【摘要】：隨著經(jīng)濟(jì)的高速蓬勃發(fā)展,環(huán)境問(wèn)題日益凸顯,以犧牲環(huán)境為代價(jià)換來(lái)的經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)是不可持續(xù)的。經(jīng)濟(jì)的發(fā)展、物質(zhì)生活的提高也讓人們?cè)絹?lái)越關(guān)注生活質(zhì)量,其中環(huán)境健康也占著相當(dāng)大的比重。水環(huán)境的安全緊密關(guān)系著公眾安全與健康。然而,工業(yè)化的普及,大量的中間物、產(chǎn)品、副產(chǎn)物以及廢棄物的泄露、丟棄和排放給水環(huán)境帶來(lái)巨大的挑戰(zhàn),遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了水體自凈能力。印染廢水的排放使得水環(huán)境問(wèn)題日益變得嚴(yán)峻。因此,環(huán)境污染控制和修復(fù)就顯得尤為重要。本文著眼于水污染控制和修復(fù)問(wèn)題,立足于用經(jīng)典的吸附法來(lái)去除水體中的有機(jī)污染物。吸附法是通過(guò)吸附劑與目標(biāo)污染物的相互作用從而從環(huán)境介質(zhì)中分離出目標(biāo)污染物的方法。吸附法具有操作簡(jiǎn)便、設(shè)備簡(jiǎn)單、費(fèi)用低、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)。吸附劑是吸附法中最為關(guān)鍵的一環(huán),吸附劑的性質(zhì)在一定程度上決定了吸附法的去除效率以及操作成本。吸附法中比較關(guān)注的三個(gè)因素是飽和吸附量、吸附選擇性和吸附劑的分離性能。本文擬從這三個(gè)方面入手,設(shè)計(jì)與合成新型吸附劑,并應(yīng)用于水中有機(jī)污染物的去除。對(duì)于新合成的吸附劑,采用一系列的技術(shù)對(duì)其形貌、結(jié)構(gòu)、表面功能基團(tuán)、磁性、比表面積等性能進(jìn)行表征和分析,通過(guò)批處理實(shí)驗(yàn)的模式去除水體中有機(jī)污染物,以評(píng)價(jià)新型吸附劑的吸附性能和實(shí)際應(yīng)用潛力。本文得到如下結(jié)論:1通過(guò)溶劑熱法、模板法制備了一種具有核-殼結(jié)構(gòu)的磁性納米材料CoFe_2O_4@vacancy@mSiO_2,并采用多種技術(shù)手段對(duì)CoFe_2O_4@vacancy@mSiO_2進(jìn)行物化性能表征。新合成的材料具有核-殼結(jié)構(gòu)和介孔結(jié)構(gòu),比表面積可達(dá)712.49 cm~2/g。對(duì)于羅丹明B(RhB)的去除實(shí)驗(yàn)研究表明,吸附劑的飽和吸附量可達(dá)149.36 mg/g。CoFe_2O_4@vacancy@mSiO_2磁性納米材料對(duì)RhB吸附過(guò)程符合Freundlich等溫吸附線,說(shuō)明RhB在CoFe_2O_4@vacancy@mSiO_2磁性納米材料上的吸附是一種多分子層吸附。吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并且整個(gè)吸附過(guò)程是自發(fā)、放熱和混亂度降低的過(guò)程。2以CoFe_2O_4@CNTs為基質(zhì),首先進(jìn)行表面改性以引入氨基,再以甲基丙烯酸羥乙酯為功能單體,以乙二醇二甲基丙烯酸酯為交聯(lián)劑,四溴雙酚A(TBBPA)為模板分子制備了新型磁性分子印跡聚合物。模板分子和功能單體之間以非共價(jià)鍵作用相結(jié)合,溶劑提取模板分子后得到TBBPA印跡的復(fù)合材料CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP。該印跡材料含有大量印跡孔穴,可選擇性吸附模板分子。批吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP對(duì)TBBPA的最大吸附量可達(dá)142.3 mg/g,明顯高于未印跡材料(45.6 mg/g)。CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP對(duì)TBBPA的吸附平衡符合Langmuir等溫線,動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,并且吸附過(guò)程是一種自發(fā)和吸熱的過(guò)程。CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP對(duì)TBBPA、雙酚A(BPA)、4-硝基酚(4-NP)吸附選擇性實(shí)驗(yàn)顯示CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP對(duì)TBBPA具有良好的選擇性�？傊�,高的吸附量、明顯的選擇性、快速動(dòng)力學(xué)以及方便的磁分離等優(yōu)異特點(diǎn)使CoFe_2O_4@CNTs@PHEMA-MIP可作為一種有效和實(shí)際應(yīng)用潛力的吸附劑用于廢水中TBBPA的選擇性去除。3采用溶劑法合成CoFe_2O_4,賦予碳納米管(CNTs)以磁性。在此基礎(chǔ)上,以FeCl_3為催化劑,氧化吡咯原位聚合形成聚吡咯高分子薄膜包覆在磁性CNTs上。所制得的CNTs-CoFe_2O_4@PPy用作吸附劑以去除水體中的有機(jī)合成染料。與陽(yáng)離子型染料相比,CNTs-CoFe_2O_4@PPy對(duì)陰離子型染料如甲基藍(lán)(MB)、甲基橙(MO)和酸性品紅(AF)具有更強(qiáng)的吸附能力。CNTs-CoFe_2O_4@PPy可以在較寬pH(3.0-9.0)范圍內(nèi)有效去除三種有機(jī)染料。CNTs-CoFe_2O_4@PPy對(duì)MB、MO和AF的最大吸附量可達(dá)137.00、116.06和132.15 mg/g。Langmuir等溫線和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以很好地描述三種染料在CNTs-CoFe_2O_4@PPy上的吸附平衡和動(dòng)力學(xué)過(guò)程。此外,CNTs-CoFe_2O_4@PPy上的CoFe_2O_4不僅作為磁響應(yīng)介質(zhì),還可用作有效的非均相催化劑,可催化PMS產(chǎn)生活性自由基,因而進(jìn)一步研究了CNTs-CoFe_2O_4@PPy催化PMS降解陽(yáng)離子型染料亞甲基藍(lán)(MEB)的性能。
【圖文】：

NTs-CoFe2O4@PPy 不僅對(duì)陰離子型合成染料具有選擇性吸附能力，而化 PMS 產(chǎn)生活性自由基用于降解陽(yáng)離子型染料亞甲基藍(lán)。4 研究技術(shù)路線的研究?jī)?nèi)容和基本框架如圖 1-2 和圖 1-3 所示：

CNTs-CoFe2O4@PPy復(fù)合材料的研究技術(shù)路線圖
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TB33;TQ424;X52

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本文編號(hào)：2605487