【摘要】：多氯聯(lián)苯(Polychlorinated Biphenyls,簡稱PCBs)是典型的環(huán)境持久性有機(jī)污染物,因其具有高毒性、長距離遷移性和生物富集性等,對生態(tài)環(huán)境和人體健康造成極大威脅,是全球關(guān)注的焦點(diǎn)。河湖底泥是多氯聯(lián)苯的主要?dú)w宿之一,多氯聯(lián)苯在底泥中能夠通過厭氧微生物催化進(jìn)行脫氯降解。然而厭氧脫氯是個(gè)極其復(fù)雜的過程,降解過程中地球化學(xué)因素的影響機(jī)制及微生物作用方式和機(jī)理尚不明晰,受污染時(shí)間較長的底泥是否具有持續(xù)的微生物降解能力尚無定論。因此,研究底泥中微生物催化多氯聯(lián)苯的長期降解過程意義重大。本研究現(xiàn)場采集太湖竺山灣及入湖河流底泥樣品共16個(gè),調(diào)查分析了底泥樣品中多氯聯(lián)苯單體的分布情況以及污染來源。以此為參考,選取二氯聯(lián)苯PCB 5(23-CB)和PCB 12(34-CB)、四氯聯(lián)苯PCB 64(236-4-CB)和PCB 71(26-34-CB)、五氯聯(lián)苯PCB 105(234-34-CB)和PCB 114(234-45-CB)、六氯聯(lián)苯PCB 149(236-245-CB)和PCB 153(245-245-CB)以及七氯聯(lián)苯PCB 170(2345-234-CB)。利用太湖竺山灣底泥構(gòu)建厭氧反應(yīng)微環(huán)境,設(shè)置無外加多氯聯(lián)苯混合物的空白對照組(T)和外加多氯聯(lián)苯混合物的基礎(chǔ)組(T-1),采用化學(xué)分析方法考察9種典型多氯聯(lián)苯單體在長達(dá)108周內(nèi)的微生物脫氯降解過程;并在前期研究成果的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)了補(bǔ)充碳源(電子供體)的乙酸組(T-1-AC)和混合脂肪酸組(T-1-CS),探究碳源對多氯聯(lián)苯脫氯進(jìn)程的影響;并利用分子生物學(xué)技術(shù)深入探討微生物群落變化和脫氯相關(guān)微生物的響應(yīng),以揭示出太湖底泥多氯聯(lián)苯長期降解的調(diào)控機(jī)制。主要結(jié)論如下:(1)太湖研究區(qū)域底泥中共檢出115種多氯聯(lián)苯單體,濃度在11.02~84.05 ng/g之間,以一氯和二氯聯(lián)苯居多,占總量的57.45%;與國內(nèi)其他河湖多氯聯(lián)苯污染相比,太湖多氯聯(lián)苯污染整體處于中高水平。根據(jù)多氯聯(lián)苯同系物主成分分析,多氯聯(lián)苯可能來源于研究區(qū)域附近泄漏的電容器、變壓器油以及油漆、造紙等行業(yè)排放的污水。(2)在108周長期降解反應(yīng)期內(nèi),太湖底泥微環(huán)境中多氯聯(lián)苯發(fā)生了深度脫氯反應(yīng),多氯聯(lián)苯總量呈持續(xù)下降趨勢,存在繼續(xù)脫氯的潛能。母體多氯聯(lián)苯的變化規(guī)律與多氯聯(lián)苯總量的變化規(guī)律不盡相同,母體多氯聯(lián)苯的降解經(jīng)歷傳統(tǒng)的滯后期、快速降解期和類平臺期后,脫氯重新啟動(dòng),第51周至108周,降解曲線再次趨平,降解非常緩慢。通過對9種母體一一分析,主要是PCB 64、PCB 71和PCB 149這三種單體難以降解導(dǎo)致的。其他母體多氯聯(lián)苯均實(shí)現(xiàn)了較大程度的降解,尤其是類二VA英多氯聯(lián)苯PCB105和PCB 114。伴隨PCB 105和PCB 114的脫氯降解,毒性當(dāng)量僅為2.64±0.45 pg/g,底泥微環(huán)境中的類二VA英毒性已降至太湖環(huán)境水平(0.006~13.552 pg/g)。PCB 25(24-3-CB)的鄰位脫氯產(chǎn)物PCB 13(3-4-CB)從檢出時(shí)間到反應(yīng)結(jié)束在底泥中一直存在,說明太湖底泥存在鄰位脫氯功能的微生物,太湖底泥仍具備鄰位脫氯的能力。(3)后期補(bǔ)充碳源不會(huì)顯著促進(jìn)體系中多氯聯(lián)苯總量的降低,但添加乙酸能夠促進(jìn)PCB 105的降解,其一代子產(chǎn)物PCB 66(24-34-CB)也有所下降,而其二代子產(chǎn)物PCB 25則顯著增加,說明乙酸可以促進(jìn)的脫氯路徑包括雙側(cè)氯取代的間位脫氯(DF Meta)和單側(cè)氯取代的對位脫氯(SF Para)。補(bǔ)充混合酸可以促進(jìn)PCB 64的降解,而乙酸和混合酸均能促進(jìn)PCB 149和PCB 153的降解。因此,補(bǔ)充碳源對多氯聯(lián)苯脫氯的促進(jìn)作用呈現(xiàn)單體選擇性。(4)高通量測序結(jié)果表明,已知的脫氯菌Chloroflexi相對豐度隨著脫氯的進(jìn)行逐漸增大,成為優(yōu)勢門類。51周后,T-1-AC組和T-1-CS組中Chloroflexi相對豐度與T-1組無明顯區(qū)別,說明反應(yīng)后期補(bǔ)充碳源對Chloroflexi并無顯著影響。另外,已知與多氯聯(lián)苯脫氯活動(dòng)相關(guān)的Dehalococcoidales占比也逐漸升高,且Dehalococcoidales與Chloroflexi的比值也同樣增加。T-1組中Dehalococcoides出現(xiàn)選擇性富集現(xiàn)象,部分說明Dehalococcoides對太湖底泥多氯聯(lián)苯厭氧脫氯作用至關(guān)重要。(5)qPCR結(jié)果顯示,脫氯菌Chloroflexi、Dehalococcoides及還原脫鹵酶ardA和rdh12均能指示多氯聯(lián)苯的脫氯啟動(dòng),其中還原脫鹵酶ardA和rdh12的指示效果更好。至反應(yīng)期結(jié)束,底泥微環(huán)境中這幾種脫氯相關(guān)微生物/基因仍然保持較高的濃度,在10~7~10~8數(shù)量級之間,表明108周后脫氯反應(yīng)仍在繼續(xù)進(jìn)行,太湖底泥仍有較好的脫氯潛能。本研究為篩選多氯聯(lián)苯的有效脫氯微生物,并利用基因工程實(shí)現(xiàn)多氯聯(lián)苯的高效降解積累了重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和基本結(jié)論。
【圖文】：

多氯聯(lián)苯分子結(jié)構(gòu)

圖 1-2 多氯聯(lián)苯的微生物好氧降解代謝途徑多氯聯(lián)苯微生物好氧降解可通過增加溶解氧、共底物和引發(fā)劑等加快完成，目前比較成功的共底物是聯(lián)苯，可作為多氯聯(lián)苯共代謝產(chǎn)物，很好地促進(jìn)其好氧降解。研究發(fā)現(xiàn)，多氯聯(lián)苯的分子結(jié)構(gòu)能夠影響好氧降解過程，主要體現(xiàn)為：1）好氧降解難易程度與
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X524;X172

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2597334