【摘要】：當(dāng)前,膜污染是困擾膜應(yīng)用的主要問題之一,國內(nèi)外針對膜污染進(jìn)行了大量研究。在以往研究基礎(chǔ)上,引入分形理論,明確了膜微形貌結(jié)構(gòu)定量表征的方法,探明了分形維數(shù)與宏觀膜結(jié)構(gòu)參數(shù)的關(guān)系,建立了膜分形結(jié)構(gòu)滲透模型;結(jié)合xDLVO理論,分別計算了膜-污染物及污染物-污染物之間界面作用能,并與膜污染趨勢和不可逆膜污染阻力進(jìn)行對照,探討了不同結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的膜污染特征物質(zhì)對不同物化特性膜的污染規(guī)律,揭示了膜-污染層的界面污染機制。研究結(jié)果如下所示:(1)利用場發(fā)射掃描電鏡FESEM和專業(yè)圖像處理軟件ImageJ對六種不同切割分子量PES膜和切割分子量100 kDa PVDF膜微形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,圖像處理和數(shù)據(jù)分析,獲得了膜表面開孔率ε、孔密度、膜孔圓度、最大孔徑λ_(max)、最小孔徑λ_(min)等膜結(jié)構(gòu)參數(shù);同時測定了膜孔隙率、平均孔徑、膜分離層厚度、純水接觸角等參數(shù);并將上述表征參數(shù)與切割分子量之間進(jìn)行了定性對比分析。(2)采用小島法、盒維法和相關(guān)函數(shù)法測定了切割分子量為50 kDa PES膜在不同放大倍數(shù)(20000X、50000X、100000X)下的膜面積分維D_f。前兩種方法計算不同放大倍數(shù)下的D_f,差值較大,而相關(guān)函數(shù)法計算的D_f,穩(wěn)定性好,其差值小于0.2%,所以優(yōu)選出相關(guān)函數(shù)法作為膜面積分維測定方法。利用P-d關(guān)系和分形標(biāo)度關(guān)系,分別計算出膜孔形分維D_S和平均迂曲度分維D_T。(3)定性分析了膜孔形分維D_s、膜面積分維D_f和平均迂曲度分維D_T與膜孔形、膜孔隙結(jié)構(gòu)和流線彎曲程度的關(guān)聯(lián);以線性擬合和多項式擬合兩種方式描述了D_f,D_T和膜表面開孔率ε的關(guān)系,D_f與ε呈現(xiàn)良好的正相關(guān)關(guān)系,D_T與ε呈較好的負(fù)相關(guān)關(guān)系,D_f越大,孔隙在膜中發(fā)育的越充分,相應(yīng)的流線越舒緩,D_T越小,D_f、D_T之間呈現(xiàn)良好的線性負(fù)相關(guān)關(guān)系。(4)以Hagen-Poiseuille公式為主,引入膜孔形分維D_S,迂曲度分維D_T,同時考慮膜材料親疏水性和膜孔隙分形特征,結(jié)合分形理論和方法,建立了基于修正型Hagen-Poiseuille方程的膜分形結(jié)構(gòu)滲模型,模型表達(dá)式中沒有經(jīng)驗常數(shù),每一個參數(shù)都有明確的物理意義。(5)采用三維熒光光譜、FTIR光譜和激光納米粒度儀表征了三種特征污染物BSA、HA、SA的熒光特性、官能團(tuán)信息和粒徑分布;采用FTIR光譜和原子力顯微鏡表征了不同膜表面所帶官能團(tuán)和粗糙度情況。(6)依據(jù)污染物、膜表面接觸角數(shù)據(jù)和擴展楊氏方程,計算了污染物和膜表面張力參數(shù)γ~+、γ~-和γ~(LW),并利用xDLVO理論進(jìn)一步計算了膜-污染物和污染物-污染物之間界面自由能;在粘附和粘聚階段,極性力作用能均占主導(dǎo),與污染物和膜表面γ~-/γ~+比值具有較強的相關(guān)性;依據(jù)總界面作用能識別不同特征污染物在膜表面發(fā)生污染的難易程度為BSAHASA;利用總界面作用能評價不同種類膜抗污染能力為1 kDa PES30kDa PES100 kDa PES100 kDa PVDF。(7)對于MWCO較小的1 kDa PES膜,膜的比通量衰減可以越過最初的快速衰減段,較快的達(dá)到穩(wěn)定通量運行階段,MWCO較大時,膜比通量衰減幅度增大,膜污染更嚴(yán)重,導(dǎo)致其穩(wěn)定通量越小;在對不同MWCO和不同親疏水性膜的研究中發(fā)現(xiàn),進(jìn)水TOC濃度相同時,HA造成的膜比通量衰減均最低;對于親水性PES膜,當(dāng)MWCO較低時,過濾初期與膜粘附界面作用能較大的SA的污染程度大于BSA,但第二階段污染物-污染物粘聚自由能較大的BSA引起的膜污染更嚴(yán)重;在膜-污染物/污染物-污染物界面自由能之和與不可逆膜污染比膜阻力之間線性的擬合中,線性相關(guān)系數(shù)均大于0.81,線性負(fù)相關(guān)關(guān)系良好,從而證明了疏水性有機物主要形成不可逆膜污染阻力,而親水性有機污染物物理不可逆膜污染程度較輕。
【圖文】：

帶動了整個膜產(chǎn)業(yè)鏈的發(fā)展。膜技術(shù)在水處理領(lǐng)域淡化，膜法凈水技術(shù)、純水和超純水以及膜法污水達(dá) 28%[2]，成為水處理領(lǐng)域不可缺少的技術(shù)。在當(dāng)美麗新中國的時代背景下，環(huán)保政策頻出，《水十2016-2020 年）》紛紛出臺，，環(huán)保督查日趨常態(tài)化水處理市場不斷被釋放、擴大。憑借水處理領(lǐng)域?qū)δさ陌l(fā)展機遇期。同時配合國家“一帶一路”戰(zhàn)略，使是機遇，更是挑戰(zhàn)。我國超微濾膜生產(chǎn)廠家超過 100 家[1]。在膜行業(yè)中量、市場占有率均可以與國外產(chǎn)品相抗衡，為進(jìn)一適應(yīng)市場變化，抓住機遇，必須加強整個膜產(chǎn)業(yè)鏈料的研發(fā)，中游膜組件的制造以及下游膜工程應(yīng)用心，所以必須重視相關(guān)基礎(chǔ)理論的研究。

膜斷面不對稱結(jié)構(gòu)示意圖見圖1.3。表 1.1 全球 UF/MF 膜供應(yīng)商產(chǎn)品研發(fā)與市場概況品牌 膜材料 制備工藝 備注碧水源 PVDF、PES NIPS 2010 年在中國創(chuàng)業(yè)板上市，占據(jù)國內(nèi) 70%以上市場份額津膜科技 PVDF、PS NIPS、TIPS 2012 年在中國創(chuàng)業(yè)板上市招金膜天 PVDF、PP NIPS、TIPS 2016 年在中國新三板上市久吾高科 陶瓷 燒結(jié) 全球四大無機膜生產(chǎn)商，2017 年在中國創(chuàng)業(yè)板上市上海斯納普 PVDF NIPS 中國最大的平板膜生產(chǎn)商海南立升 PVC NIPS 全球最重要的超濾膜生產(chǎn)商之一陶氏 PVDF NIPS 2006 年收購中國浙江湖州歐美環(huán)境工程有限公司科氏 PS、PVDF NIPS、內(nèi)襯 美國老牌公司，可以生產(chǎn)各種水處理和物料分離膜產(chǎn)品東麗 PVDF TIPS MBR 膜組件采用平板膜技術(shù)旭化成 PVDF TIPS熱致相分離法制備 PVDF 中空纖維膜的鼻祖，占據(jù)接近70%的美國市場（數(shù)據(jù)來源：2017-2018 中國膜產(chǎn)業(yè)發(fā)展報告）超濾膜孔徑、孔徑分布、孔隙率、皮層厚度等膜形貌結(jié)構(gòu)參數(shù)和膜的親疏水性等化學(xué)性質(zhì)對膜的選擇截留性能和滲透性能具有重要影響。而對于商品化超濾膜來說，其截留性能和滲透性能往往由切割分子量（molecular weight cut off）和純水透過率（purewater permeability）表征。切割分子量定義為超濾膜在規(guī)定條件下（測試水溫 25℃±0.5℃/跨膜壓差 0.10MPa/膜面流速≥0.25m/s）對某一已知分子量物質(zhì)的截留率達(dá)到 90%時，該物質(zhì)分子量即為該膜的切割分子量[10]。某一已知分子量物質(zhì)可以是聚乙二醇（線性柔性分子）、牛血清蛋白（球狀分子）、葡聚糖（帶鏈分子）等溶質(zhì)分子。超濾膜切割分子量代表了被截留粒子或分子的大小，在一定程度上可以作為膜孔徑大小的替代參數(shù)，單位是道爾頓（Dalton）。應(yīng)當(dāng)指出
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2605138