【摘要】：大氣環(huán)境中PM_(2.5)具有很大的比表面積,易于富集空氣中的有毒重金屬、有機(jī)污染物等,并且因?yàn)榱捷^小,容易沉積在肺泡部位,對(duì)人類健康產(chǎn)生威脅。本研究采集了新鄉(xiāng)市2015年大氣樣品,分析測(cè)定PM_(2.5)和氣相分析中新興有機(jī)污染物--有機(jī)磷酸酯(Organophosphate ester,OPEs)和PM_(2.5)中另外一種典型的污染物--汞的含量,揭示其污染特征,分析OPEs和汞與氣象條件(溫度、濕度、風(fēng)速)、碳組分(EC、OC)和氣態(tài)污染物(NO_2、SO_2、O_3)的關(guān)系,評(píng)估了新鄉(xiāng)市大氣環(huán)境OPEs的健康風(fēng)險(xiǎn),解析氣相OPEs來源,對(duì)污染的控制提供了依據(jù)。結(jié)果表明:1、2015新鄉(xiāng)市大氣環(huán)境中ΣOPEs的年平均含量為389 pg/m3,濃度范圍為24.2pg/m3-3549 pg/m3。三(3-甲氧基苯基)膦(TMCP)和磷酸三對(duì)甲苯酯(TPCP)占ΣOPEs量的83%,是新鄉(xiāng)市大氣環(huán)境中有機(jī)磷酸酯的主要污染物。新鄉(xiāng)大氣環(huán)境中的OPEs污染水平高于郊區(qū)和較為偏遠(yuǎn)地區(qū),低于經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的地方,處于中等污染水平。主成分分析結(jié)果顯示新鄉(xiāng)市OPEs的主要來源為工業(yè)排放源和散源。2、PM_(2.5)中OPEs在呼吸系統(tǒng)沉降通量為鼻腔咽喉部(15.2 pg/h)肺泡部位(3.92 pg/h)氣管支氣管部(0.414 pg/h)。PM_(2.5)中OPEs在肺泡的沉降通量占呼吸系統(tǒng)總沉降通量的20.2%。通過呼吸吸入的OPEs暴露風(fēng)險(xiǎn)較低,但兒童通過呼吸暴露的OPEs的風(fēng)險(xiǎn)大于成人。3、大氣環(huán)境中,OPEs主要是以氣態(tài)的形式存在。OPEs的氣粒分配系數(shù)與溫度的相關(guān)性不顯著,但相對(duì)濕度對(duì)磷酸三對(duì)甲苯酯(TPCP)分配的影響較顯著,其他OPEs的分配系數(shù)與氣相條件卻沒有表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性。氣粒分配擬擬合的langmuir方程的相關(guān)系數(shù)優(yōu)于Freundlich方程,表明這幾種OPEs在氣相和顆粒相之間的分配行為更符合langmuir單分子吸收模型。4、新鄉(xiāng)市PM_(2.5)中汞的年均質(zhì)量濃度為0.0896μg/g,年均體積濃度為0.399 ng/m3。PM_(2.5)中汞的體積濃度遠(yuǎn)低于環(huán)境空氣汞的一級(jí)濃度限值,但有(98%)的天數(shù)超過全球背景值。與國內(nèi)外其他城市相比,新鄉(xiāng)市PM_(2.5)中汞的污染程度處于較高的水平。采暖期PM_(2.5)中汞的質(zhì)量和體積濃度高于非采暖期濃度。上合會(huì)議期間采取的單雙號(hào)限行、污染工廠停工等措施有效地遏制PM_(2.5)中汞的含量。此外,上合會(huì)議期間較高的大氣混合層高度和較高的風(fēng)速更有利于污染物的擴(kuò)散。燃放煙花爆竹導(dǎo)致了PM_(2.5)中汞的濃度急劇上升。5、PM_(2.5)中汞的質(zhì)量濃度和體積濃度與溫度、濕度呈顯著負(fù)相關(guān)。PM_(2.5)汞的質(zhì)量濃度和體積濃度與每日平均風(fēng)速不具有相關(guān)性,說明新鄉(xiāng)市汞污染分布比較均勻,污染的來源不是氣流遠(yuǎn)距離輸送,而是以本地來源為主。PM_(2.5)中汞的質(zhì)量濃度和體積濃度均與PM_(2.5)的EC和OC呈現(xiàn)顯著正相關(guān),說明氣態(tài)汞向PM_(2.5)中汞的轉(zhuǎn)化受碳組分的吸附和富集影響。汞的質(zhì)量濃度和體積濃度與PM_(2.5)的質(zhì)量濃度不具有明顯的相關(guān)性,說明新鄉(xiāng)市PM_(2.5)汞的來源可能和PM_(2.5)的來源不相同。汞的質(zhì)量濃度和體積濃度和O_3的濃度呈顯著負(fù)相關(guān)。而PM_(2.5)中汞的質(zhì)量濃度和體積濃度CO濃度成顯著正相關(guān),這是因?yàn)镻M_(2.5)中汞的來源與不完全燃燒有關(guān)。
【圖文】：

圖 1-1 OPEs 的結(jié)構(gòu)式Fig. 1-1 Structural formula of OPEs所有的有機(jī)磷酸酯的化學(xué)結(jié)構(gòu)相似，是由三個(gè)基團(tuán)取代磷酸分子上的氫形成的。由于有機(jī)磷酸酯的各種取代基的不同，它們的理化性質(zhì)（極性，波動(dòng)性和溶解度）也有巨大的變化，鹵代 OPEs 具有持久性，能在環(huán)境介質(zhì)中穩(wěn)定存在，而對(duì)于非鹵代 OPEs 隨著烷基鏈長(zhǎng)度的增加，其持久性增加[19]。近年來，由于斯德哥爾摩公約關(guān)于持久性有機(jī)污染物的多溴聯(lián)苯醚 PBDEs 的限制使用，有機(jī)磷酸酯因其具有良好的阻燃性能及增塑作用，生產(chǎn)成本低，生產(chǎn)工藝簡(jiǎn)單等特點(diǎn)被廣泛地用于建筑材料、電子產(chǎn)品、塑料制品、家裝飾品和紡織品等材料中[20]，然后在這些材料的生產(chǎn)、使用的過程中排放到環(huán)境中[21]。2001 年有機(jī)磷酸酯全球消費(fèi)量達(dá)18.6 萬噸，2004 年高達(dá) 30 萬噸，年平均增長(zhǎng)率 17%，已占阻燃劑市場(chǎng) 23%[22]。1990年美國三（1,3-二氯-2-丙基）磷酸酯（TDCPP），磷酸三苯酯(TPHP)的用量在 450000千克到 450 萬千克之間，而到 2002 年用量已經(jīng)增至 2200 萬千克。根據(jù)歐洲阻燃劑協(xié)會(huì)

第二章 實(shí)驗(yàn)材料與研究方法2.1 采樣過程2.1.1 采樣點(diǎn)概述河南師范大學(xué)位于（北緯 35°19′33″ 東經(jīng) 113°54′22″）屬牧野區(qū)，位于新鄉(xiāng)市東北角，附近為學(xué)校，居民居住區(qū)，公交樞紐站以及商業(yè)區(qū)，周圍 2 km 內(nèi)沒有明顯污染源。本研究采樣點(diǎn)河南師范大學(xué)化學(xué)南樓六樓樓頂，距離地面 20 m�；瘜W(xué)南樓南面和北面分別為二號(hào)樓和田家炳樓，西面和東面分別為河師大家屬院和學(xué)校圖書館，河師大校內(nèi)綠化面積大。該區(qū)域車流狀況一般，除寒假與暑假期間，人口密度較大。采樣點(diǎn)距離新鄉(xiāng)市氣象局氣象地面觀測(cè)站約 1 km，周圍空曠且沒有明顯點(diǎn)源。采樣點(diǎn)具體位置如圖 2-1。
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X51

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本文編號(hào)：2655975