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三維石墨烯氣凝膠制備及其吸附水中有機污染物效能研究

發(fā)布時間:2020-03-23 21:00
【摘要】:水環(huán)境中有機污染物的污染問題由來已久,隨著工業(yè)的迅速發(fā)展,工業(yè)廢水的隨意排放使水環(huán)境中的有機污染日益加劇,嚴重影響人們的健康。我國是世界上人均水資源缺乏的國家,而有機物污染使可利用的水資源更加缺乏。吸附法是一種經濟有效、易于控制的有機污染處理方法,石墨烯由于具有優(yōu)異的物理化學性質,在水處理方面具有很大的應用前景。由于石墨烯在水中易團聚,以及不易分離等特點,限制了其應用,而三維石墨烯氣凝膠的出現(xiàn)解決了這個問題。而自然干燥的方法可以減小制作石墨烯氣凝膠的能耗,為其大量的生產和應用提供了可能。本文使用自然干燥的方法制備出石墨烯氣凝膠材料,并在有機污染物中選擇三種典型的有機染料亞甲基藍、羅丹明B、堿性品紅以及一種典型的環(huán)境內分泌干擾物雙酚A進行吸附效能的研究。選用乙二胺作為還原劑利用水熱還原誘導組裝的方法,制備出石墨烯水凝膠,并通過自然干燥和惰性氣體保護熱還原處理的方法實現(xiàn)石墨烯氣凝膠的制備。對制得的石墨烯氣凝膠進行掃描電鏡SEM、傅里葉紅外光譜FT-IR、X射線衍射XRD、X光電子能譜XPS、比表面積BET及接觸角等的表征。證明了氧化石墨烯在制備的過程中納米片層得到了很好的交聯(lián),含氧基團被大量去除,得到的石墨烯氣凝膠具有良好的三維網絡結構。將石墨烯氣凝膠用于對有機染料的吸附去除研究,考察了p H、反應時間、污染物初始濃度、反應溫度對吸附效能的影響,并對吸附等溫模型、吸附動力學以及熱力學進行擬合。研究結果表明,石墨烯氣凝膠對染料的吸附受p H影響,效果隨p H的增加而增加,但總體變化趨勢并不是十分明顯。吸附平衡時間為480-540min,吸附量隨反應時間的變化趨勢為在反應初期快速增加,隨后增加速度逐漸緩慢直至達到平衡,在最初的120min內吸附即可達到平衡吸附量的90%。石墨烯氣凝膠對染料的吸附受水中離子的影響,其他陽離子的存在對吸附反應存在抑制作用。石墨烯氣凝膠對有機染料的吸附符合單分子層吸附等溫模型——Langmuir等溫吸附模型,動力學則是符合準二級動力學模型。熱力學模型表明反應是吸熱的自發(fā)反應。將石墨烯氣凝膠對亞甲基藍、羅丹明B及堿性品紅的吸附效能進行比較,發(fā)現(xiàn)石墨烯氣凝膠材料對三種染料均有良好的吸附效能。吸附量排序為亞甲基藍羅丹明B堿性品紅,但是后兩者差距較小。由于氧化石墨烯片層發(fā)生交聯(lián),石墨烯氣凝膠的比表面積較氧化石墨烯較小,而且自然干燥的收縮使石墨烯氣凝膠的比表面積低于部分冷凍干燥法制成的樣品,影響了吸附效能,但是根據(jù)研究其吸附能力仍然強于傳統(tǒng)吸附劑?疾炝耸饽z對內分泌干擾物雙酚A的吸附效能,發(fā)現(xiàn)石墨烯氣凝膠對雙酚A的吸附也符合Langmuir等溫吸附模型與準二級吸附動力學模型,吸附量隨著反應時間、雙酚A初始濃度的增加而增加。石墨烯氣凝膠對雙酚A具有很好的吸附效果,反應平衡時間為400min,對雙酚A的去除率可達到95%。結果表明,本文中的石墨烯氣凝膠是一種良好的吸附材料,具有廣泛應用于水處理中的潛力。
【圖文】:

質量分布圖,質量分布,無機污染物,水環(huán)境污染


圖 1-1 2011-2016 年全國水資源質量分布[2]相較西方發(fā)達國家,由于長期受到工業(yè)廢水、生活污水和農業(yè)污水等污染,水環(huán)境污染具有復雜的特性,,主要表現(xiàn)為物理、化學和生物多種特性共存,污染物和無機污染物等多種污染物共存[3]。從水質情況來看,我國地表水要問題是有機物污染、水體富營養(yǎng)化以及重金屬污染等問題。

結構式,堿性品紅,有機染料,化學結構式


圖 1-2 幾種有機染料的化學結構式甲基藍結構式; (b)羅丹明 B 結構式; (c)堿性品紅結構式; (d)雙酚 A 結 在人類的日常生活用品中大量的存在[20]。在塑料制品的制造 可以使其具有無色透明、耐用、輕巧等特性,尤其應用于金酸性蔬菜和水果對容器的侵蝕,作為塑料制品的主要材料,
【學位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:X703

【參考文獻】

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1 王子釗;深圳河及其主要支流典型污染物變化規(guī)律研究[D];清華大學;2014年



本文編號:2597259

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