【摘要】：近年來,國內(nèi)水體重金屬污染突發(fā)事件頻繁發(fā)生,對生態(tài)環(huán)境和社會帶來了極大沖擊。聚合硫酸鐵(Polyferric sulfate,PFS)在應(yīng)急處理水體重金屬污染突發(fā)事件中被廣泛使用。PFS絮凝攜帶重金屬離子沉降到水體底部沉積物中,水體的重金屬濃度恢復(fù)到正常水平。我們的前期研究發(fā)現(xiàn):自然水體沉積物中廣泛存在的異化鐵還原菌(Dissimilatory iron-reducing bacteria,DIRB)能以沉積物中PFS絮體中非穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的Fe(III)作為電子受體進(jìn)行異化鐵還原作用并伴隨著微生物二次礦物的轉(zhuǎn)變。不少研究采用電化學(xué)手段來進(jìn)行微生物氧化還原研究,較之微生物研究方法,更加簡單高效。本研究探討采用電化學(xué)手段研究PFS絮體異化鐵還原的可能性,深入探討了PFS絮體在異化鐵還原過程中的轉(zhuǎn)變及明確異化鐵還原過程與微生物產(chǎn)電之間的相互作用機(jī)制,并以PFS絮體構(gòu)建不同電場條件下的微生物電化學(xué)系統(tǒng)并探討了異化鐵還原效率及微生物成礦差異;同時(shí),還討論了不同緩沖體系(PBS、PIPES、HCO_3~-)下的微生物成礦差異。研究結(jié)論如下:(1)外加0.2 V電壓促進(jìn)鐵還原蛋白表達(dá),從而提升菌體異化鐵還原表現(xiàn)。PFS絮體還原反應(yīng)產(chǎn)生的Fe~(2+)可作為電子穿梭體構(gòu)建起電子供體→Fe~(2+)/Fe~(3+)→電極的間接電子傳遞通路,使微生物電流密度得到提升。同時(shí),正電壓促進(jìn)微生物還原態(tài)Fe(II)的累積和更快的微生物二次鐵礦物形成與轉(zhuǎn)化,并最終形成晶型更好的鐵礦物。而在外加-0.2 V電壓條件下,負(fù)電壓對于電化學(xué)活性微生物的沖擊和對于電子傳遞的抑制使得上述促進(jìn)現(xiàn)象沒有發(fā)生。(2)外加0.2 V電壓條件下,生物電流密度可用于表征鐵還原速率。在純菌的含PFS絮體的電化學(xué)系統(tǒng)中,生物電流密度和異化鐵還原速率之間存在著很密切的關(guān)系。在前期的快速鐵還原階段,生物電流密度的高低直接反映了還原速率的快慢,兩者呈現(xiàn)明顯的線性關(guān)系。(3)不同的緩沖體系導(dǎo)致PFS絮體最終形成不同的微生物二次礦物。在PBS體系中,以硫酸鹽綠繡、藍(lán)鐵礦和磁鐵礦為主,硫酸鹽綠繡由PFS還原解構(gòu)釋放出來的SO_4~(2-)與Fe~(2+)結(jié)合形成,藍(lán)鐵礦和磁鐵礦由硫酸鹽綠繡轉(zhuǎn)化或單獨(dú)形成。在PIPES緩沖體系中,磁鐵礦是主要的礦物,而體系中少量存在用以維持細(xì)菌生長的磷酸根導(dǎo)致了微量藍(lán)鐵礦的產(chǎn)生。HCO_3~-緩沖體系中大量碳酸根的存在促使菱鐵礦形成并占主導(dǎo)。
【圖文】：

分泌產(chǎn)生）電子穿梭體包括核黃素[21, 22]、黑色素[23]等。外源性電子穿梭體有腐殖酸[2蒽醌-2,6-二磺酸鈉(Anthraquinone-2,6-disulfonate,AQDS)[25]等。（4）螯合促溶機(jī)制部分異化鐵還原菌自身能夠分泌有機(jī)質(zhì)配體，而這些配體與鐵的結(jié)合能力很強(qiáng)，，易形成溶解度較大的鐵螯合體[26]。螯合作用增強(qiáng)了含鐵礦物的遷移性，與菌體發(fā)生表接觸更容易。（4）納米導(dǎo)線機(jī)制納米導(dǎo)線是指微生物表面類似于菌毛的直徑納米級導(dǎo)電性附屬物。Gorby 等人[27]的研發(fā)現(xiàn) Shewanella oneidensis MR-1 自身能分泌一種具有導(dǎo)電能力的菌毛狀附屬物可以接或者間接地促進(jìn)微生物還原溶解 Fe(III)氧化物，并將該附屬物命名為“納米導(dǎo)線納米導(dǎo)線可以將菌體和含 Fe(III)的物質(zhì)連接起來，起到與導(dǎo)線一樣傳輸電子的作用[2研究表明，嚴(yán)格厭氧的地桿菌在進(jìn)行異化鐵還原時(shí)也是靠的納米導(dǎo)線。

1.4.2 研究意義本研究選取的 PFS 是水污染處理實(shí)踐中廣泛使用的一種化學(xué)藥劑，其在自然環(huán)境中的轉(zhuǎn)化過程和潛在二次污染風(fēng)險(xiǎn)具有極大的研究意義。同時(shí)，異化鐵還原是水體底部沉積物中普遍存在的生物地球化學(xué)過程，而具高含量的三價(jià)鐵的 PFS 很容易參與到這個(gè)過程中。另外在水體中普遍存在著磷酸根、碳酸根等陰離子，這些離子是異化鐵還原過程微生物成礦的重要參與者，也是一部分控制因素。將電化學(xué)系統(tǒng)引入研究體系作為表征方式和強(qiáng)化手段能夠更方便和深入地揭示 PFS 異化鐵還原過程的機(jī)理。1.4.3 技術(shù)路線本研究的技術(shù)路線如圖 1-2 所示。華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X52

【參考文獻(xiàn)】

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1 馬金蓮;馬晨;湯佳;周順桂;莊莉;;電子穿梭體介導(dǎo)的微生物胞外電子傳遞:機(jī)制及應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2015年12期

2 滕文凱;劉廣立;駱海萍;張仁鐸;符詩雨;;基質(zhì)COD濃度對單室微生物電解池產(chǎn)甲烷的影響[J];環(huán)境科學(xué);2015年03期

3 王世亮;儲成頂;朱玉俊;鮑時(shí)根;何志俠;宣爾康;;高效液相色譜法測定聚L乳酸中乳酸單體含量[J];理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊);2013年03期

4 蔣陽月;徐源;陳英文;祝社民;沈樹寶;;微生物電解池制氫技術(shù)的研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2012年10期

5 胡金朝;;重金屬水污染對植物生長影響的方式及研究方法[J];商丘師范學(xué)院學(xué)報(bào);2012年09期

6 王永奎;張一敏;周克成;孫劍輝;;土壤異化鐵還原及其在污染控制中的應(yīng)用[J];河南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2012年03期

7 鄭凌之;;重金屬鎘水污染應(yīng)急處理技術(shù)[J];科技信息;2012年11期

8 黎慧娟;彭靜靜;;異化Fe(Ⅲ)還原微生物研究進(jìn)展[J];生態(tài)學(xué)報(bào);2012年05期

9 潘碌亭;吳錦峰;;聚合硫酸鐵制備技術(shù)的研究與進(jìn)展[J];工業(yè)水處理;2009年09期

10 馮向東;;高效液相色譜法測定白酒中乳酸和乙酸含量[J];釀酒科技;2009年05期

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2 李中堅(jiān);基于微生物電化學(xué)系統(tǒng)的廢水處理技術(shù)研究[D];浙江大學(xué);2012年

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2 羅海林;磷酸鹽對異化鐵還原誘導(dǎo)的次生鐵礦形成與鎘轉(zhuǎn)化過程的影響[D];福建農(nóng)林大學(xué);2018年

3 柳俊斐;有機(jī)—無機(jī)復(fù)合混凝劑制備與去除水體溶解有機(jī)氮/碳的研究[D];湖南科技大學(xué);2017年

4 蔣雪;FSS及PFS混凝影響因素及機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2016年

5 王雨飛;鹽度和壓力對兩株異化鐵還原細(xì)菌還原三價(jià)鐵礦物速率的影響研究[D];武漢紡織大學(xué);2016年

6 王欣;生物陰極微生物燃料電池陰極材料篩選與反應(yīng)器運(yùn)行[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2009年

7 張麗新;溫度對水稻土中異化鐵還原過程的影響[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2008年

8 易維潔;水稻土中鐵還原微生物的碳源利用特征[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2007年

9 孫麗蓉;不同電子供體對水稻土中鐵還原的影響[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2004年

本文編號：2686420