發(fā)布時間：2020-04-02 07:37

【摘要】：環(huán)境污染和能源短缺一直是制約人類社會發(fā)展的重要問題。光催化作為一種綠色的環(huán)境凈化及能源轉(zhuǎn)化的新技術(shù),已成為解決這一問題的重要手段,已廣泛應(yīng)用于空氣凈化,污水處理等領(lǐng)域。在光催化反應(yīng)過程中,光催化材料的構(gòu)建合成是影響光催化反應(yīng)性能及效率的核心問題。金屬有機(jī)骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是由有機(jī)配體與無機(jī)金屬中心(金屬離子或金屬簇)通過自組裝彼此連接,形成的一種新型的具有周期性網(wǎng)絡(luò)骨架結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。該材料具有大的比表面積,高孔隙率,可設(shè)計的結(jié)構(gòu)等優(yōu)勢,研究者們已經(jīng)多次嘗試MOFs作為一類新型的光催化劑,并得到了廣泛的關(guān)注。本論文在近年來對MOFs研究的基礎(chǔ)上,包含對MOFs材料的設(shè)計合成及在其他催化領(lǐng)域的應(yīng)用,闡述了基于MOF復(fù)合結(jié)構(gòu)對太陽光增強的光吸收,通過理性分析,設(shè)計合成了基于MOFs的光催化復(fù)合材料,以促進(jìn)催化反應(yīng)過程中電荷有效的分離。以比表面積大,穩(wěn)定性高的MOF-808為基底,設(shè)計合成了三種MOF復(fù)合納米材料,并分別研究了光催化污水凈化,產(chǎn)氫及催化有機(jī)反應(yīng)的性能。這些復(fù)合材料能夠加快光生電子與空穴的轉(zhuǎn)移和分離,提高對光生電荷的利用效率,從而能夠大幅度的提高光催化反應(yīng)活性。本論文所取得的主要研究成果如下:1、通過簡單的水熱法成功合成了MOF-808/BiOBr(簡寫為M8B)復(fù)合光催化材料,采用一系列分析測試手段對樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu),形貌和性質(zhì)等進(jìn)行表征。結(jié)果表明,MOF-808對BiOBr微觀結(jié)構(gòu)有所影響,其大的比表面積結(jié)構(gòu)抑制了BiOBr的團(tuán)聚,使光催化反應(yīng)位點增多,這促進(jìn)了光生電子和空穴的有效分離。在羅丹明B(RhB)、甲基橙(MO)、環(huán)丙沙星(CIP)三種有機(jī)污染物可見光條件下降解的研究中,0.3-M8B具有最好的降解效果,對CIP進(jìn)行了循環(huán)光催化實驗表明其具有很好的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。2、采用低溫水浴法合成了CdS/MOF-808/RGO(簡寫為CM8R)三元復(fù)合型光催化劑。對所制備三元材料進(jìn)行XRD、FT-IR等測試表征,結(jié)果顯示,三元結(jié)構(gòu)有效抑制了CdS的光腐蝕現(xiàn)象,RGO的引入促進(jìn)了光生電子的轉(zhuǎn)移�？梢姽夤獯呋a(chǎn)氫實驗表明,50%CdS含量的CdS/MOF-808復(fù)合材料具有最高的產(chǎn)氫效率,引入RGO后,光催化效率提高了1.63倍,是單純CdS產(chǎn)氫量的8.35倍,且經(jīng)四次循環(huán)光催化產(chǎn)氫實驗后依然保持較高的活性和穩(wěn)定性。3、通過溶劑熱法制備MOF-808/TiO_2(簡寫為M8Ti)型復(fù)合光催化劑,通過XRD、XPS、PL等研究方法對光催化劑的元素價態(tài)、光吸收性能以及電荷分離效率等進(jìn)行分析。光催化氧化苯甲醇轉(zhuǎn)化實驗表明,所制備的復(fù)合光催化劑比兩種單體材料展現(xiàn)出了更高的光催化性能且具有很高的選擇性。
【圖文】：

料對光的響應(yīng)程度、化學(xué)穩(wěn)定性和光量子利用效率，一直影響著光此，發(fā)掘出具有高效率的，高穩(wěn)定的光催化材料一直是科研工作人。催化技術(shù)研究概述光催化簡介催化技術(shù)與能源、材料、生命、環(huán)境、信息等學(xué)科交叉融合，可以作用直接將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，是實現(xiàn)清潔可再生能源與環(huán)境凈。光催化是指在紫外光、可見光或者紅外光照射下，光催化劑吸收反應(yīng)或初始反應(yīng)的速率，引起化學(xué)反應(yīng)成分的變化，其中起關(guān)鍵作劑。其反應(yīng)原理是利用光催化反應(yīng)中形成的光生電子和空穴對以及具有高氧化還原電位的活性氧物質(zhì)，通過進(jìn)行氧化還原反應(yīng)來進(jìn)一止，，有許多文獻(xiàn)對光催化技術(shù)的基本反應(yīng)原理進(jìn)行了報道[11, 12]。

半導(dǎo)體光催化劑具有特殊的能帶結(jié)構(gòu)，其中包括沒有電子和充滿電子的價帶（VB），兩者之間形成的能級差稱為禁帶寬度種半導(dǎo)體材料的能帶位置如圖 1.1[13]。光催化降解有機(jī)污染物的基本原理外及可見光（人造光源或太陽光）照射下，半導(dǎo)體光催化材料學(xué)能并加快有機(jī)化合物的合成與分解。當(dāng)光照射在光催化劑上v）等于或大于光催化材料的 Eg時，這些光子會使光催化劑表面獲得能量激發(fā)，從 VB 躍遷至 CB。一旦 e-躍遷到 CB，就會在+）。處于 CB 的光生電子與 VB 處的空穴將與氧（O2）或水分子超氧自由基（ O2-）或羥基自由基（ OH），能將有機(jī)物大分子氧化碳或其他小分子有機(jī)物和水，這些活性物種對某些有機(jī)反1.2 展示了光催化降解有機(jī)污染物的示意圖[14]。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;O644.1;X703

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本文編號：2611660