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膠體量子點鏈的自組裝機制及對砷離子的熒光檢測

發(fā)布時間:2020-06-02 09:41
【摘要】:砷是水樣中普遍存在的一種污染物,主要有-3,0,+3,+5等四種氧化態(tài),具體形態(tài)通常受到環(huán)境pH或氧化還原電勢的影響。其對生物體有極強的毒性,容易導致皮膚變化、呼吸、心血管、胃腸道、遺傳毒性、基因突變和致癌效應(yīng)等有害病變。世界衛(wèi)生組織規(guī)定水中砷的濃度不得超過10ppb。因此,研究發(fā)展砷離子檢測和分析技術(shù)是化學人的重要工作之一。已經(jīng)存在的有效的砷離子檢測分析方法有光譜法、電化學分析法、表面增強拉曼(SERS)、比色等方法。然而那些方法要不操作復雜、價格昂貴,難以實現(xiàn)簡便的實時實地的檢測,要不然就是靈敏度難以滿足人們?nèi)找嬖鲩L的對美好生活的需求。為此,我們對比色法進行了深入的理解與發(fā)展,一方面設(shè)計合成具有高靈敏度和高選擇性的As(Ⅲ)檢測探針;另一方面我們基于上述探針設(shè)計開發(fā)了用于As(Ⅲ)檢測的比率熒光探針和寬色度演變的可視化定量分析檢測試紙,為環(huán)境水樣中有毒有害物質(zhì)的實時實地超靈敏可視化檢測提供了新的研究思路和方法。主要研究內(nèi)容如下:(1)綜述了砷離子的基本概述,包括形態(tài)及其影響因素,對人體健康的危害,及常見的砷離子檢測分析的方法。(2)論述了膠體量子點鏈的合成方法及其影響因素。在這篇文章中,我們設(shè)計將表面羧基功能化的紅色發(fā)光的量子點在中間體三聚硫氰酸的作用下,自組裝成了表面巰基功能化的膠體量子點鏈。實驗中,三聚硫氰酸可以取代碲化鎘量子點表面的巰基丙酸,發(fā)生自組裝聚集。且由于位阻效應(yīng),其上第三個巰基不會參與取代反應(yīng),從而形成鏈狀的膠體量子點,簡稱量子點鏈。(3)基于紅色發(fā)光的量子點鏈和藍色發(fā)光的碳點,我們設(shè)計合成了一種粉色發(fā)光的雙發(fā)射比率熒光探針,達到超靈敏、可視化檢測環(huán)境水樣中三價砷離子的目的。在As(Ⅲ)檢測過程中,由于形成As-S鍵,量子點鏈發(fā)生團聚導致熒光淬滅。但是,As(Ⅲ)與碳點之間無反應(yīng),藍光保持不變。從而發(fā)生了肉眼可見的熒光從粉色到藍色的明顯的變化。該探針的靈敏度可達1 ppb,遠遠低于世界衛(wèi)生組織的規(guī)定(10 ppb)。最后,我們設(shè)計了基于該比率熒光探針設(shè)計了三價砷離子的熒光檢測試紙,為砷離子的檢測提供了一種簡單的超靈敏可視化檢測方法。
【圖文】:

地下水


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地下水


邐1邋ooo逡逑5邋:邋High邋F邋groundwater邋area逡逑圖1.1中國地下水中砷和氟的含量比較高的地區(qū)分布逡逑0邐0逡逑,As^邐HO—Asv—OH逡逑HO邐OH邐II逡逑Arsenite邐^邐Arsenate逡逑-邐O'逡逑0邐If逡逑N邋m邐HO邋—邋As、一邋CH邋3逡逑ZAs\邐II逡逑HO邐CH3邐0逡逑Methylarsenite邐Methylarseitate逡逑-邐O'逡逑O邐I逡逑/As'"邐H3C-AsV-CH,逡逑h3c/邐^ch3邐0逡逑Dimethylarscnite邐Dimethytarsenale逡逑圖1.2水中發(fā)現(xiàn)的主要的砷的形態(tài)逡逑3逡逑
【學位授予單位】:中國科學技術(shù)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:X832;O657.3

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 沈雁峰,孫殿軍,趙新華,于光前;中國飲水型地方性砷中毒病區(qū)和高砷區(qū)水砷篩查報告[J];中國地方病學雜志;2005年02期

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本文編號:2692966

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