【摘要】：抗生素在環(huán)境中的累積會(huì)促進(jìn)抗生素抗性基因(ARGs)在環(huán)境中的富集,威脅人類(lèi)的健康。在日常使用過(guò)程排放的抗生素通過(guò)排水管網(wǎng)進(jìn)入到污水處理廠,使污水生物處理過(guò)程成為ARGs富集及傳播的重要場(chǎng)所,且剩余污泥是ARGs的主要儲(chǔ)存庫(kù),如直接排放,將會(huì)對(duì)環(huán)境造成極大的威脅。零價(jià)鐵被廣泛應(yīng)用于污水處理中,其釋放出的鐵離子主要富集在污泥中,本論文考察了零價(jià)鐵對(duì)污水好氧生物處理過(guò)程中ARGs富集的影響,并從污泥形態(tài)結(jié)構(gòu)、污泥胞外聚合物(EPS)、微生物群落結(jié)構(gòu)等對(duì)影響機(jī)理進(jìn)行探究。同時(shí),本論文探討了污泥水熱處理過(guò)程中鐵對(duì)ARGs削減的影響,并從水熱液中有機(jī)物含量、鐵及有機(jī)物在水熱反應(yīng)過(guò)程中對(duì)DNA的保護(hù)作用等方面進(jìn)行機(jī)理探究。由于水熱液含有從泥相釋放出來(lái)的ARGs,本論文進(jìn)一步對(duì)水熱液中的ARGs通過(guò)高級(jí)氧化進(jìn)行削減處理,并探究水熱液返回生物處理系統(tǒng)對(duì)系統(tǒng)中ARGs的影響。主要結(jié)論有:污水生物處理過(guò)程中,四環(huán)素(TCs)能使污水及污泥中ARGs的絕對(duì)豐度和相對(duì)豐度明顯增加,零價(jià)鐵在反應(yīng)前40d能促進(jìn)ARGs富集,反應(yīng)40d后,零價(jià)鐵的促進(jìn)作用不明顯。機(jī)理分析表明,TCs和零價(jià)鐵使污泥表面結(jié)構(gòu)及EPS的含量發(fā)生改變。TCs會(huì)破壞污泥表面結(jié)構(gòu)的完整性,使EPS含量降低,從而導(dǎo)致細(xì)胞間變得分散,EPS含量變化規(guī)律為:空白組Fe組Fe+TCs組TCs組。EPS的降低,可能有利于ARGs在微生物間的水平轉(zhuǎn)移,從而促進(jìn)ARGs在污水及污泥中富集。引入零價(jià)鐵初期(20d),生物多樣性明顯提高,90d后,微生物的多樣性指數(shù)降低,TCs使多樣性指數(shù)進(jìn)一步降低。反應(yīng)20d時(shí),零價(jià)鐵組中TC-ARGs的宿主擬桿菌門(mén)(Bacteroidetes)和浮霉菌門(mén)(Planctomycetes)的相對(duì)豐度明顯提高。反應(yīng)90d后,各反應(yīng)器的tetX的宿主菌叢毛單胞菌屬(Comamonas)的豐度均有所增加,具體表現(xiàn)為T(mén)Cs+Fe組Fe組TCs組空白組。污泥水熱處理過(guò)程中,經(jīng)零價(jià)鐵馴養(yǎng)的污泥(Sludge-Fe組)水熱后泥相和液相ARGs的豐度明顯低于空白污泥(Sludge-C組)。直接在空白污泥中加入Fe~(2+)、Fe~(3+)、還原鐵粉,對(duì)污泥水熱過(guò)程部分ARGs(tetA、tetC、tetM)的削減也有促進(jìn)作用,且Fe~(2+)和Fe~(3+)表現(xiàn)出的促進(jìn)作用更為明顯。Sludge-Fe組中泥相和液相中ARGs總量的削減更高,且水熱液中ARGs的比例更高。Fe能降低水熱液中有機(jī)物含量,從而減少有機(jī)物對(duì)DNA的保護(hù)作用,提高ARGs的削減效率。水熱液的處理過(guò)程中,芬頓、UV/H_2O_2及O_3/H_2O_2三種高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)水熱液中ARGs均有削減作用,其中芬頓的削減效果最好,經(jīng)水熱及高級(jí)氧化反應(yīng)后,Sludge-Fe組的ARGs明顯低于Sludge-C組,說(shuō)明零價(jià)鐵引入污水生物處理系統(tǒng)有助于污泥中ARGs的削減。水熱液返回生物處理系統(tǒng)會(huì)使COD的降解率略有降低,且生化處理系統(tǒng)ARGs的豐度有一定提高,其中Sludge-C組的水熱液使污水處理系統(tǒng)污泥中ARGs增加0.39-0.82個(gè)數(shù)量級(jí),而Sludge-Fe組水熱液僅使ARGs豐度增加0.17-0.6個(gè)數(shù)量級(jí)。
【圖文】：

技術(shù)路線圖

（c）Fe （d）TCs+Fe圖 3-9 各反應(yīng)器中活性污泥的掃描電鏡圖（SEM）Fig. 3-9 SEM of activated sludge in reactors圖 3-10 為 4 個(gè)反應(yīng)器污泥表面的能譜分析圖，由圖 3-10(a) 可知，空白泥中的主要元素為 C、N、O、Na、Al、Si、P、S、Ca、Ti 和 Fe，其中，C 占比最大，其原子百分比分別為 44.09%和 37.13%，F(xiàn)e 的原子百分比僅占 4.44圖 3-10(b) 可知，，TCs 的長(zhǎng)期暴露，使得污泥中 O 的占比較低，為 34.62% 3-10(c)所示，零價(jià)鐵的引入使得 Fe 組污泥中的 Fe 元素含量升高，其原子比為 13.2%，O 元素所占的比例也大幅提高，為 46.51%；TCs+Fe 組中由于量也較高，其污泥表面的元素中 Fe 所占的百分比與 Fe 組相似，O 元素的比較空白組高。由此可知，零價(jià)鐵的引入會(huì)提高污泥中 O 原子的比例，推測(cè)污泥表面的形態(tài)可能是以鐵氧化物的形式存在，從而引起 O 原子的比例的。此外，F(xiàn)e 組和 TCs+Fe 組中 P 元素的原子百分比較空白組均有所增加，分加了 0.30%和 0.14%，可能是由于零價(jià)鐵溶出的 Fe3+與污水中的磷發(fā)生反應(yīng)磷沉淀到污泥表面，故 P 元素的占比提高。針對(duì)以上推測(cè)，進(jìn)一步研究污泥鐵的形態(tài)。
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2670787