【摘要】：低共熔溶劑是繼離子液體之后的又一代新型綠色溶劑,它除了具有蒸氣壓低、對大氣污染比較小、導(dǎo)電與導(dǎo)熱性好、液程寬、熔點低、熱穩(wěn)定性強等離子液體具備的優(yōu)點外,還具有原材料易得、制備簡單綠色、價格低廉、不需要進一步提純等離子液體不具備的優(yōu)勢,因此,可以替代傳統(tǒng)的揮發(fā)性有機溶劑和制備提純困難、價格較貴的離子液體,并應(yīng)用于合成、電化學(xué)、萃取分離等領(lǐng)域。目前,該領(lǐng)域的工作主要集中在親水性低共熔溶劑,對于疏水性低共熔溶劑的研究較少。疏水性低共熔溶劑除了具備上述優(yōu)勢外,還可以用于水相,極大地拓寬了低共熔溶劑的應(yīng)用范圍,尤其適用于污染水體的處理。鑒于疏水性低共熔溶劑的優(yōu)良特性,本文選擇合適的季銨鹽和芳香酸為原材料,成功制備出了一批芳香酸類疏水性低共熔溶劑,測定了低共熔溶劑的密度、粘度、熔點(或玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度)、以及熱分解溫度等物理學(xué)性質(zhì),并通過核磁氫譜與紅外光譜對其結(jié)構(gòu)進行表征。在此基礎(chǔ)上,將所合成的疏水性低共熔溶劑用于水體中藥物和無機酸根離子兩大類環(huán)境污染物的萃取分離,其中藥物選擇了撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜,酸根離子選擇了重鉻酸根、高錳酸根和正磷酸根。系統(tǒng)研究了待萃取溶液中污染物濃度、待萃取溶液的體積、溫度、p H值、低共熔溶劑種類、以及無機鹽等因素對萃取效果的影響。在最佳優(yōu)化條件下,撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜的萃取效率最高分別為98.65%、71.80%、91.72%、100%、100%;重鉻酸根、高錳酸根、正磷酸根的萃取效率分別為100%、100%、63.05%。實驗結(jié)果說明,芳香酸類疏水性低共熔溶劑對五種藥物和三種酸根離子具有優(yōu)良的萃取效果。此外,為了驗證文中所合成的低共熔溶劑在天然水體中的應(yīng)用價值,作者分別從丹河、沁河、衛(wèi)河和共產(chǎn)主義渠中采樣,共得到了四種地表水實際水樣,并將其用于甲硝唑、氨苯砜、重鉻酸根和正磷酸根的加標(biāo)萃取實驗。實驗結(jié)果表明,地表水加標(biāo)水樣的萃取效率與純水溶液的萃取效率大體相當(dāng),即在實際受污染的地表水中,新制備的低共熔溶劑具有很好的應(yīng)用價值。
【圖文】：

有研究發(fā)現(xiàn)[46]，親水性咪唑類離子液體會改變生物體細(xì)胞膜的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，間產(chǎn)生毒害作用。低共熔溶劑 低共熔溶劑的定義003 年，英國 Abbott 等人發(fā)現(xiàn)了氯化膽堿-尿素低共熔溶劑，當(dāng)氯化膽堿與尿素為 1:2 時，所形成的低共熔溶劑的熔點最低，該熔點為 12℃[47]。低共熔溶劑義為由兩種或兩種以上的化合物組成，一種化合物作為氫鍵供體，另一種化合鍵受體，他們所形成的低共熔溶劑的熔點要比其自身的熔點都低[48]。氫鍵受體化膽堿、季銨鹽、季磷鹽和氨基酸，氫鍵供體通常為尿素、酰胺、羧酸和多元]。常見的氫鍵受體和氫鍵供體的結(jié)構(gòu)式如圖 1-1 所示[50-52]。

圖 1-2 2001-2016 年全國主要水系 I-III 類水與劣 V 類水所占比重的年際變化圖[121-136]在上述背景下，本文以甲基三辛基氯化銨（N8881-Cl）為氫鍵受體，苯甲酸、鄰硝基苯甲酸、對硝基苯甲酸、鄰甲氧基苯甲酸、間甲基苯甲酸和鄰甲基苯甲酸等六種芳香酸為氫鍵供體，受/供體按照一定的摩爾比混合，成功制備出了八種疏水性低共熔溶劑并通過密度計、粘度計、差示掃描量熱儀、熱重分析儀、核磁共振儀和傅里葉紅外光譜儀等儀器對新制備出的疏水性低共熔溶劑進行了表征，，研究了八種疏水性低共熔溶劑對水中撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜等五種常見藥物和重鉻酸根、高錳酸根和正磷酸根等三種酸根離子的萃取分離性能，分析了低共熔溶劑的結(jié)構(gòu)、濃度、溫度、pH 值、相比、無機鹽的種類和濃度等因素對萃取效率的影響，為疏水性低共熔溶劑的設(shè)計、制備和應(yīng)用提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科學(xué)依據(jù)，同時也為污染水體的高效治理開辟新的思路和探究新的解決方法。
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X832

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