【摘要】：蒙脫石由于其良好的層間陽離子交換能力、比表面積較大、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、環(huán)境友好等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用于治理環(huán)境中重金屬污染。前人的研究主要針對于探索提升蒙脫石吸附性能所需達成的條件、提高其利用效率,而對吸附過程中重金屬陽離子賦存位置關(guān)注較少。鎳被廣泛應(yīng)用于電鍍、鋼鐵、催化劑等行業(yè),人體攝入過多的鎳會引起中樞性循環(huán)和呼吸紊亂,是一種強致癌物質(zhì),也是白血病的致病因素之一。因此,理解鎳與蒙脫石之間的遷移機制,對于保護生態(tài)環(huán)境、維持人體健康有著較大意義。本文研究了鈉基蒙脫石吸附Ni2+后以及產(chǎn)物經(jīng)過500℃熱處理后的結(jié)構(gòu)變化,采用了X射線熒光光譜術(shù)(XRF)、粉末X射線衍射術(shù)(XRD)、電子順磁共振譜術(shù)(ESR)、傅里葉變換紅外吸收光譜術(shù)(FTIR)以及拓展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)譜術(shù)(EXAFS)等分析手段測試了固體產(chǎn)物的特征,并利用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜術(shù)(ICP-AES)分析了吸附殘余液的化學(xué)組成。吸附殘余液的化學(xué)分析結(jié)果表明溶液中Ni2+的量顯著降低,同時又檢測到一定量的Na+、Mg2+等離子,而XRD結(jié)果顯示001面網(wǎng)間距由12.5A增加到15.0A左右,表明蒙脫石層間發(fā)生陽離子交換吸附;EXAFS和ESR的結(jié)果進一步表明吸附反應(yīng)后Ni2+以[Ni(H20)6]2+的形式存在于蒙脫石的層間域;樣品經(jīng)過500℃加熱后產(chǎn)物的XRD結(jié)果顯示出現(xiàn)類滑石相,因其001面網(wǎng)間距處于滑石和金云母之間,更接近滑石的001面網(wǎng)間距;FTIR結(jié)果也顯示三八面體型礦物(如金云母和皂石)的3708cm-1的吸收肩,表明加熱促使Ni2+進入到蒙脫石的八面體位置。此外,本文還探討了吸附重金屬陽離子后的蒙脫石在不同條件下發(fā)生的解吸附行為差異。結(jié)果證明在酸性條件下,蒙脫石釋放金屬陽離子量明顯多于在堿性條件下的解吸附。
【圖文】：

蒙脫石是２：邋１型的層狀硅酸鹽粘土礦物，屬于單斜晶系，空間群Ｃ２／ｍ，對稱型逡逑Ｌ２ＰＣ。其結(jié)構(gòu)層由兩個硅氧四面體和處于兩個四面體層間的鋁（鎂）氧（羥基）逡逑八面體片組成（如圖１－１），其理論結(jié)構(gòu)式為（Ｃａｍ，邋Ｎａ）0．３３邋（Ａｌ，邋Ｍｇ，邋Ｆｅ）２邋（Ｓｉ，逡逑Ａｌ）邋４０１Ｇ邋（ＯＨ）邋ｒｎＨ２0ｔ３６］。天然產(chǎn)出的蒙脫石，根據(jù)結(jié)構(gòu)層間的水合陽離子種類逡逑分為鈣基蒙脫石（層間陽離子以Ｃａ２＋為主）和鈉基蒙脫石（層間陽離子以Ｎａ＋為逡逑主）。層間水的含量不固定，受所處環(huán)境的溫度、濕度以及層間陽離子的種類影逡逑響。其晶體結(jié)構(gòu)的基本單元為兩層四面體片（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒａｌ邋ｓｈｅｅｔ）和一層八面體片逡逑（Ｏｃｔａｈｅｄｒａｌ邋ｓｈｅｅｔ）組成的三明治型結(jié)構(gòu)（ＴＯＴ），其中四面體片層是由位于同一逡逑平面的硅氧四面體的三個底氧和相鄰的硅氧四面體的底氧共用而組成的形似六逡逑方環(huán)網(wǎng)格的硅氧片；八面體片層是以鋁（鎂）為中心原子，并與彼此頂點相對的逡逑四面體的四個頂氧位于同一個平面的兩個羥基構(gòu)成六配位的鋁（鎂）氧（羥基）逡逑八面體，這些八面體之間共用氧原子（羥基）相連，組成鋁（鎂）氧（羥基）八逡逑面體層［３７］。逡逑Ｅｘｃｈａｎｇｅａｂｌｅ邋ｃａｔｉｏｎｓ逡逑ｎＨ．Ｏ逡逑圖１－１．蒙脫石結(jié)構(gòu)單元示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ逡逑６逡逑

２０１８年５月邐申請碩士學(xué)位論文邐朱強逡逑成ｏｉ分別為邋１５．４３８Ａ、１５．１７２Ａ、１５．３８４Ａ、１５．５４８Ａ。成0１邋由邋１２人到邋１５Ａ左右的增大逡逑說明吸附反應(yīng)之后，Ｎｉ２＋進入到了蒙脫石的層間位置。（０６０）面網(wǎng)族的衍射譜圖逡逑如圖３－１所示，反應(yīng)前后的洗６0均為１．４９６Ａ，，強度略有減弱。逡逑蒙脫石的ＴＯＴ層高度為９．６Ａ，經(jīng)計算可以得出Ｎｉ２＋與水分子形成二層水分子逡逑配位的形式存在于層間域。六配位Ｎｉ２＋的有效離子半徑為０．６９Ａ，水分子的有效離逡逑子半徑為邋１．３５Ａ，邋［Ｎｉ（Ｈ２０）６］２＋按照Ｌ４、Ｌ３、Ｌ２的高度分別為６．７８邋Ａ、５．０６Ａ、５．５８Ａ；逡逑若［Ｎｉ（Ｈ２０）６］２＋按照這三個方向在蒙脫石層間直立存在，則其洗0！應(yīng)該分別為逡逑１６．３８Ａ、１４．６６Ａ、］５．１８Ａ。因此，可以得出［Ｎｉ（Ｈ２０）６］２＋在蒙脫石層間均以與ＴＯＴ逡逑層以一定角度斜交的方式存在。逡逑．４
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

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本文編號：2690994