【摘要】：生物炭物理化學(xué)性能優(yōu)異,常用于環(huán)境中污染物的去除與環(huán)境修復(fù)。本文研究以三椏苦藥渣為原材料,四環(huán)素為目標(biāo)污染物,通過(guò)水溶液吸附試驗(yàn)與常見的玉米秸稈生物炭對(duì)比,評(píng)估其制備生物炭吸附去除溶液中四環(huán)素的能力。并將三椏苦藥渣與亞硫酸鎂廢渣通過(guò)簡(jiǎn)單混合共熱解方式制備鎂/生物炭復(fù)合材料,評(píng)估其吸附去除四環(huán)素的能力。最后,通過(guò)鎂/生物炭復(fù)合材料修復(fù)受四環(huán)素污染土壤的盆栽試驗(yàn)(根據(jù)0、2%、5%的添加量及是否種植空心菜(Ipomoea aquatic Forsk),將各實(shí)驗(yàn)組分別命名為T0、T2、T5、PT0、PT2、PT5),系統(tǒng)性探究鎂/生物炭復(fù)合材料對(duì)土壤中四環(huán)素去除、酶(脲酶、蔗糖酶、過(guò)氧化氫酶)活性、抗生素抗性基因(ARGs)以及細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的影響。本研究中所探究的與四環(huán)素相關(guān)的抗性基因,主要包括外排泵基因tetA、tetC、tetG、tetE,核糖體保護(hù)基因tetM和酶修飾基因tetX。主要結(jié)果如下:(1)800℃制備的三椏苦藥渣生物炭(EIBC800)比玉米秸稈生物炭(CSBC800)具有更大的比表面積、極性和親水性。EIBC800和CSBC800對(duì)溶液中四環(huán)素的吸附受溶液pH、生物炭添加量、初始抗生素濃度、離子強(qiáng)度、環(huán)境溫度等因素影響。吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(R~2分別為0.9540、0.8355),等溫吸附過(guò)程符合Freundlich模型(R~2分別在0.8991～0.9579和0.9736～0.9940之間),吸附速率主要受化學(xué)反應(yīng)過(guò)程控制。EIBC800和CSBC800對(duì)溶液中四環(huán)素的吸附過(guò)程均是自發(fā)的吸熱過(guò)程。綜合看來(lái),EIBC800對(duì)溶液中四環(huán)素的吸附去除效果優(yōu)于CSBC800。(2)600℃制備的鎂/三椏苦藥渣生物炭復(fù)合材料(MBC)比純?nèi)龡靠嗨幵锾?BC)具有更大的比表面積、孔體積及孔徑,極性、親水性更強(qiáng)。隨四環(huán)素溶液pH值升高,MBC吸附能力略有降低,BC吸附能力逐漸增大,但在pH=11.0時(shí)仍小于MBC的吸附能力。隨溶液中離子強(qiáng)度增大,BC和MBC的吸附能力均降低。BC和MBC的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(R~2分別為0.9903、0.9598)。BC的等溫吸附過(guò)程符合Henry線性模型(R~2在0.9503～0.9967之間),MBC的等溫吸附過(guò)程則符合Frendlich模型(R~2在0.8907～0.9585之間)。BC和MBC對(duì)溶液中四環(huán)素的吸附均為自發(fā)、放熱的過(guò)程,升溫有利于反應(yīng)進(jìn)行�？傮w而言,MBC對(duì)溶液中四環(huán)素的吸附能力高于BC。(3)MBC可促進(jìn)土壤中四環(huán)素去除,且四環(huán)素殘留量隨MBC添加量增大而減少。MBC施加量為0、2%的實(shí)驗(yàn)組土壤中四環(huán)素降解符合一級(jí)降解動(dòng)力學(xué)方程,T0、T2、PT0、PT2的半衰期分別為83.51 d、16.50 d、76.17 d、21.66 d。施加5%MBC的實(shí)驗(yàn)組四環(huán)素降解符合二級(jí)降解動(dòng)力學(xué)方程。本研究中,相比未施加MBC的實(shí)驗(yàn)組,施加2%MBC促進(jìn)空心菜生長(zhǎng),而施加5%MBC則因土壤堿性過(guò)高使空心菜無(wú)法成活。土壤脲酶活性與MBC施加量有關(guān),施加2%時(shí)有較強(qiáng)的激活作用,施加5%時(shí)土壤堿性過(guò)高,脲酶活性受到一定程度抑制。土壤蔗糖酶活性隨MBC施加量增大而降低,過(guò)氧化氫酶活性與MBC及其施加量、是否種植空心菜均有關(guān)。統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明,施加MBC顯著影響土壤中脲酶、蔗糖酶和過(guò)氧化氫酶活性(P0.05),是否種植空心菜對(duì)這三種酶活性影響不顯著(P0.05)。(4)根據(jù)熒光定量PCR對(duì)盆栽試驗(yàn)結(jié)束時(shí)土壤中四環(huán)素抗性基因(tetC、tetG、tetE、tetA、tetM、tetX)的定量檢測(cè)結(jié)果,tetG的絕對(duì)豐度在各實(shí)驗(yàn)組土壤中最高,tetM、tetA、tetX次之,tetC和tetE的絕對(duì)豐度最低。施加MBC后土壤中tetG絕對(duì)豐度大幅提升,而tetC絕對(duì)豐度隨MBC施加略有提升;tetA和tetX絕對(duì)豐度隨MBC施加量增加而增大;對(duì)于未種植空心菜的實(shí)驗(yàn)組,隨MBC施加量增大,tetM絕對(duì)豐度呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),tetE絕對(duì)豐度則逐漸降低;在種植空心菜的實(shí)驗(yàn)組中,tetM和tetE絕對(duì)豐度變化趨勢(shì)則與未種植空心菜的實(shí)驗(yàn)組正好相反。各實(shí)驗(yàn)土壤中,四環(huán)素抗性基因豐度的不同與其施加MBC后對(duì)土壤細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的改變有關(guān)。(5)根據(jù)土壤微生物基因組總DNA高通量測(cè)序結(jié)果,隨MBC施加量增大,變形菌門(Proteobacteria)、擬桿菌門(Bacteroidetes)相對(duì)豐度升高;綠彎菌門(Chloroflexi)、酸桿菌門(Acidobacteria)、WPS-2相對(duì)豐度降低;芽單胞菌門(Gemmatimonadetes)相對(duì)豐度先升高后降低,放線菌門(Actinobacteria)相對(duì)豐度則先降低后升高。土壤環(huán)境中各菌屬相對(duì)豐度受MBC添加及其施加量的影響。PICRUSt功能預(yù)測(cè)分析結(jié)果表明,施加MBC會(huì)對(duì)土壤細(xì)菌自身基礎(chǔ)生命活動(dòng)和與外界信息傳遞等過(guò)程的通路產(chǎn)生影響。
【圖文】：

技術(shù)路線

圖 3-1 EIBC800 和 CSBC800 的 FT-IR 圖譜Fig. 3-1 FT-IR spectra of EIBC800 and CSBC800
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703;TQ127.11

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

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2 丁文川;田秀美;王定勇;曾曉嵐;徐茜;陳健康;艾小雨;;腐殖酸對(duì)生物炭去除水中Cr(Ⅵ)的影響機(jī)制研究[J];環(huán)境科學(xué);2012年11期

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相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 段曼莉;生物炭對(duì)土壤中抗生素及其抗性基因變化的影響研究[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2017年

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本文編號(hào)：2620857