模擬海水中鍶、銫的去除方法和機(jī)理研究
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【摘要】:核泄漏事故中產(chǎn)生的人工放射性核素中,排放出的銫(137Cs)和鍶(90Sr)是主要的人工放射性核素,特別是90Sr,137Cs可以通過食物鏈進(jìn)入生物機(jī)體中,且這兩種核素的物理半衰期較長,海洋生物和人類的安全也會(huì)受到較明顯的危害。在當(dāng)前我國沿海核電站快速興建對(duì)海洋核安全提出更高要求的環(huán)境下,海水中90Sr,137Cs的濃度監(jiān)測更加值得重視。本文通過研究調(diào)查,根據(jù)日本福島核泄露事故中排放出90Sr,137Cs的監(jiān)測數(shù)據(jù),以我國放射性廢物分類標(biāo)準(zhǔn)(GB9133-1995)為去除效果評(píng)價(jià)參照,針對(duì)兩種元素Cs和Sr,使用沸石對(duì)模擬海水中Cs和Sr的去除實(shí)驗(yàn)研究,探討了在吸附過程中吸附等溫線、吸附動(dòng)力學(xué)和吸附熱力學(xué)過程,并就環(huán)境因素(溫度,pH值,初始濃度及吸附劑用量)對(duì)吸附的影響進(jìn)行了研究,本論文中取得的主要成果如下:1.通過紅外光譜分析法和X射線衍射分析法進(jìn)行對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的表征。紅外光譜分析結(jié)果表明沸石結(jié)構(gòu)的特征以及吸附前后的結(jié)構(gòu)差異。首次采用X射線衍射薄膜濾紙點(diǎn)滴法進(jìn)行表征Cs+和Sr2+兩種元素,并對(duì)分析測試的結(jié)果進(jìn)行誤差分析,且測試結(jié)果和測試中移液器的誤差均在允許的范圍內(nèi)。X射線衍射薄膜濾紙點(diǎn)滴法對(duì)Cs+和Sr2+兩種元素分析測試標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性系數(shù)分別為0.9998和0.9999,線性相關(guān)性良好,回收率在允許范圍80%~120%內(nèi),X射線衍射薄膜濾紙點(diǎn)滴法分析測試方法中Cs+和Sr2+相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3%和4%。2.選用沸石,硅藻土和凹凸棒土三種吸附劑作對(duì)比實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明沸石對(duì)Cs+和Sr2+的去除效果遠(yuǎn)大于另外兩種吸附劑。使用沸石作為吸附劑,研究在模擬海水中沸石對(duì)Cs+和Sr2+兩種元素的去除效果,探討了吸附時(shí)間、溶液的pH值、吸附劑用量以及Cs+和Sr2+兩種元素的初始濃度對(duì)吸附的影響。研究結(jié)果表明:在模擬海水中沸石對(duì)Cs+的吸附,在前24h屬于快速吸附,當(dāng)吸附時(shí)間在達(dá)到120h時(shí)吸附平衡,吸附量為33.2mg/g,去除率接近50%。在模擬海水中沸石對(duì)Sr2+的吸附在前8h屬于快速吸附,當(dāng)時(shí)間達(dá)到24h時(shí),已經(jīng)趨于達(dá)到平衡,吸附量41.7mg/g。Sr2+的去除率在吸附平衡時(shí)接近100%,吸附量隨著溶液的pH值的增大而增大。吸附量隨著吸附劑用量的增大而減小,去除率隨著吸附劑用量的增大而增大。隨著初始濃度的增大,沸石對(duì)模擬海水中Cs+和Sr2+的去除率不斷增大。3.吸附等溫線研究表明:Cs+和Sr2+的Langmuir吸附等溫線和Freundlich吸附等溫線的線性相關(guān)系數(shù)都較好,表明在模擬海水中沸石對(duì)Cs+和Sr2+的吸附過程既有物理吸附過程又有化學(xué)吸附過程,即在吸附過程中,即存在分布在沸石點(diǎn)位的吸附,也有分子間作用力的吸附。等溫吸附表明在模擬海水中沸石對(duì)Cs+和Sr2+的吸附有著較強(qiáng)的能力。4.吸附動(dòng)力學(xué)研究表明:在模擬海水中沸石對(duì)Cs+和Sr2+吸附過程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)過程,說明吸附速率受Cs+和Sr2+的初始濃度有較明顯的影響,化學(xué)吸附為主要吸附控制過程。5.吸附熱力學(xué)研究表明:吸附過程的?G為負(fù)值,表明此吸附是自發(fā)進(jìn)行,而?H為正值表明吸附過程是吸熱的,溫度的升高有利于吸附過程的進(jìn)行,而?S為正值表明過程為熵增加的過程。
【關(guān)鍵詞】:鍶 銫 吸附 沸石 模擬海水
【學(xué)位授予單位】:成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X771;X55
【目錄】:
- 摘要4-6
- Abstract6-10
- 第1章 引言10-21
- 1.1 選題依據(jù)及研究意義10-12
- 1.1.1 選題依據(jù)10-11
- 1.1.2 研究意義11-12
- 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀12-17
- 1.2.1 國外研究現(xiàn)狀12-14
- 1.2.2 國內(nèi)研究現(xiàn)狀14-17
- 1.3 研究內(nèi)容17-18
- 1.4 研究方法18-19
- 1.5 技術(shù)路線19-20
- 1.6 研究中的難點(diǎn)20
- 1.7 可行性分析20-21
- 第2章 實(shí)驗(yàn)部分21-32
- 2.1 主要化學(xué)試劑21
- 2.2 主要的儀器21-22
- 2.3 主要的儀器設(shè)備及測試方法22-32
- 2.3.1 紅外光譜分析法22
- 2.3.2 X射線衍射(XRF)22-23
- 2.3.3 分析測試樣品制備23-26
- 2.3.4 分析測試實(shí)驗(yàn)方法26-32
- 第3章 固液界面理論及吸附劑的選擇32-38
- 3.1 固液界面吸附及其影響因素32-33
- 3.2 吸附理論基礎(chǔ)33-34
- 3.3 吸附劑的來源34-36
- 3.4 吸附劑的組成36-37
- 3.5 吸附劑的選擇37-38
- 第4章 沸石去除模擬海水中的銫離子38-49
- 4.1 引言38
- 4.2 實(shí)驗(yàn)部分38
- 4.3 結(jié)果與討論38-49
- 4.3.1 紅外光譜分析表征38-39
- 4.3.2 吸附時(shí)間對(duì)吸附的影響39-41
- 4.3.3 溶液pH對(duì)吸附的影響41-42
- 4.3.4 吸附劑用量對(duì)吸附的影響42-43
- 4.3.5 初始濃度對(duì)吸附的影響43-44
- 4.3.6 吸附等溫線的研究44-45
- 4.3.7 吸附動(dòng)力學(xué)研究45-47
- 4.3.8 吸附熱力學(xué)研究47-49
- 第5章 沸石去除模擬海水中的鍶離子49-60
- 5.1 引言49
- 5.2 實(shí)驗(yàn)部分49
- 5.3 結(jié)果與討論49-60
- 5.3.1 紅外光譜分析表征49-50
- 5.3.2 吸附時(shí)間對(duì)吸附的影響50-52
- 5.3.3 溶液pH對(duì)吸附的影響52-53
- 5.3.4 吸附劑用量對(duì)吸附的影響53-54
- 5.3.5 初始濃度對(duì)吸附的影響54-55
- 5.3.6 吸附等溫線的研究55-56
- 5.3.7 吸附動(dòng)力學(xué)研究56-57
- 5.3.8 吸附熱力學(xué)研究57-60
- 第6章 沸石在模擬海水中對(duì)鍶、銫的去除性能比較及吸附機(jī)理探討60-65
- 6.1 鍶、銫在模擬海水中的競爭吸附60-62
- 6.2 沸石在模擬海水中對(duì)鍶、銫的去除性能比較62-63
- 6.3 沸石在模擬海水中對(duì)鍶、銫的吸附機(jī)理63-65
- 結(jié)論與建議65-67
- 致謝67-68
- 參考文獻(xiàn)68-73
- 攻讀學(xué)位期間取得學(xué)術(shù)成果73
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本文編號(hào):262802
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