發(fā)布時間：2020-03-23 23:54

【摘要】：近年來,我國重金屬污染的排放量已經(jīng)明顯減少,但仍然處于較高排放的水平,且低濃度重金屬廢水總量龐大。以炭質(zhì)材料為代表的的吸附技術因操作簡單、成本低等特點被廣泛用于含砷廢水處理。但吸附后的吸附劑如果不及時處理,極易造成新的污染。文中圍繞含砷廢水的危害、來源以及常用除砷技術進行了系統(tǒng)介紹,并對炭質(zhì)材料的再生技術進行了闡述,繼而開展了含砷廢水、活性炭和鐵改性活性炭的電化學氣態(tài)脫附與再生工作,具體內(nèi)容如下:首先,采用電化學蒸氣發(fā)生技術對含砷廢水進行處理,并對影響因素進行系統(tǒng)考察。數(shù)據(jù)表明,液相中的砷可以被電化學還原至其氣態(tài)氫化物(AsH_3),而電流密度、電極材料、還原時間、廢液酸堿度、流速等對其氣態(tài)轉化影響顯著。當以石墨為工作電極,硫酸-硫酸鈉(pH~0.5)為支持電介質(zhì),泵速為1.5 mL min~(-1)在0.2 A cm~(-2)電流密度下反應120 min時,液相中As(Ⅲ)的氣態(tài)轉化率分別為85.91%(0.3 mg L~(-1))、75.53%(0.4 mg L~(-1))、65.87%(0.5 mg L~(-1))、50.08%(0.6mg L~(-1))和38.49%(0.7 mg L~(-1));液相和固相(電極)殘留量分別為0~27.83%和15.07~33.68%;顯示電化學蒸氣發(fā)生技術能夠高效處理低濃度含砷廢水至氣相。在此基礎上,重點研究了市售活性炭吸附含砷廢水后的電化學氣態(tài)脫附再生可行性,并從電解裝置、操作參數(shù)、活性炭物化性質(zhì)等角度系統(tǒng)測試了砷的脫附率、氣態(tài)轉化率、活性炭再生吸附性能的變化。研究發(fā)現(xiàn)對于粒徑為10-20 A~0活性炭,在0.5 mol L~(-1) H_2SO_4介質(zhì)、0.3 A cm~(-2)電流密度、328 K溫度和1.5 mL min~(-1)下反應70 min基本達到脫附平衡,最終液(電介質(zhì))和氣(AsH_3)兩相含量分別為7.27%和88.71%;脫附后活性炭的比表面積(S_(BET))、孔徑大小與脫附電流有關,其中在電化學加熱條件下脫附后的活性炭表面小孔隙結構增加,致使二次砷吸附容量上升;而化學加熱情況下小孔隙結構減少,中孔增加,再生性能變差;此外Bohem滴定實驗證實,內(nèi)酯基、酚羥基含量隨著電流密度上升而增多,表明酸性官能團不利于砷的吸附。最后,采用浸漬法制備了FeSO_4改性活性炭,并將其用于As(III)的吸附及電化學脫附研究。結果表明,吸附As(Ⅲ)后的0.5 mol L~(-1)FeSO_4改性活性炭,在3mol L~(-1)H_2SO_4介質(zhì)于0.3 A cm~(-2)電流密度下反應120 min脫附率可達91.81%,固液氣三相含量分別為14.83%、11.66%和72.15%。SEM、EDS等表征顯示,沉積于活性炭表面鐵顆粒促使對As(Ⅲ)吸附容量增加;和化學脫附相比,電化學氣態(tài)脫附后表面孔隙結構保持良好,再生循環(huán)3次均能獲得良好的吸附性能;以上實驗證實電化學蒸氣發(fā)生技術在砷資源回收及炭質(zhì)吸附劑再生領域有應用前景。
【圖文】：

緒論第一章 緒論形式、危害及用途一種類金屬元素，廣泛分布在水、土壤、巖石等環(huán)境存在，如白砷礦(As2O3)、雌黃(As2S3)、砷黃鐵礦(Fe環(huán)境中，As 元素的存在形式則為無機和有機砷化合物砷酸鹽(AsO3-)和砷的甲基化合物等。其中無機砷的毒砷中，三價砷(As(Ⅲ))因更容易進入生物體內(nèi)，其]。不同條件下砷的主要存在形式是不同的，水體的 響砷存在形式的關鍵因素(圖 1.1)。

圖 1.1 不同 pH 和 Eh 值下的砷的存在形式[5]物毒性極強，具有致癌，致畸變的特性，已經(jīng)被國際癌癥研究類致癌物[6]。即使在很低濃度的情況下，也能通過呼吸、接觸人體內(nèi)，，并且高度蓄積[7,8]。當劑量達到 0.07 g 時，即可促使 1.2)，造成人體代謝困難甚至死亡[10,11]。
【學位授予單位】：安徽工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X703;O647.33

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本文編號：2597464