【摘要】：多氯聯(lián)苯(PCBs)具有難降解性、生物富集性、遠距離傳輸性和生物毒性,能夠長期存在于自然界中和蓄積在動植物體內(nèi),對生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成威脅�！端沟赂鐮柲s》已將PCBs列為首批被禁止的持久性有機污染物之一。大氣是多氯聯(lián)苯重要的存在和傳播介質(zhì),大氣中的PCBs通過“蚱蜢跳作用”向全球范圍內(nèi)擴散,通過干濕沉降等方式向其他環(huán)境介質(zhì)中遷移,并能通過呼吸攝入直接危害人體健康,城市大氣中的PCBs污染已成為一個不可忽視的問題。本文采用大氣主動采樣法,采集了覆蓋北京市范圍的21個采樣點的PUF、TSP、PM_(2.5)和PM_(10)樣品,系統(tǒng)性地對北京市大氣中PCBs的污染水平、空間分布、同系物組成特征以及氣粒分配行為進行了研究,對北京市居民的PCBs呼吸暴露風險進行評價。北京市大氣中28種PCBs的總濃度為44.0-403pg/m3,平均濃度為88.5pg/m3。其中氣相樣品中PCBs濃度為34.4pg/m3-331pg/m3,平均濃度為71.3pg/m3;總顆粒相樣品中PCBs濃度為8.40-72.0pg/m3,平均濃度為17.3pg/m3。北京市大氣中PCBs污染水平跟國內(nèi)外城市相比處于較低水平。PCBs在大氣中的組成以低氯代的三-六氯聯(lián)苯為主,占總PCBs含量的83.22%。21個采樣點中,低氯代PCBs單體如CB-18、CB-28、CB-44等濃度普遍較高,在部分地區(qū),低氯代PCBs單體為其大氣PCBs組成的主要貢獻者。對北京市大氣中PCBs的空間分布研究表明,濃度較高的區(qū)域為中科院生態(tài)中心、亦莊開發(fā)區(qū)和中關村等科研單位、化工企業(yè)和電子產(chǎn)品聚集區(qū)。其他地區(qū)的大氣PCBs濃度均在100pg/m3以下,城區(qū)、郊區(qū)、鄉(xiāng)村之間的大氣中PCBs含量并無明顯差異。對不同粒徑顆粒物中PCBs的質(zhì)量濃度進行了分析,北京市大氣PM_(2.5)中PCBs的濃度范圍為54.6-429ng/g,平均值188ng/g;PM_(10)中PCBs的濃度范圍為31.1-313ng/g,平均值136ng/g;TSP中PCBs的濃度范圍為28.0-193ng/g,平均值100ng/g。PCBs主要存在于粒徑≤2.5μm的顆粒物中,各級顆粒物中PCBs的濃度大小為PM_(2.5)PM_(10)TSP。PCBs在各采樣點大氣PM_(2.5)、PM_(10)和TSP中的分布相似,無明顯區(qū)域特征。北京市大氣中的PCBs在顆粒相中所占比例多在15-25%之間,大氣中PCBs總濃度越高,顆粒相中載帶的PCBs比例越低。PCBs各單體的氣粒分配隨氯代數(shù)目不同而不同,高氯代PCBs更多地分布在顆粒相上,低氯代PCBs更多地分布在氣相上。這是因為高氯代的PCBs蒸氣壓低,更容易附著于顆粒相上,而低氯代的PCBs蒸氣壓高,因而更易擴散到大氣氣相中。對北京市大氣中PCBs的氣粒分配進行分析,lgK_p-lgP_L~0和lgK_p-lgK_(OA)的線性回歸斜率都偏離平衡態(tài)理論值,說明PCBs氣粒分配未達平衡狀態(tài)。分別運用Junge-Pankow吸附模型和Harner-Bidleman吸收模型對PCBs顆粒態(tài)所占百分比φ的預測值和實測值進行比較,兩種模型都對于中間氯代數(shù)的PCBs預測性較好,而對于低氯或高氯代聯(lián)苯,都會偏高或偏低。北京市大氣中12種DL-PCBs的毒性當量范圍為97-1337 fg/m3,居民PCBs日呼吸暴露量的范圍為16.3-224.6 fg WHO-TEQ kg~-11 BW·d~(-1)。北京市居民PCBs日暴露量為WHO日容許攝入最少量的1.63%-22.4%,存在較低的暴露風險。其中CB126和CB169兩種單體對居民PCBs日暴露量的貢獻最大,CB126的TEQ貢獻率大都為90%以上。北京市PCBs的致癌風險CR和非致癌危害商HQ范圍分別為(5.04-43.3)×10~(-9)和(0.13-1.08)×10~(-3),遠低于參考值,北京市大氣中PCBs的致癌風險和非致癌風險處于較低水平。
【圖文】：

子被 C 原子取代數(shù)目的不同，共有 209 種同系物種[1]。多氯聯(lián)苯屬于持久性有機污染物（Persistento有難降解性、生物累積性、長距離傳輸性和生物毒上的孤對電子會與苯環(huán)上的大 π 鍵形成 p-π 共軛定性，使得 PCBs 很難發(fā)生取代反應。PCBs 的這難降解性。目前，PCBs 進入大氣的渠道主要有：過程中的揮發(fā)、變壓器油等的泄漏、含氯代芳烴的的 PCBs 可隨大氣湍流擴散，，并通過“蚱蜢跳效圍內(nèi)進行周期性長距離遷移，再通過干濕沉降的使用和生產(chǎn)過 PCBs 的青藏高原地區(qū)和兩極地區(qū)苯具有親脂性，大氣中的多氯聯(lián)苯主要通過呼吸中蓄積，對人體健康造成危害。在 2001 年 5 月斯上，通過了旨在減少或消除 POPs 排放的《關于持》（以下簡稱《斯德哥爾摩公約》），多氯聯(lián)苯是被一種[3]1。

北京市大氣中多氯聯(lián)苯的污染特征和氣粒分配露量、致癌風險 CR 和非致癌危害商 HQ 與標準值進行比較，對北京市各區(qū)域居民的PCBs 呼吸暴露風險提供指導建議。1.3.3 研究技術路線
【學位授予單位】：北京工商大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X51

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本文編號：2616374