【摘要】：有機(jī)磷農(nóng)藥草甘膦(PMG)的廣泛使用和環(huán)境殘留嚴(yán)重威脅人體健康,草甘膦能夠與重金屬發(fā)生反應(yīng),形成危害更大的復(fù)合污染物。其去除治理是水處理領(lǐng)域面臨的一大挑戰(zhàn)。高指晶面二氧化鈦具有較高的吸附活性,是一種高效的吸附材料。然而,草甘膦在高指晶面二氧化鈦上的吸附研究較少,而二者間微觀界面的機(jī)理研究對(duì)進(jìn)一步認(rèn)識(shí)有機(jī)污染物的吸附去除具有重要意義。首先,本文研究了草甘膦在高指{201}晶面二氧化鈦(TiO_2)上的吸附行為。探討了吸附時(shí)間、溶液pH和草甘膦濃度以及重金屬離子對(duì)其吸附效率的影響,并通過(guò)Zeta電位表征、電荷分布多位點(diǎn)絡(luò)合(CD-MUSIC)模型和傅里葉紅外光譜探究了草甘膦在二氧化鈦上的絡(luò)合結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明,{201}TiO_2對(duì)草甘膦的吸附在40 min內(nèi)即可達(dá)到吸附平衡,吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。吸附等溫線符合Langmuir方程,說(shuō)明其吸附過(guò)程主要是近似單分子層的化學(xué)吸附。pH對(duì)吸附效率影響較大,酸性條件有利于草甘膦的吸附去除。Zeta電位測(cè)定結(jié)果表明,草甘膦吸附后TiO_2表面等電點(diǎn)從5.6向左偏移至4.2,說(shuō)明形成帶負(fù)電的內(nèi)層配合物。CD-MUSIC模型擬合結(jié)果表明草甘膦與TiO_2表面可能形成單齒單核或雙齒雙核的內(nèi)層絡(luò)合結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步的紅外光譜結(jié)果表明草甘膦以P-O-Ti的絡(luò)合形式與TiO_2表面結(jié)合。此外,通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)得出草甘膦與銅離子的反應(yīng)比鎘離子強(qiáng),銅離子與草甘膦可以互相促進(jìn)彼此在TiO_2上的吸附。Zeta電位測(cè)定結(jié)果表明,草甘膦吸附后TiO_2表面等電點(diǎn)向左偏移,說(shuō)明形成帶負(fù)電的內(nèi)層配合物;加入金屬離子后,等電點(diǎn)向右偏移,說(shuō)明金屬離子和草甘膦與二氧化鈦形成三元絡(luò)合結(jié)構(gòu)。紅外光譜分析表明銅離子通過(guò)草甘膦上的磷酸基團(tuán)吸附在了二氧化鈦表面上,吸附態(tài)草甘膦的磷酸基團(tuán)特征峰先于羧基特征峰發(fā)生變化,形成了含有TiO_2-PMG-Cu的三元絡(luò)合結(jié)構(gòu);鎘離子通過(guò)草甘膦上的羧酸基團(tuán)吸附在了二氧化鈦表面上,吸附態(tài)草甘膦的羧基特征峰先于磷酸基團(tuán)特征峰發(fā)生變化形成TiO_2-PMG-Cd的三元絡(luò)合結(jié)構(gòu)。本研究結(jié)果對(duì)深入理解草甘膦的微觀界面行為及去除具有重要意義。
【圖文】：

草甘膦的分子結(jié)構(gòu)式

衰減全反射的光路
【學(xué)位授予單位】：西安建筑科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X592

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2604101