【摘要】：本文制備了不同硫、氮摻雜石墨烯材料,通過(guò)使用制備的材料電催化降解典型的藥物和個(gè)人護(hù)理產(chǎn)品(PPCPs)——撲熱息痛(APAP),研究不同雜原子摻雜石墨烯電極材料的催化活性。通過(guò)研究影響電催化降解的因素實(shí)驗(yàn)確定不同雜原子摻雜石墨烯電極材料電催化體系的最佳反應(yīng)條件,分析電催化降解體系過(guò)程中的中間產(chǎn)物,推測(cè)APAP的降解路徑。通過(guò)改進(jìn)的hummer法制備氧化石墨烯,結(jié)合水熱法制備硫原子摻雜石墨烯(S-GN/Pt/TiO_2)復(fù)合材料�？疾炝薙-GN/Pt/TiO_2電催化體系氧化降解APAP的效率,在初始pH值為7、電流為20 mA、電解質(zhì)為NaCl的條件下,10 mg L~(-1)APAP在90 min內(nèi)的去除率可以達(dá)到98%。使用甲醇猝滅S-GN/Pt/TiO_2電催化體系中的活性自由基,證明了該體系中主要的活性物質(zhì)是羥基自由基。通過(guò)測(cè)定S-GN/Pt/TiO_2電催化降解APAP過(guò)程中的產(chǎn)物,推測(cè)其降解路徑。為了提升石墨烯的活性,在石墨烯的碳骨架中加入N原子,以提高石墨烯作為陽(yáng)極材料的電催化效率,考察了氮摻雜石墨烯(N-GN/Pt/TiO_2)電催化體系降解APAP的效率。結(jié)果表明,使用N-GN/Pt/TiO_2可以實(shí)現(xiàn)最佳的APAP降解效率(在電流為20mA,1g L~(-1) NaCl和初始pH=4.0時(shí),降解率為100%)。隨著材料制備水熱反應(yīng)時(shí)間的增加,降解效率降低。根據(jù)X射線光電子能譜儀分析,N原子的摻雜形態(tài)逐漸從吡啶N和吡咯N向石墨N轉(zhuǎn)移,降低了材料的缺陷程度和氧化還原活性,從而使得降解率變低。使用氣相質(zhì)譜儀(GC-MS)分析APAP的氧化中間體。最后,提出了一種可能的降解途徑。為了闡明S和N原子在石墨烯電極上的作用,采用水熱法制備了S和N共摻雜石墨烯(SNGN/Pt/TiO_2)。使用了透鏡(TEM)、X射線光電子能譜儀(XPS)、循環(huán)伏安法(CV)等技術(shù)分析了S和N共摻雜石墨烯材料的特性。研究表明,將氮原子引入S-GN/Pt/TiO_2中,降低了S-GN/Pt/TiO_2的電催化效率。根據(jù)密度泛函理論計(jì)算,結(jié)果表明,S和N同時(shí)引入石墨烯結(jié)構(gòu)中時(shí),S原子的電催化活性高于N原子。S和N的共摻雜將N形態(tài)從吡咯N(活性最高的N結(jié)構(gòu))轉(zhuǎn)化為石墨N(活性低的N結(jié)構(gòu)),S的的結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生改變,但活性會(huì)受到N的抑制。用S和N共摻雜石墨烯作為陽(yáng)極時(shí),電催化直接氧化活性位點(diǎn)位于的S身邊的碳原子,吡咯N旁的碳原子和吡啶N。此外,S結(jié)構(gòu)比其他任何一種N結(jié)構(gòu)更加有利于電催化間接氧化。
【圖文】：

電催化氧化原理示意圖

電催化氧化機(jī)理Fig1.2Mechanismofelectrochemicaloxidation
【學(xué)位授予單位】：華僑大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O646.5;O643.3;X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 李艷紅;王三反;周鍵;;鈦基體涂層電極在處理有機(jī)廢水中的應(yīng)用[J];工業(yè)水處理;2014年11期

2 王龍;汪家權(quán);吳康;;Bi-PbO_2電極電化學(xué)氧化去除模擬廢水中氨氮的研究[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2014年11期

3 雷慶鐸;劉依林;谷啟源;向濤;;電催化氧化預(yù)處理焦化廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J];工業(yè)水處理;2014年04期

4 譚懷琴;全學(xué)軍;陳波;程治良;;電化學(xué)處理改善垃圾瀝濾液生化出水的微濾性能[J];工業(yè)水處理;2013年12期

5 李媚;王克之;李雪蓮;吳彩金;潘國(guó)敬;王雙飛;;吸附-電化學(xué)氧化耦合處理對(duì)氯苯酚廢水及動(dòng)力學(xué)[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2013年09期

6 秦桂濤;劉萍;;撲熱息痛廢水回收處理研究[J];煤炭與化工;2013年05期

7 代晉國(guó);宋乾武;袁芳;戴建坤;吳琪;;pH對(duì)電化學(xué)氧化垃圾滲濾液的影響[J];環(huán)境工程;2012年06期

8 周劍;丁燕燕;;電化學(xué)氧化法處理酸性染料廢水的試驗(yàn)研究[J];工業(yè)用水與廢水;2011年06期

9 劉艷娟;葛偉青;楊雅雯;郝玉翠;;電化學(xué)氧化技術(shù)在廢水處理中的應(yīng)用[J];中國(guó)資源綜合利用;2011年06期

10 季躍飛;魏杰;徐笑華;王東田;;電解質(zhì)種類對(duì)電催化氧化降解苯酚的影響[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2010年09期

，

本文編號(hào)：2662760