【摘要】：腐殖酸(HA)是由天然存在的大分子有機質(zhì)組成的復(fù)雜有機物,持久性強可降解性差,是致癌物質(zhì)的前驅(qū)體,這使得人們越來越關(guān)注腐殖酸對生物體產(chǎn)生的不利影響。因此,腐殖酸是水體分析中的主要物質(zhì)之一,有效去除水體中腐殖酸具有重要意義。殼聚糖及其衍生材料生物兼容性好,安全環(huán)保,在水處理領(lǐng)域受到越來越多的關(guān)注和重視。本論文以構(gòu)筑高效經(jīng)濟的新型吸附劑為目的,設(shè)計和制備出兩種新型的殼聚糖基半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠材料(聚丙烯酰胺/殼聚糖半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠(PAAm/CS s-IPN hydrogel)和聚丙烯酰胺/殼聚糖季銨鹽半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠(PAAm/HACC s-IPN hydrogel),并將其應(yīng)用于對腐殖酸的吸附去除研究。研究了各種因素如溶液初始pH、離子強度、接觸時間、腐殖酸初始濃度、溫度等對吸附的影響,通過對吸附劑材料的表征及吸附實驗的結(jié)果分析,對其吸附過程和吸附機理進(jìn)行探討,從而為殼聚糖基半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠環(huán)境友好型材料的設(shè)計及其在水處理中的應(yīng)用提供一定的理論參考。主要研究工作有以下兩個方面:1.PAAm/CS s-IPN水凝膠的制備、表征及腐殖酸吸附性能研究采用原位加熱聚合法制備PAAm/CS s-IPN水凝膠吸附劑,研究了單體摩爾比、交聯(lián)劑用量、酸用量及引發(fā)劑用量對PAAm/CS s-IPN水凝膠吸附性能的影響,通過控制用量,制備出性能優(yōu)良的吸附劑。對其進(jìn)行SEM、FT-IR、XRD和TG-DSC表征,吸附劑具有孔狀穩(wěn)定結(jié)構(gòu)且熱穩(wěn)定性得到增強,利于對腐殖酸的吸附。PAAm/CS s-IPN水凝膠吸附劑對腐殖酸表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性能,能夠在3~9的寬pH范圍內(nèi)保持較高的吸附量,一定的離子強度能夠促進(jìn)腐殖酸的吸附。PAAm/CS s-IPN水凝膠吸附劑對腐殖酸的吸附過程符合準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)模型,界面擴散和顆粒內(nèi)擴散共同作用。吸附符合Sips等溫線模型,熱力學(xué)研究表明,吸附過程為自發(fā)的物理吸附,靜電作用為主要吸附機理。2.PAAm/HACC s-IPN水凝膠的制備、表征及腐殖酸吸附性能研究將殼聚糖進(jìn)行季銨化改性合成殼聚糖季銨鹽,通過原位加熱聚合制備出不同殼聚糖季銨鹽含量的PAAm/HACC s-IPN水凝膠,PAAm/HACC s-IPN 1.5和PAAm/HACC s-IPN3。采用SEM、FT-IR、XRD和TG-DSC等手段對其形貌、結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性等表征。研究這兩個吸附劑對腐殖酸的吸附效果。溶液初始pH對PAAm/HACC s-IPN 1.5和PAAm/HACC s-IPN 3吸附劑吸附腐殖酸的影響較大,吸附量隨pH的增大大幅減小。離子強度較低時對腐殖酸的吸附有促進(jìn)作用,離子強度加大后,促進(jìn)作用開始減弱。PAAm/HACC s-IPN 1.5和PAAm/HACC s-IPN 3對腐殖酸的吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程和Sips等溫線模型,吸附熱力學(xué)研究說明PAAm/HACC s-IPN 1.5和PAAm/HACC s-IPN 3對腐殖酸的吸附為自發(fā)的物理吸附。PAAm/HACC s-IPN 3吸附劑腐殖酸吸附量(238.1 mg·g~(-1))要高于PAAm/HACC s-IPN 1.5(176.3 mg·g~(-1)),PAAm/HACC s-IPN 1.5吸附劑吸附量要高于PAAm/CS s-IPN吸附劑(166.3 mg·g~(-1)),它們均高于現(xiàn)有報道的腐殖酸吸附材料的最大腐殖酸吸附量。殼聚糖基半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠材料對腐殖酸的良好吸附性能使其可用于水體中腐殖酸污染物的吸附分離,為殼聚糖基半互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠材料在水處理領(lǐng)域的實際應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)。
【圖文】：

腐殖酸的結(jié)構(gòu)模型

圖 1-1 腐殖酸的結(jié)構(gòu)模型Fig.1-1 The structural model of humic acid腐殖酸主要是由酚基、羧基、烯醇基、醌基及其他一些功能團，也可能會包含些糖和多肽[9]。腐殖酸結(jié)構(gòu)中普遍存在的是酚基和羧基。一個腐殖酸大分子結(jié)構(gòu)是水部分和親水部分組成的，疏水部分包含 OH 基團，親水部分包含脂肪族和芳香族羧基和酚基的存在使得腐殖酸在水溶液中帶負(fù)電荷[10, 11]。酚基和羧基也使得腐殖酸酸性，從土壤、水體、沉積物中提取出的腐殖酸的總酸性（酚基和羧基酸性）約為 6g-1[12]。醌基是電子受體基團，能夠產(chǎn)生活性氧，被還原成的半醌基因其芳香族環(huán)而穩(wěn)定，當(dāng)被進(jìn)一步還原成氫醌后甚至更為穩(wěn)定[13]。有研究表明，腐殖酸的結(jié)構(gòu)會因為所處環(huán)境 pH 的不同以及自身濃度的不同而狀和盤繞狀或類球狀間變化[9]。腐殖酸的溶解性隨 pH 的升高而增大，，在弱酸溶液中溶，只有在堿性溶液中才會完全溶解[14]如圖 1-2[15]。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 賈艷梅;;殼聚糖季銨鹽在柞蠶錦綸針織物染色中的應(yīng)用[J];針織工業(yè);2011年10期

2 ;Removal of humic acid from aqueous solution by cetylpyridinium bromide modified zeolite[J];Journal of Environmental Sciences;2010年09期

3 陳偉,甘南琴,宋立榮;微囊藻毒素在單波長紫外光照射下的光降解動態(tài)研究[J];化學(xué)學(xué)報;2004年02期

本文編號：2605459