【摘要】：為探究砷(As(Ⅴ))、磷(P)在介孔材料表面的吸附特性及競爭規(guī)律,通過水熱合成法制備了吸附容量大,選擇性好的介孔As(Ⅴ)、P吸附劑(La-MCM-41)。采用X射線衍射(XRD)、比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)等分析手段對吸附劑的表面特征進(jìn)行了研究;通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),考察了吸附劑投加量、pH、外加干擾離子等因素對As(Ⅴ)、P吸附效果的影響,采用吸附動力學(xué)、吸附平衡和再生實(shí)驗(yàn)研究了As(Ⅴ)、P吸附特性和競爭吸附規(guī)律,取得的主要結(jié)論如下:(1)采用水熱合成法成功制備了MCM-41和La_x-M41系列介孔吸附材料,通過多種表征研究發(fā)現(xiàn),改性后的La_x-M41仍具有穩(wěn)定的二維六方介孔結(jié)構(gòu),形貌特征沒有發(fā)生改變。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明,未經(jīng)改性的MCM-41對砷和磷幾乎沒有吸附作用,而經(jīng)過La摻雜改性的La_x-M41系列材料對As(Ⅴ)和P具有良好的吸附效果,La元素的添加,提升了介孔材料對As(Ⅴ)、P的吸附能力,其中La_(0.03)-M41(M3)吸附效果最好,對As(Ⅴ)和P的吸附容量分別為60.5 mg·g~(-1)和63.9 mg·g~(-1);(2)單獨(dú)吸附體系。La_(0.03)-M41對As(Ⅴ)/P的吸附最佳pH范圍為4.0~7.0,水中常見陰離子對M3吸附去除As(Ⅴ)/P的影響隨著離子強(qiáng)度的增大而增大,對As(Ⅴ)影響大小順序?yàn)镾O_4~(2-)CO_3~(2-)SiO_3~(2-)PO_4~(3-),對P影響大小順序?yàn)镹O_3~-Cl~-F~-SO_4~(2-)。M3對As(Ⅴ)/P的吸附平衡符合Langmuir吸附模型,動力學(xué)模擬符合準(zhǔn)二級動力學(xué)反應(yīng)模型;(3)競爭吸附體系。采用準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)方程對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行模擬分析發(fā)現(xiàn),La_(0.03)-M41對As(Ⅴ)和P的吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,根據(jù)阿累尼烏斯方程(Arrhenius)求得As(Ⅴ)和P的反應(yīng)活化能,As(Ⅴ)的吸附活化能稍高于P。由于受到競爭吸附的影響,As(Ⅴ)和P吸附量都有較大的變化,對比發(fā)現(xiàn),M3對As(Ⅴ)和P的吸附量分別為33.8 mg·g~(-1)和46.8 mg·g~(-1),P處于優(yōu)勢地位;(4)對吸附后的吸附劑進(jìn)行表征分析發(fā)現(xiàn),吸附劑輪廓變得粗糙,表面積和孔容積都有所減小,孔徑增大,同時EDS圖譜中相應(yīng)出現(xiàn)了As元素和P元素,根據(jù)表征結(jié)果和吸附數(shù)據(jù)推測,M3對As(Ⅴ)、P的吸附主要通過絡(luò)合作用和靜電引力作用;(5)M3吸附劑經(jīng)過五次吸附—解吸循環(huán)之后對As(Ⅴ)和P的吸附容量分別降低了15.25%和14.8%,但仍保持一個較高的水平,表明M3是一種高效且穩(wěn)定的As(Ⅴ)、P吸附劑。
【圖文】：

（b）As(V)的形態(tài)分布圖圖 1.1 As(Ⅲ)和 As(V)的形態(tài)分布圖Fig.1.1 Speciation distribution diagrams ofAs(Ⅲ) andAs(V)砷的來源及危害是地殼的組成成分之一，，含量約為 2~5 mg·kg-1，在常見微量元素 位，屬于過渡元素。砷可以同鐵的硫化物或氫氧化物共沉淀于巖石 0.5~2.5 mg·kg-1，土壤中砷平均含量為 5~6 mg·kg-1，海洋沉積物中 3000 mg·kg-1。不同水體中砷的含量有所不同，在天然水體中砷的于 0.01 mg·L-1，海水中含量一般為 1~3 ug·L-1，淡水中含量一0ug·L-1[8-9]。環(huán)境中砷污染主要有兩個來源，一方面是由于地質(zhì)構(gòu)造含有砷巖礦的風(fēng)化作用、侵蝕作用以及火山運(yùn)動等過程，導(dǎo)致砷化水中；另一方面包括含砷礦物的開采、含砷農(nóng)藥、燃燒礦物燃料的

圖 2.1 介孔材料制備示意圖Fig.2.1 Schematic diagram on the preparation of mesoporous material2.2.2 Lax-M41 的制備以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)作為模板劑，正硅酸乙酯（TEOS）為硅源，硝酸鑭(La(NO3)36H2O)為鑭源，以不同 La/Si（摩爾比為 0.01、0.02、0.03、0.04）的量摻雜金屬離子，合成不同金屬摻雜量的 Lax-M41（La0.01-M41、La0.02-M41、La0.03-M41、La0.04-M41）系列介孔材料，記為 M0、M1、M2、M3 和 M4。具體步驟同 MCM-41 的制備，制備機(jī)理如圖 2.2 所示：溶劑混合液 水熱反應(yīng)介孔材料過濾、洗滌、干燥脫模復(fù)合產(chǎn)物
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X505;O647.3

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本文編號：2605966