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限域亞鐵赤鐵礦吸附五氯苯酚及芬頓氧化去除亞甲基藍的研究

發(fā)布時間:2020-05-10 23:46
【摘要】:中國是一個農(nóng)業(yè)大國,長期以來,農(nóng)業(yè)上農(nóng)藥除草劑的使用,某種程度上促進了農(nóng)業(yè)生產(chǎn),而反過來也有不利的一面,例如:環(huán)境污染問題。為了滿足人們對時尚生活的追求,紡織印染行業(yè)發(fā)展迅速,染料讓人們的生活更加多彩,但是,難免會釋放到環(huán)境中,給人們帶來不美觀的體驗。當前,這類環(huán)境污染問題已經(jīng)刻不容緩,為了解決這系列問題,專家學者專注于此。在水資源日趨緊張的今天,因地制宜的尋找一條廢水的處理途徑顯得格外重要。鐵元素作為地球上排行第四的豐量元素,分布廣泛,主要以鐵氧化物為主要存在形式。隨著人們對環(huán)境保護意識的提高,鐵氧化物參與的生物地球化學循環(huán)過程也成為研究者們關注的熱點。雖然鐵氧化物參與環(huán)境調(diào)控機制的研究占主導地位,但是利用鐵氧化物設計環(huán)境友好的且有實際應用價值的污染物調(diào)控路線的研究卻很少。因此,本文利用幾種不同形貌特征的赤鐵礦,設計對環(huán)境中典型的有機含氯污染物五氯苯酚與印染廢水污染物亞甲基藍的去除路線,并對比研究污染物去除方式,評價赤鐵礦的去除效果,為實現(xiàn)它們工業(yè)化應用提供技術參考。具體研究內(nèi)容與結(jié)果如下:1、赤鐵礦在環(huán)境修復過程中起著重要的作用,對環(huán)境污染物以吸附作用為主,但是傳統(tǒng)吸附的效果并不能讓人滿意,并且可適用性較窄,只對部分污染物起作用。為此需要對傳統(tǒng)吸附方式進行改進,通過額外投加亞鐵離子,設計了限域亞鐵離子的赤鐵礦對五氯苯酚的高效吸附。首先通過對兩種赤鐵礦進行XRD、Ramman光譜、SEM以及TEM表征的表征,考察其形貌特征,分別是六邊形納米片(HNPs)和納米立方體(HNCs),隨后用赤鐵礦與亞鐵作用,HNPs對Fe(Ⅱ)吸附程度為79.07%,對應的 HNCs 為 74.23%,最大吸附量 HNPs 為 3.81 mg/g,HNCs 為 3.69 mg/g,再改變不同條件研究對吸附行為的影響,亞鐵離子濃度在達到2 mmol/L以后吸附效果沒有明顯提高,五氯苯酚濃度達到100 mg/L時在300 min內(nèi)仍然能實現(xiàn)較高程度的吸附,表明所設置的吸附條件是合理的。最后利用ATR-FTIR技術得出五氯苯酚在限域亞鐵赤鐵礦上的吸附模式為非質(zhì)子化的內(nèi)球配位模式。本研究設計HNPs/Fe(Ⅱ)與HNCs/Fe(Ⅱ)對五氯苯酚的吸附大約在3h內(nèi)完成,HNPs/Fe(Ⅱ)的吸附率在約2h時已經(jīng)達到了 97.1%,對應的HNCs/Fe(Ⅱ)在約3h完成96.8%的五氯苯酚的吸附。本研究為赤鐵礦吸附污染物提供了一種新思路,同時也揭示了五氯苯酚在這種限域亞鐵離子的赤鐵礦上的吸附模式。2、芬頓氧化技術是公認有效的一種處理環(huán)境污染物的技術,但是傳統(tǒng)芬頓技術有著一些弊端,比如只能在pH較低的環(huán)境中起作用,而同時隨著反應進行,驅(qū)動芬頓反應的亞鐵離子被氧化,形成的三價鐵容易形成沉淀,進而使得反應不能持續(xù)進行,為了解決這一難題,非均相芬頓反應應運而生,但是赤鐵礦主要組成為三價鐵,并不能有效驅(qū)動芬頓反應進行,因此通過額外加入亞鐵離子構建赤鐵礦負載非均相類芬頓體系,實現(xiàn)對印染廢水亞甲基藍的高效降解。本章研究了赤鐵礦納米棒(HNRs),納米片(HNPs),納米立方塊(HNCs)的形貌特征,并研究了亞鐵離子與這三者的作用,Fe(Ⅱ)在這三種赤鐵礦上的吸附程度,分別為74.71%,79.35%和43%。利用開路電位解釋它們與亞鐵作用差異的原因,HNRs比其余兩者更容易積聚表面電荷,從而與能Fe(Ⅱ)產(chǎn)生更強作用。比較三種體系分解過氧化氫的速率,其中HNRs/Fe(Ⅱ)、HNPs/Fe(Ⅱ)和 HNCs/Fe(Ⅱ)的速率常數(shù)分別為 0.1224 min-1,0.1069 min-1和0.0912 min-1。研究了反應活性物種,得出主要活性物種是羥基自由基。改變反應條件,過氧化氫濃度達到0.02 mmol/L以后亞甲基藍降解速率提升不大?疾炝顺噼F礦的可回收性能,經(jīng)過六次循環(huán)回收實驗,降解程度的降低不到5%,結(jié)合TOC和GC-MS,提出亞甲基藍可能的降解歷程。本研究設計的赤鐵礦負載非均相類芬頓反應,實現(xiàn)對亞甲基藍的快速降解。
【圖文】:

染料廢水,亞甲基藍,物理化學,生物技術


染料廢水污染,對于通過物理,化學,物理化學和生物技術來處理它們的研宄興趣逡逑一直在增加,自2010年以來SciFinder出版的27,000多種出版物證明了這一點,如逡逑圖1.1所示[68]。逡逑8逡逑

曲線,五氯苯酚,標準濃度,吸光度


2.邋3.邋1五氯苯酚標準曲線的繪制逡逑將0-10邋mg/L的五氯苯酚溶液用Cary邋60型UV-Vis測定其最大吸收波長和對應逡逑濃度的吸光度。如圖2.1所示,亞甲基藍在319邋nm處有最大吸收波長,測量319邋nm逡逑波長處各濃度梯度的待測液吸光度,如表3.1所示。逡逑邐邋表2-3亞甲基藍標準曲線數(shù)據(jù)逡逑濃度邋mg/L邐|邐0邐|邐1邐|邐2邐|邐5邐|邐10邐|邐15邐|邐20邐|邐30邐|邐50邋^逡逑吸光度邋0邐0.027邐0.026邐0.078邐0.168邐0.261邐0.344邐0.542邐0.916邋"逡逑在UV-Vis下分別測試酸性pH=3和堿性pH=8五氯苯酚的紫外吸收峰,由于PCP逡逑在酸性中是以PCP主要存在形式的,而在堿性條件下以PCPNa為主要存在形式。逡逑3.0邋|邐'邐■丨丨丨邐邐逡逑邐邋H=8邐'邋y=0.01849x-0.01347邋R2=0.99逡逑a邋25*邋N邐邐pH=3邐be-逡逑i20,1逡逑1:邐H邋X逡逑0.011邐*邐"|邐?邐|邐1邋i邋'—i'"'—'邋i邐、邋i邋*邋i邋*邋i邋*邋i邋■邋i邋■邋i邋?邋i邋?邋i邋?邐?邋'I邋*邋i邋'逡逑200邐250邐300邐350邐400邐450邐0邐5邐10邐15邐20邐25邐30邐3
【學位授予單位】:華中師范大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:O647.3;X703

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8 徐冠群,汪n,

本文編號:2658081


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