發(fā)布時(shí)間：2020-05-03 15:48

【摘要】：治理生產(chǎn)生活中所排放的大量氮氧化物的毒害作用,催化還原脫除是備受關(guān)注的高效途徑,針對(duì)此途徑設(shè)計(jì)低毒耐用的廉價(jià)催化劑是多相催化研究中的重要課題,因此本論文選擇CuO基催化劑結(jié)合稀土元素Ce進(jìn)行了表面復(fù)合催化劑合成及表征研究。不同于傳統(tǒng)制備方法,本研究利用Ce(IV)前驅(qū)化合物與Cu_2O基體表面的氧化還原反應(yīng),在Cu_2O表面蝕刻嵌入少量Ce物種,通過(guò)調(diào)變Ce的不同含量,合成了均勻分散表面為Ce-Cu緊密復(fù)合層的樣品,對(duì)這些樣品進(jìn)行熱處理得到了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的催化劑用于NH_3選擇性還原脫除NO反應(yīng)(NH_3-SCR-NO),進(jìn)行了相關(guān)催化活性、抗水和抗硫性能及催化穩(wěn)定性測(cè)試。由XRD、Raman、SEM、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等表征手段表明,少量Ce的嵌入(0.83-2.3wt.%)就可在CuO表面獲得Cu(I)-Cu(II)及Ce(III)-Ce(IV)多氧化態(tài)物種共存且組成可調(diào)的復(fù)合界面,相應(yīng)的氧化還原性質(zhì)及表面酸中心性質(zhì)也可得到有效調(diào)控,由此獲得了性能優(yōu)良的NH_3-SCR-NO催化劑,如(CeO_x)_(1.6wt.)%^CuO樣品在GHSV=100,000 h~(-1),200℃-220~oC范圍內(nèi)NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)95%,在加入200 ppm SO_2后在280℃-320~oC溫度范圍內(nèi)NO轉(zhuǎn)化率仍可達(dá)90%,并在48小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試中保持性能基本不變,這種抗硫催化性能表明所制備催化劑具有良好的應(yīng)用前景。在此基礎(chǔ)上,還對(duì)由共沉淀法制備的Cu-Mn氧化物摻雜Ce獲得了Ce-Cu-Mn三元復(fù)合催化劑,結(jié)果表明在GHSV=40,000h~(-1),100℃-240℃條件下NO轉(zhuǎn)化率皆可達(dá)100%,特別是Cu(0.3)-MnOx-Ce(12.5%)催化劑活性溫度窗口更寬,抗水抗硫能力相對(duì)于Cu-Mn二元催化劑顯著提高。
【圖文】：

圖 1.1 SCR 反應(yīng)過(guò)程原理示意圖在無(wú)催化劑存在下，，SCR 反應(yīng)只能在很高的溫度范圍內(nèi)（850℃ - 1100℃生化學(xué)反應(yīng)，而當(dāng)使用催化劑后能使化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的活化能降低，因而能較低溫度范圍內(nèi)（300℃ -400℃）順利進(jìn)行還原 NO 的反應(yīng)，在氧氣存在和

并稱取適量制得的球形 CuO，超聲分散到 50ml 去離子水中，并用 NaOH 溶液調(diào)節(jié) pH 至 8，最后在攪拌下逐滴加入 Ce(NO3)3·6H2O 溶液,用 NaOH 溶液保持體系 pH 值不變，所得沉淀物經(jīng)過(guò)濾、洗滌后，將所得的固體置于 60oC 真空干燥箱干燥 12h，然后再轉(zhuǎn)移至坩堝中，用馬弗爐在 400oC 焙燒 3 h 干燥和焙燒即制得所需催化劑，記為(CeOx)1.9wt.%/CuO。兩種制備方法示意圖如圖 3.1 所示。
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X701;O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2647758