發(fā)布時(shí)間：2020-04-14 02:11

【摘要】：低共熔溶劑是繼離子液體之后的又一代新型綠色溶劑,它除了具有蒸氣壓低、對(duì)大氣污染比較小、導(dǎo)電與導(dǎo)熱性好、液程寬、熔點(diǎn)低、熱穩(wěn)定性強(qiáng)等離子液體具備的優(yōu)點(diǎn)外,還具有原材料易得、制備簡(jiǎn)單綠色、價(jià)格低廉、不需要進(jìn)一步提純等離子液體不具備的優(yōu)勢(shì),因此,可以替代傳統(tǒng)的揮發(fā)性有機(jī)溶劑和制備提純困難、價(jià)格較貴的離子液體,并應(yīng)用于合成、電化學(xué)、萃取分離等領(lǐng)域。目前,該領(lǐng)域的工作主要集中在親水性低共熔溶劑,對(duì)于疏水性低共熔溶劑的研究較少。疏水性低共熔溶劑除了具備上述優(yōu)勢(shì)外,還可以用于水相,極大地拓寬了低共熔溶劑的應(yīng)用范圍,尤其適用于污染水體的處理。鑒于疏水性低共熔溶劑的優(yōu)良特性,本文選擇合適的季銨鹽和芳香酸為原材料,成功制備出了一批芳香酸類(lèi)疏水性低共熔溶劑,測(cè)定了低共熔溶劑的密度、粘度、熔點(diǎn)(或玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度)、以及熱分解溫度等物理學(xué)性質(zhì),并通過(guò)核磁氫譜與紅外光譜對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。在此基礎(chǔ)上,將所合成的疏水性低共熔溶劑用于水體中藥物和無(wú)機(jī)酸根離子兩大類(lèi)環(huán)境污染物的萃取分離,其中藥物選擇了撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜,酸根離子選擇了重鉻酸根、高錳酸根和正磷酸根。系統(tǒng)研究了待萃取溶液中污染物濃度、待萃取溶液的體積、溫度、p H值、低共熔溶劑種類(lèi)、以及無(wú)機(jī)鹽等因素對(duì)萃取效果的影響。在最佳優(yōu)化條件下,撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜的萃取效率最高分別為98.65%、71.80%、91.72%、100%、100%;重鉻酸根、高錳酸根、正磷酸根的萃取效率分別為100%、100%、63.05%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明,芳香酸類(lèi)疏水性低共熔溶劑對(duì)五種藥物和三種酸根離子具有優(yōu)良的萃取效果。此外,為了驗(yàn)證文中所合成的低共熔溶劑在天然水體中的應(yīng)用價(jià)值,作者分別從丹河、沁河、衛(wèi)河和共產(chǎn)主義渠中采樣,共得到了四種地表水實(shí)際水樣,并將其用于甲硝唑、氨苯砜、重鉻酸根和正磷酸根的加標(biāo)萃取實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,地表水加標(biāo)水樣的萃取效率與純水溶液的萃取效率大體相當(dāng),即在實(shí)際受污染的地表水中,新制備的低共熔溶劑具有很好的應(yīng)用價(jià)值。
【圖文】：

有研究發(fā)現(xiàn)[46]，親水性咪唑類(lèi)離子液體會(huì)改變生物體細(xì)胞膜的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，間產(chǎn)生毒害作用。低共熔溶劑 低共熔溶劑的定義003 年，英國(guó) Abbott 等人發(fā)現(xiàn)了氯化膽堿-尿素低共熔溶劑，當(dāng)氯化膽堿與尿素為 1:2 時(shí)，所形成的低共熔溶劑的熔點(diǎn)最低，該熔點(diǎn)為 12℃[47]。低共熔溶劑義為由兩種或兩種以上的化合物組成，一種化合物作為氫鍵供體，另一種化合鍵受體，他們所形成的低共熔溶劑的熔點(diǎn)要比其自身的熔點(diǎn)都低[48]。氫鍵受體化膽堿、季銨鹽、季磷鹽和氨基酸，氫鍵供體通常為尿素、酰胺、羧酸和多元]。常見(jiàn)的氫鍵受體和氫鍵供體的結(jié)構(gòu)式如圖 1-1 所示[50-52]。

圖 1-2 2001-2016 年全國(guó)主要水系 I-III 類(lèi)水與劣 V 類(lèi)水所占比重的年際變化圖[121-136]在上述背景下，本文以甲基三辛基氯化銨（N8881-Cl）為氫鍵受體，苯甲酸、鄰硝基苯甲酸、對(duì)硝基苯甲酸、鄰甲氧基苯甲酸、間甲基苯甲酸和鄰甲基苯甲酸等六種芳香酸為氫鍵供體，受/供體按照一定的摩爾比混合，成功制備出了八種疏水性低共熔溶劑并通過(guò)密度計(jì)、粘度計(jì)、差示掃描量熱儀、熱重分析儀、核磁共振儀和傅里葉紅外光譜儀等儀器對(duì)新制備出的疏水性低共熔溶劑進(jìn)行了表征，，研究了八種疏水性低共熔溶劑對(duì)水中撲熱息痛、甲硝唑、甲巰咪唑、噻菌唑和氨苯砜等五種常見(jiàn)藥物和重鉻酸根、高錳酸根和正磷酸根等三種酸根離子的萃取分離性能，分析了低共熔溶劑的結(jié)構(gòu)、濃度、溫度、pH 值、相比、無(wú)機(jī)鹽的種類(lèi)和濃度等因素對(duì)萃取效率的影響，為疏水性低共熔溶劑的設(shè)計(jì)、制備和應(yīng)用提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科學(xué)依據(jù)，同時(shí)也為污染水體的高效治理開(kāi)辟新的思路和探究新的解決方法。
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X832

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