【摘要】：填埋會(huì)產(chǎn)生大量的含有腐殖質(zhì)的礦化垃圾,其可以作為微生物胞外呼吸的電子受體和電子穿梭體,將電子傳遞給重金屬和有機(jī)污染物,促進(jìn)后者的還原和降解,但目前關(guān)于填埋場(chǎng)中腐殖質(zhì)的電子轉(zhuǎn)移能力演變特征及影響機(jī)制尚不清楚。針對(duì)上述問題,采集不同填埋年限生活垃圾,提取制備分組腐殖質(zhì),采用化學(xué)、微生物學(xué)和電化學(xué)方法,研究生活垃圾填埋過程中腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的演變特征。在此基礎(chǔ)上,采用現(xiàn)代光譜學(xué)技術(shù)和化學(xué)計(jì)量學(xué)分析,研究填埋過程中腐殖質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)演變特征,探究其對(duì)電子轉(zhuǎn)移能力的影響,同時(shí)分析外部pH、離子強(qiáng)度、溶解狀態(tài)和礦物吸附等微環(huán)境條件對(duì)腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的影響。研究成果拓寬了垃圾填埋場(chǎng)中污染物降解和重金屬轉(zhuǎn)化途徑的認(rèn)識(shí),為優(yōu)化調(diào)控垃圾填埋場(chǎng)提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù),取得如下成果:(1)通過對(duì)填埋腐殖質(zhì)不同組分電子轉(zhuǎn)移能力的測(cè)定,發(fā)現(xiàn)腐殖質(zhì)不同組分均具有氧化和還原能力,能夠接收和提供電子。通過傳統(tǒng)化學(xué)方法測(cè)定的微生物還原容量明顯強(qiáng)于本底還原容量,可溶性和不溶性腐殖質(zhì)本底和微生物還原容量分別在43.60~165.88μmol·g(C)~(-1)、158.38~1136.03μmol·g(C)~(-1)和0.37~34.47μmol·g(C)~(-1)、27.13~42.15μmol·g(C)~(-1)范圍內(nèi)。通過新手段電化學(xué)方法測(cè)定表明可溶性和不溶性腐殖質(zhì)的電子接收能力和電子供給能力分別在353.67~2097.11μmol·g(C)~(-1)、499.05~1068.67μmol·g(C)~(-1)和0.03~0.51μmol·g(C)~(-1)、0.09~0.66μmol·g(C)~(-1)范圍內(nèi)。胡敏酸電子轉(zhuǎn)移能力隨著填埋深度的增加呈明顯增加趨勢(shì),去礦胡敏酸在填埋淺層中給電子基團(tuán)占主導(dǎo),深層吸電子基團(tuán)占主導(dǎo),而未去礦胡敏酸給電子基團(tuán)占主導(dǎo);而富里酸、胡敏素和腐殖土電子轉(zhuǎn)移能力未存在明顯變化趨勢(shì),富里酸在填埋淺層中給電子基團(tuán)占主導(dǎo),深層吸電子基團(tuán)占主導(dǎo),而胡敏素和腐殖土給電子基團(tuán)占主導(dǎo)。(2)填埋場(chǎng)中腐殖質(zhì)隨著填埋年限的延伸依次發(fā)生有機(jī)質(zhì)礦化降解和腐殖化過程。填埋過程中蛋白質(zhì)等有機(jī)組分逐漸被降解,難降解的木質(zhì)素結(jié)構(gòu)結(jié)合小分子氨基酸開啟腐殖化過程進(jìn)而合成腐殖質(zhì)物質(zhì),其芳香性、分子量和親水性逐漸增強(qiáng)。相關(guān)性分析表明,內(nèi)部化學(xué)結(jié)構(gòu)對(duì)腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力具有顯著影響:羥基含量越高、碳水化合物含量越低、分子量越高,越利于給出電子;而羧基含量越高、碳水化合物含量越低、腐殖化程度越高、芳香性越強(qiáng)、分子量越高,越利于得到電子。(3)微環(huán)境能夠顯著影響腐殖質(zhì)的電子轉(zhuǎn)移能力。pH提高有利于腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的增強(qiáng),離子強(qiáng)度在c(KCl)=0.2M腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力最強(qiáng),過高或過低的離子強(qiáng)度都不利于腐殖質(zhì)的電子傳遞;去礦和溶解后,腐殖質(zhì)能夠暴露出更多的氧化還原官能團(tuán),其氧化還原性能和電子轉(zhuǎn)移能力增強(qiáng)。
【圖文】：

圖 1.1 腐殖質(zhì)不同組分結(jié)構(gòu)模型Fig. 1.1 The structure of different fractions of humus2.3.2 腐殖質(zhì)的來源在研究土壤腐殖質(zhì)的進(jìn)程中，國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究。1826 prengel 第一個(gè)綜合研究了腐殖物質(zhì)的起源及其化學(xué)本性；1839 年，瑞典研究erzelius 進(jìn)行了對(duì)腐殖物質(zhì)化學(xué)性質(zhì)的研究，通過實(shí)驗(yàn)手段分離出了兩種淺黃色腐[18]，并表明腐殖質(zhì)在自然環(huán)境中廣泛存在，是一類大分子有機(jī)混合物，約占水環(huán)解有機(jī)質(zhì)的 50%，土壤有機(jī)質(zhì)的 80%。而對(duì)腐殖質(zhì)特性廣泛深入的探究，是從開始，，20 世紀(jì) 30 年代，德國(guó)科學(xué)家 Fuchs 等人進(jìn)行了褐煤化學(xué)及其分離提純出酸的研究，豐富了對(duì)土壤腐殖質(zhì)的研究進(jìn)展，對(duì)其產(chǎn)生了巨大影響[19]。我國(guó)對(duì)于質(zhì)的研究起步較晚，20 世紀(jì) 80 年代以后才逐漸進(jìn)入鼎盛時(shí)期。賀瑤琴等人通過樂地區(qū)土壤有機(jī)質(zhì)和不同粒徑顆粒對(duì)土壤負(fù)電荷的貢獻(xiàn)研究，認(rèn)為膠體狀態(tài)的黏

圖 1.2 腐殖質(zhì)基本結(jié)構(gòu)單元 1.2 The fundamental structural unit of the h原活性化還原活性官能團(tuán)，進(jìn)而使其具有微生物處接受電子導(dǎo)致自身被還原電子受體，從而在微環(huán)境中實(shí)現(xiàn)電。電子傳遞發(fā)生的必要條件是要存性官能團(tuán)對(duì)其氧化還原電勢(shì)影響很氧化還原功能基團(tuán)，其中羧基和酚移過程，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)醌和氫醌之間的根據(jù)先前的研究分組方法[40]，氧化氧化還原基團(tuán)和兩種不同類型的醌
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X799.3

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 趙越;魏雨泉;李洋;席北斗;魏自民;王興蕾;趙志楠;丁杰;;不同物料堆肥腐熟程度的紫外-可見光譜特性表征[J];光譜學(xué)與光譜分析;2015年04期

2 任健;何松波;孫承林;;腐殖酸協(xié)同Mn~(2+)催化臭氧氧化降解五氯苯酚[J];現(xiàn)代化工;2013年07期

3 陳蕾;超峰;王鄭;曹世瑋;;天然有機(jī)質(zhì)對(duì)環(huán)境污染物的轉(zhuǎn)化過程的介導(dǎo)作用[J];生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào);2013年07期

4 Barbara Scaglia;Fulvia Tambone;Fabrizio Adani;;Cr(Ⅵ) reduction capability of humic acid extracted from the organic component of municipal solid waste[J];Journal of Environmental Sciences;2013年03期

5 畢冉;周順桂;袁田;莊莉;袁勇;;水溶性有機(jī)物電子轉(zhuǎn)移能力及其生態(tài)效應(yīng)[J];生態(tài)學(xué)報(bào);2013年01期

6 姜杰;李黎;孫國(guó)新;;基于三維熒光光譜特征研究土壤腐殖質(zhì)氧化還原特性[J];環(huán)境化學(xué);2012年12期

7 陶亞;袁田;周順桂;袁勇;莊莉;王輝憲;;水溶性有機(jī)物電子轉(zhuǎn)移能力與熒光峰強(qiáng)度的關(guān)系研究[J];環(huán)境科學(xué);2012年06期

8 江韜;魏世強(qiáng);李雪梅;盧松;李夢(mèng)婕;羅暢;;胡敏酸對(duì)汞還原能力的測(cè)定和表征[J];環(huán)境科學(xué);2012年01期

9 李英軍;何小松;劉駿;席北斗;姜永海;王月;袁英;劉鴻亮;;城市生活垃圾填埋初期有機(jī)質(zhì)演化規(guī)律研究[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2012年01期

10 馬連剛;肖保華;;土壤腐殖質(zhì)提取和分組綜述[J];礦物巖石地球化學(xué)通報(bào);2011年04期

本文編號(hào)：2600862