【摘要】：水環(huán)境中有機(jī)污染物的污染問題由來已久,隨著工業(yè)的迅速發(fā)展,工業(yè)廢水的隨意排放使水環(huán)境中的有機(jī)污染日益加劇,嚴(yán)重影響人們的健康。我國是世界上人均水資源缺乏的國家,而有機(jī)物污染使可利用的水資源更加缺乏。吸附法是一種經(jīng)濟(jì)有效、易于控制的有機(jī)污染處理方法,石墨烯由于具有優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì),在水處理方面具有很大的應(yīng)用前景。由于石墨烯在水中易團(tuán)聚,以及不易分離等特點(diǎn),限制了其應(yīng)用,而三維石墨烯氣凝膠的出現(xiàn)解決了這個(gè)問題。而自然干燥的方法可以減小制作石墨烯氣凝膠的能耗,為其大量的生產(chǎn)和應(yīng)用提供了可能。本文使用自然干燥的方法制備出石墨烯氣凝膠材料,并在有機(jī)污染物中選擇三種典型的有機(jī)染料亞甲基藍(lán)、羅丹明B、堿性品紅以及一種典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物雙酚A進(jìn)行吸附效能的研究。選用乙二胺作為還原劑利用水熱還原誘導(dǎo)組裝的方法,制備出石墨烯水凝膠,并通過自然干燥和惰性氣體保護(hù)熱還原處理的方法實(shí)現(xiàn)石墨烯氣凝膠的制備。對制得的石墨烯氣凝膠進(jìn)行掃描電鏡SEM、傅里葉紅外光譜FT-IR、X射線衍射XRD、X光電子能譜XPS、比表面積BET及接觸角等的表征。證明了氧化石墨烯在制備的過程中納米片層得到了很好的交聯(lián),含氧基團(tuán)被大量去除,得到的石墨烯氣凝膠具有良好的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。將石墨烯氣凝膠用于對有機(jī)染料的吸附去除研究,考察了p H、反應(yīng)時(shí)間、污染物初始濃度、反應(yīng)溫度對吸附效能的影響,并對吸附等溫模型、吸附動(dòng)力學(xué)以及熱力學(xué)進(jìn)行擬合。研究結(jié)果表明,石墨烯氣凝膠對染料的吸附受p H影響,效果隨p H的增加而增加,但總體變化趨勢并不是十分明顯。吸附平衡時(shí)間為480-540min,吸附量隨反應(yīng)時(shí)間的變化趨勢為在反應(yīng)初期快速增加,隨后增加速度逐漸緩慢直至達(dá)到平衡,在最初的120min內(nèi)吸附即可達(dá)到平衡吸附量的90%。石墨烯氣凝膠對染料的吸附受水中離子的影響,其他陽離子的存在對吸附反應(yīng)存在抑制作用。石墨烯氣凝膠對有機(jī)染料的吸附符合單分子層吸附等溫模型——Langmuir等溫吸附模型,動(dòng)力學(xué)則是符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)模型。熱力學(xué)模型表明反應(yīng)是吸熱的自發(fā)反應(yīng)。將石墨烯氣凝膠對亞甲基藍(lán)、羅丹明B及堿性品紅的吸附效能進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)石墨烯氣凝膠材料對三種染料均有良好的吸附效能。吸附量排序?yàn)閬喖谆{(lán)羅丹明B堿性品紅,但是后兩者差距較小。由于氧化石墨烯片層發(fā)生交聯(lián),石墨烯氣凝膠的比表面積較氧化石墨烯較小,而且自然干燥的收縮使石墨烯氣凝膠的比表面積低于部分冷凍干燥法制成的樣品,影響了吸附效能,但是根據(jù)研究其吸附能力仍然強(qiáng)于傳統(tǒng)吸附劑�？疾炝耸饽z對內(nèi)分泌干擾物雙酚A的吸附效能,發(fā)現(xiàn)石墨烯氣凝膠對雙酚A的吸附也符合Langmuir等溫吸附模型與準(zhǔn)二級吸附動(dòng)力學(xué)模型,吸附量隨著反應(yīng)時(shí)間、雙酚A初始濃度的增加而增加。石墨烯氣凝膠對雙酚A具有很好的吸附效果,反應(yīng)平衡時(shí)間為400min,對雙酚A的去除率可達(dá)到95%。結(jié)果表明,本文中的石墨烯氣凝膠是一種良好的吸附材料,具有廣泛應(yīng)用于水處理中的潛力。
【圖文】：

圖 1-1 2011-2016 年全國水資源質(zhì)量分布[2]相較西方發(fā)達(dá)國家，由于長期受到工業(yè)廢水、生活污水和農(nóng)業(yè)污水等污染，水環(huán)境污染具有復(fù)雜的特性，，主要表現(xiàn)為物理、化學(xué)和生物多種特性共存，污染物和無機(jī)污染物等多種污染物共存[3]。從水質(zhì)情況來看，我國地表水要問題是有機(jī)物污染、水體富營養(yǎng)化以及重金屬污染等問題。

圖 1-2 幾種有機(jī)染料的化學(xué)結(jié)構(gòu)式甲基藍(lán)結(jié)構(gòu)式; (b)羅丹明 B 結(jié)構(gòu)式; (c)堿性品紅結(jié)構(gòu)式; (d)雙酚 A 結(jié) 在人類的日常生活用品中大量的存在[20]。在塑料制品的制造 可以使其具有無色透明、耐用、輕巧等特性，尤其應(yīng)用于金酸性蔬菜和水果對容器的侵蝕，作為塑料制品的主要材料，
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2597259