚糖吸附材料針對(duì)重金屬及染料模擬污染廢水進(jìn)行吸附批實(shí)驗(yàn)，篩選最佳吸附條件，確定吸附劑適用范圍，并根據(jù)吸附過(guò)程中動(dòng)力學(xué)及等溫線實(shí)驗(yàn)探究磁性殼聚糖吸附劑作用機(jī)制。最后通過(guò) SEM，TEM，F(xiàn)T-IR 等多種表征手段對(duì)吸附材料進(jìn)行綜合分析，對(duì)其理化性質(zhì)進(jìn)行進(jìn)一步表征。本課題具體研究技術(shù)路線圖如圖 1-2所示：
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2694123