【摘要】：填埋會產(chǎn)生大量的含有腐殖質(zhì)的礦化垃圾,其可以作為微生物胞外呼吸的電子受體和電子穿梭體,將電子傳遞給重金屬和有機污染物,促進(jìn)后者的還原和降解,但目前關(guān)于填埋場中腐殖質(zhì)的電子轉(zhuǎn)移能力演變特征及影響機制尚不清楚。針對上述問題,采集不同填埋年限生活垃圾,提取制備分組腐殖質(zhì),采用化學(xué)、微生物學(xué)和電化學(xué)方法,研究生活垃圾填埋過程中腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的演變特征。在此基礎(chǔ)上,采用現(xiàn)代光譜學(xué)技術(shù)和化學(xué)計量學(xué)分析,研究填埋過程中腐殖質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)演變特征,探究其對電子轉(zhuǎn)移能力的影響,同時分析外部pH、離子強度、溶解狀態(tài)和礦物吸附等微環(huán)境條件對腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的影響。研究成果拓寬了垃圾填埋場中污染物降解和重金屬轉(zhuǎn)化途徑的認(rèn)識,為優(yōu)化調(diào)控垃圾填埋場提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù),取得如下成果:(1)通過對填埋腐殖質(zhì)不同組分電子轉(zhuǎn)移能力的測定,發(fā)現(xiàn)腐殖質(zhì)不同組分均具有氧化和還原能力,能夠接收和提供電子。通過傳統(tǒng)化學(xué)方法測定的微生物還原容量明顯強于本底還原容量,可溶性和不溶性腐殖質(zhì)本底和微生物還原容量分別在43.60~165.88μmol·g(C)~(-1)、158.38~1136.03μmol·g(C)~(-1)和0.37~34.47μmol·g(C)~(-1)、27.13~42.15μmol·g(C)~(-1)范圍內(nèi)。通過新手段電化學(xué)方法測定表明可溶性和不溶性腐殖質(zhì)的電子接收能力和電子供給能力分別在353.67~2097.11μmol·g(C)~(-1)、499.05~1068.67μmol·g(C)~(-1)和0.03~0.51μmol·g(C)~(-1)、0.09~0.66μmol·g(C)~(-1)范圍內(nèi)。胡敏酸電子轉(zhuǎn)移能力隨著填埋深度的增加呈明顯增加趨勢,去礦胡敏酸在填埋淺層中給電子基團占主導(dǎo),深層吸電子基團占主導(dǎo),而未去礦胡敏酸給電子基團占主導(dǎo);而富里酸、胡敏素和腐殖土電子轉(zhuǎn)移能力未存在明顯變化趨勢,富里酸在填埋淺層中給電子基團占主導(dǎo),深層吸電子基團占主導(dǎo),而胡敏素和腐殖土給電子基團占主導(dǎo)。(2)填埋場中腐殖質(zhì)隨著填埋年限的延伸依次發(fā)生有機質(zhì)礦化降解和腐殖化過程。填埋過程中蛋白質(zhì)等有機組分逐漸被降解,難降解的木質(zhì)素結(jié)構(gòu)結(jié)合小分子氨基酸開啟腐殖化過程進(jìn)而合成腐殖質(zhì)物質(zhì),其芳香性、分子量和親水性逐漸增強。相關(guān)性分析表明,內(nèi)部化學(xué)結(jié)構(gòu)對腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力具有顯著影響:羥基含量越高、碳水化合物含量越低、分子量越高,越利于給出電子;而羧基含量越高、碳水化合物含量越低、腐殖化程度越高、芳香性越強、分子量越高,越利于得到電子。(3)微環(huán)境能夠顯著影響腐殖質(zhì)的電子轉(zhuǎn)移能力。pH提高有利于腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力的增強,離子強度在c(KCl)=0.2M腐殖質(zhì)電子轉(zhuǎn)移能力最強,過高或過低的離子強度都不利于腐殖質(zhì)的電子傳遞;去礦和溶解后,腐殖質(zhì)能夠暴露出更多的氧化還原官能團,其氧化還原性能和電子轉(zhuǎn)移能力增強。
【圖文】：

圖 1.1 腐殖質(zhì)不同組分結(jié)構(gòu)模型Fig. 1.1 The structure of different fractions of humus2.3.2 腐殖質(zhì)的來源在研究土壤腐殖質(zhì)的進(jìn)程中，國內(nèi)外許多學(xué)者已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究。1826 prengel 第一個綜合研究了腐殖物質(zhì)的起源及其化學(xué)本性；1839 年，瑞典研究erzelius 進(jìn)行了對腐殖物質(zhì)化學(xué)性質(zhì)的研究，通過實驗手段分離出了兩種淺黃色腐[18]，并表明腐殖質(zhì)在自然環(huán)境中廣泛存在，是一類大分子有機混合物，約占水環(huán)解有機質(zhì)的 50%，土壤有機質(zhì)的 80%。而對腐殖質(zhì)特性廣泛深入的探究，是從開始，，20 世紀(jì) 30 年代，德國科學(xué)家 Fuchs 等人進(jìn)行了褐煤化學(xué)及其分離提純出酸的研究，豐富了對土壤腐殖質(zhì)的研究進(jìn)展，對其產(chǎn)生了巨大影響[19]。我國對于質(zhì)的研究起步較晚，20 世紀(jì) 80 年代以后才逐漸進(jìn)入鼎盛時期。賀瑤琴等人通過樂地區(qū)土壤有機質(zhì)和不同粒徑顆粒對土壤負(fù)電荷的貢獻(xiàn)研究，認(rèn)為膠體狀態(tài)的黏

圖 1.2 腐殖質(zhì)基本結(jié)構(gòu)單元 1.2 The fundamental structural unit of the h原活性化還原活性官能團，進(jìn)而使其具有微生物處接受電子導(dǎo)致自身被還原電子受體，從而在微環(huán)境中實現(xiàn)電。電子傳遞發(fā)生的必要條件是要存性官能團對其氧化還原電勢影響很氧化還原功能基團，其中羧基和酚移過程，進(jìn)而實現(xiàn)醌和氫醌之間的根據(jù)先前的研究分組方法[40]，氧化氧化還原基團和兩種不同類型的醌
【學(xué)位授予單位】：中國環(huán)境科學(xué)研究院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X799.3

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2600862