【摘要】：本文以天然高分子殼聚糖為基材,通過原位共沉淀法制備具有特殊結(jié)構(gòu)天然生物質(zhì)基凝膠類聚合物環(huán)境功能材料,并對其進行充分的理化性質(zhì)表征。以工業(yè)廢水中重金屬及染料為目標(biāo)污染物,開展了一系列污染物去除批實驗對其進行性能考察、吸附條件優(yōu)化、吸附行為及吸附動力學(xué)模型構(gòu)建等方面的應(yīng)用研究,為天然生物質(zhì)磁性材料在水處理中的應(yīng)用提供理論和技術(shù)支撐。論文主要結(jié)論如下:1)采用原位共沉淀法制得多孔磁性殼聚糖凝膠微球,并采用LEXT、SEM、TEM、EDS、FT-IR、VSM等手段對其理化性質(zhì)進行充分表征,結(jié)果證明該磁性凝膠微球內(nèi)部具有規(guī)則的多孔多層類蜂巢結(jié)構(gòu),交聯(lián)劑檸檬酸鈉提高了殼聚糖吸附材料耐酸性,殼聚糖活性官能團未受Fe_3O_4引入影響,吸附劑主要活性官能團為-NH_3、-OH、-COOH等。直徑5±2 nm的Fe_3O_4顆粒均勻分布其中,吸附劑良好的超順磁性良好,飽和磁感應(yīng)強度為11.3 emu/g。2)采用磁性殼聚糖凝膠微球?qū)b~(2+)進行吸附研究,探討吸附條件(pH值、初始濃度、接觸時間)對吸附量的影響,通過動力學(xué)分析和等溫線擬合研究其吸附性能,結(jié)果表明:磁性殼聚糖凝膠微球在pH 6時吸附效果最佳,吸附作用在3h內(nèi)達到平衡,吸附量隨溶液初始濃度增加而增大,但溶液中吸附質(zhì)去除率隨之降低,吸附劑經(jīng)0.01 M的Na_2EDTA溶液洗脫后,5次循環(huán)實驗吸附效率降低20%以內(nèi)。磁性殼聚糖凝膠微球?qū)b~(2+)吸附XPS結(jié)果證明在-NH_3吸附過程中其主要作用,吸附批實驗數(shù)據(jù)符合擬二級動力學(xué)模型與Langmuir等溫線,表明該吸附過程主要為單層化學(xué)吸附,吸附速率受化學(xué)反應(yīng)速率控制,其吸附劑飽和吸附量為84.02 mg/g。3)原位共沉淀方法的基礎(chǔ)上進一步改進制得納米磁性殼聚糖流體,利用SEM、TEM、BET、FT-IR、VSM等技術(shù)對其理化性質(zhì)進行表征分析,結(jié)果表明該磁性流體在溶液中分散性穩(wěn)定性良好,結(jié)構(gòu)疏松,比表面積約274.7 m~2/g。采用優(yōu)化原位共沉淀法制得磁性流體中Fe_3O_4晶型良好,為立方尖晶石結(jié)構(gòu),且材料懸浮性及殼聚糖官能團未受影響,活性基團主要為-NH_3、-OH等。Fe_3O_4顆粒均勻分散在殼聚糖復(fù)合材料中,粒徑為17.8±0.3 nm,殼聚糖流體超順磁性良好,飽和磁感應(yīng)強度為25 emu/g。4)以該納米磁性殼聚糖流體為吸附劑對Pb~(2+)進行吸附批實驗,考察不同吸附條件(pH值、初始濃度、接觸時間)對吸附作用影響,通過動力學(xué)和等溫線分析闡述吸附機理。結(jié)果表明:納米磁性殼聚糖流體在pH 6時吸附效果最佳,吸附作用在1h內(nèi)達到平衡較磁性殼聚糖凝膠微球減少2/3,吸附量隨初始濃度增加而增大,但增加速率逐漸減慢,吸附劑經(jīng)0.01 M的Na_2EDTA溶液洗脫后,5次循環(huán)實驗吸附效率降低20%以內(nèi)。吸附過程符合擬二級動力學(xué)模型與Langmuir等溫線,表明該納米磁性殼聚糖流體對Pb~(2+)的吸附行為主要依靠單層化學(xué)吸附,吸附速率受Pb~(2+)與吸附劑活性官能團間化學(xué)反應(yīng)鍵合速率控制,飽和吸附量為113.38 mg/g。5)以該納米磁性殼聚糖流體為吸附劑對染料剛果紅進行吸附批實驗,探究不同實驗條件(pH值、初始濃度、接觸時間)對吸附作用的影響,通過動力學(xué)及等溫線模型描述納米磁性殼聚糖流體對染料的吸附行為及吸附機理。結(jié)果表明:納米磁性殼聚糖流體對剛果紅的吸附性能對環(huán)境pH敏感性低,在pH 7-10之間平衡吸附量僅有微弱波動。吸附作用在5 min內(nèi)達到飽和,且吸附速率變化不受初始濃度影響。吸附劑吸附量隨初始濃度升高而降低,剛果紅去除率隨之降低。經(jīng)1.25 M的NaOH溶液再生后5次循環(huán)實驗吸附容量降低10%以內(nèi)。磁性流體對染料吸附過程符合擬二級動力學(xué)方程及Langmuir吸附等溫模型,表明該吸附主要為單分子層形式的化學(xué)吸附,飽和吸附量為1724 mg/g.
【圖文】：

圖 1-1 磁性殼聚糖微球結(jié)構(gòu)示意圖方法上來講，，主要有乳化交聯(lián)法(Li et al, 2008)，噴霧干燥法)，光化學(xué)法等方法，其中乳化交聯(lián)法應(yīng)用最為廣泛。然而這些件要求較為苛刻，且樣品制備過程中需首先制備 Fe3O4納米行共混或交聯(lián)，導(dǎo)致整體制備過程周期較長，增加了實驗實Wang et al, 2009)。因此，找到較為簡單的磁性殼聚糖微球制備糖吸附劑研究領(lǐng)域來說將是一個重要突破。殼聚糖材料在廢水處理領(lǐng)域的應(yīng)用ran et al, 2010)等通過制備磁性殼聚糖包覆 Fe3O4小球?qū)?Pb2+和磁性殼聚糖吸附劑最佳吸附條件為室溫下溶液 pH 6， 吸附符方程和 Langmuir 等溫線模型，吸附劑對 Pb2+和 Ni2+飽和吸附 和 52.55 mg/L。u, 2010)等以表氯醇為交聯(lián)劑制備交聯(lián)殼聚糖鐵礦物磁性復(fù)合Cr6+污染廢水進行凈化處理。實驗表明，該磁性吸附劑吸附最

第 1 章 緒 論吸附劑均包括三部分研究：吸附劑制備條件確定及優(yōu)化；最佳吸附條件篩選；吸附機理研究；材料表征。具體的，在實驗過程中首先對研究方案不斷改進，優(yōu)化磁性殼聚糖吸附劑制備條件。在此基礎(chǔ)上利用制得的磁性殼聚糖吸附材料針對重金屬及染料模擬污染廢水進行吸附批實驗，篩選最佳吸附條件，確定吸附劑適用范圍，并根據(jù)吸附過程中動力學(xué)及等溫線實驗探究磁性殼聚糖吸附劑作用機制。最后通過 SEM，TEM，F(xiàn)T-IR 等多種表征手段對吸附材料進行綜合分析，對其理化性質(zhì)進行進一步表征。本課題具體研究技術(shù)路線圖如圖 1-2所示：
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【參考文獻】

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本文編號：2694123